Die Dissertation verfolgt die Fragestellung biologische Materialien in herkömmlichen elektronischen Strukturen einzusetzen. Im Verlauf der Darstellung werden deshalb die elektrischen Eigenschaften von DNA mit Hinblick auf diesen Einsatz untersucht. Dabei wird zunächst gezeigt, dass sich native DNA durch seine geringe elektrische Leitfähigkeit wahrscheinlich nicht für einen Einsatz in elektronischen Stromkreisen eignet. Deswegen wird ein alternativer Ansatz entwickelt, bei dem DNA zur Assemblierung von dünnen Metalldrähten verwendet wird. Es wird ein Verfahren entwickelt, mit dem Palladium- und Platincluster mit einer Größe von 3 nm auf der DNA erzeugt werden können. Durch die weitere Anlagerung von Metall gelang die kontinuierliche Bedeckung der DNA mit Metall. Im Ergebnis entstehen metallische Clusterketten und Nanodrähte mit einem Durchmesser von 20 bis 100 nm und mehreren Mikrometern Länge. Diese metallischen Strukturen wurden erfolgreich zwischen zwei Goldkontakte integriert. Bei den Messungen konnte eine gute elektrische Leitfähigkeit mit linearer Strom-Spannungsabhängigkeit beobachtet werden. Damit sind diese Strukturen als Verbindungselemente in Schaltkreisen geeignet und somit kann DNA in einem Schaltkreis als strukturgebendes Element für die Assemblierung von Metalldrähten Verwendung finden. Die Anwendungsmöglichkeiten der in dieser Arbeit entwickelten DNA-Metallisierung erstrecken sich jedoch nicht nur auf den technologischen Bereich. Insbesondere konnten in den erzeugten Nanostrukturen Quanteneffekte der schwachen Lokalisierung und Elektron-Elektron-Wechselwirkung nachgewiesen werden. Diese Phänomene führen bei tiefen Temperaturen zu einem Widerstandsanstieg mit sinkender Temperatur. Grund für dieses Verhalten sind die geringen Abmessungen der Probe und eine stark gestörte innere Struktur der Nanodrähte. Damit erscheint die Assemblierung von nanoskaligen Strukturen auf einem biologischen Template als realistisches Konzept zur Untersuchung von Quantenphänomenen kleinster Strukturen.

Thema der vorgelegten Dissertation ist der Mechanismus der Keimbildung und des Wachstums von Platinclustern in Lösung und auf Biopolymeren nach der Reduktion von Platin-Salzen. Die Untersuchung wird auf atomarer Skala durch ab-initio Molekulardynamik mit der Methode von Car und Parrinello durchgeführt. In einem klassischen, generell akzeptierten Mechanismus erfolgt die Aggregation von Pt-Atomen nur nach kompletter Reduktion der Pt(II)-Komplexen zum metallischen Pt(0)-Zustand. Im Gegensatz dazu, in der hier beobachteten Reaktionsablauf entstehen stabile Pt-Pt-Bindungen schon nach einem einzigen Reduktionsschritt. Darüber hinaus wird es gefunden, dass kleine Pt-Cluster durch Addition von unreduzierten PtCl2(H2O)2-Komplexen wachsen können. Das stimmt mit einem experimentell beocbachteten autokatalytischen Clusterwachstumsmechanismus überein. Es wird weiterhin gefunden, dass Pt(II)-Komplexe, die kovalent an DNA oder an Proteine gebunden sind, als sehr effiziente Nukleationszentren für das weitere Metallclusterwachstum wirken können. Das ist eine Konsequenz des starken Donor-Charakters der organischen Liganden, in derer Anwesenheit stärkere Metall-Metall-Bindungen als frei in der Lösung gebildet werden können. In der Tat, in Metallisierungsexperimenten können 5 Nanometer dünne, mehrere Mikrometer lange, regelmässige Clusterkette erzeugt werden, die rein heterogen auf das Biomolekulare Templat gewachsen sind. / In this thesis we investigate the molecular mechanisms of platinum cluster nucleation and growth in solution and on biopolymers by means of first-principles molecular dynamics. In contrast with a classical picture where clusters nucleate by aggregation of metallic Pt(0) atoms, we find that Pt--Pt bonds can form between dissolved Pt(II) complexes already after a single reduction step. Furthermore, we observe that small clusters grow by addition of unreduced PtCl2(H2O)2 complexes, consistently with an autocatalytic growth mechanism. Moreover Pt(II) ions covalently bound to biopolymers are found to act as preferred nucleation sites for the formation of clusters. This is a consequence of the strong donor character of the organic ligands which induce the formation of stronger metal-metal bonds than those obtained in solution. In fact, in metallization experiments we obtain a clean and purely heterogeneous metallization of single DNA molecules leading to thin and uniform Pt cluster chains extended over several microns.

Thema der Arbeit ist die Konzeption, Entwicklung und Einführung in die Anwendung eines Entwurfssystems, das die Leistungsfähigkeit der derzeit während des Entwurfsprozesses angewandten Programme durch neue Funktionen erweitert. Die implementierte integrative Schnittstellenlösung fasst die bisher genutzten Applikationen zu einem Gesamtsystem zusammen. Der bidirektionale Datenaustausch zwischen allen integrierten Modulen verhindert zur Zeit noch notwendige Mehrfacheingaben identischer Daten. Die für die Modellierung eingesetzten CAD-Systeme bieten für die rechnerinterne Abbildung der Geometrie von Bauteilen eine hohe Funktionalität. Ungenügend ist aber die Erstellung der Funktionsstruktur mit rechentechnischen Hilfsmitteln gelöst. Dieses führt zum Entwurf neuer Produkte nahezu ohne den Einsatz der Informationstechnik und zur anschließenden Anfertigung der CAD-Modelle und Zeichnungen, wenn die Bauteile bereits in ihrer Grundstruktur bestimmt sind. Auch die Vorteile der parametrischen 3D-Modellierung, die für die Beschreibung der bauteilinternen Abhängigkeiten anwendbar ist, werden nur begrenzt genutzt. Gründe dafür liegen in der komplizierten Definition eineindeutig bestimmter Modelle und im ungenügend gelösten Datenaustausch mit externen Applikationen. Während die Ergebnisse einer Konstruktion als rechnerinterne Geometriemodelle detailliert vorliegen, werden die Daten der zugrunde liegenden Funktionsstruktur nicht oder nur zum geringen Teil erfasst. Wichtige Informationen über den Entstehungsprozess sind somit nach Abschluss einer Konstruktion nicht mehr verfügbar. Aufgrund dessen muss die gleichwertige Modellierung von Funktions- und Wirkstruktur sowie der Geometrie realisiert werden. Mit dem beschriebenen Entwurfssystem werden diese Strukturen erstellt und in einem komplexen Modell gespeichert. Im Rahmen folgender Konstruktionen kann dann nicht nur auf die Geometriedaten, sondern auch auf die Beziehungen, auf denen die Bauteilstruktur basiert, zugegriffen werden.