La prévision des conséquences de rejets radioactifs dans l'atmosphère repose sur des modèles de dispersion qui fournissent des solutions analytiques (pX 0.1 développé par IRSN/ECL) ou numériques (Polair3D développé au CEREA) de l'équation d'advection-diffusion. Les modèles s'appuient d'une part sur des champs météorologiques possédant une résolution limitée et intègrent d'autre part des processus d'appauvrissement d'un nuage radioactif dont la description est imparfaite. Afin de contourner ces difficultés nous exploitons dans cette thèse les opportunités offertes par le couplage des modèles aux mesures, connu sous le nom d'assimilation de données. Dans un premier temps nous confrontons les modèles utilisés à des observations. Ces dernières sont fournies par des expériences effectuées avec des traceurs passifs ou collectées suite a des rejets de radionucléides. La dispersion sur une maquette de la centrale de Bugey dans une soufflerie en champ proche, l'expérience ETEX-I à l'échelle continentale et les rejets accidentels de Tchernobyl et Algésiras font l'objet d'études dans ce travail. Dans un deuxième temps, les modèles de dispersion sont associés aux mesures dans le but d'améliorer l'évaluation de conséquences de rejets radioactifs et d'inverser leur sources si la qualité du modèle le permet. En champ proche, l'approche variationnelle standard est utilisée. L'adjoint de pX 0.1 est construit à l'aide d'un différenciateur automatique. Les mesures collectées dans la soufflerie sont assimilées afin d'inverser le débit de la source. Dans le but d'obtenir un meilleur accord entre le modèle et les mesures, l'optimisation des paramètres gouvernant la distribution spatiale du panache est ensuite abordée. L'avantage de l'emploi de mesures est conditionné par leur contenu informatif. Ainsi, l'analyse a posteriori du réseau de mesures est effectuée et des possibilités de réduire sa taille en vue des applications opérationnelles sont exploitées. A l'échelle continentale, malgré la restriction aux mailles contenant des sites nucléaires, l'espace engendré par des sources est de dimension considérablement plus grande que l'espace d'observations. Par conséquent le problème inverse de reconstruction de la position et du profil temporel des sources est mal posé. Ce problème est régularisé en utilisant le principe du maximum d'entropie sur la moyenne. Des nouvelles fonctions coût prenant en compte le confinement spatio-temporel des sources accidentelles sont construites dans l'espace d'observations. Le lien entre la source recherchée et les mesures est décrit par l'adjoint de Polair3D. Les observations assimilées par la méthode sont constituées de mesures synthétiques, parfaites ou bruitées. Une série d'expériences se focalisant sur des sensibilités de la méthode est menée et leur qualité évaluée à l'aide d'un indicateur objectif. Un algorithme de réduction des sites suspectés pour des applications opérationnelles est testé. Finalement, les résultats de l'inversion du profil temporel de la source de l'accident d'Algésiras sont présentés.