Le but de cette thèse est l’obtention de matériaux multiferroïques par l’insertion de molécules organiques dans une matrice magnétique d’hydroxide simple lamellaire. Durant cette thèse a été démontré la faisabilité de la fonctionnalisation d’hydroxides simples lamellaires de cuivre et de cobalt par des molécules possédant des fonctions d’accroche acide phosphonique. Le développement des techniques de pré-fonctionnalisation a permis de fonctionnaliser ces hydroxides simple lamellaire par une variété importantes de molécules (fluorènes, benzènes, thiophènes et complexes de métaux de transition) afin d’apporter une propriété additionnelle au magnétisme de l’hydroxyde. Les premières mesures ont permis de mettre en évidence un couplage entre temperature d’ordre magnétique et anomalie diélectrique. La complexité de la mesure des propriétés diélectriques avec ces échantillons (sur poudre pastillées à froid) ont mis en lumière la nécessité d’obtenir des tailles de cristallites plus importantes. Des efforts sur la taille des cristallites ont donc été effectués et ont permis d’obtenir des monocristaux d’hydroxy- dodecylsulfate de cuivre. / The main goal of this thesis is to obtain multiferroic materials via the intercalation of organic molecules in a magnetic inorganic matrix made of layered simple hydroxide. The possibility to use phosphonic acid as grafting moiety for the functionalization of layered simple hydroxides has been demonstrated during this thesis. Pre-functionalization techniques has allowed the functionalization of layered simple hydroxides of copper and cobalt with a wide variety of molecules (fluorenes, benzenes, thiophenes or transition- metal complexes) to bring an additional property to the magnetic properties of the layered hydroxide. The first measurements revealed a coupling between magnetic ordering temperature and dielectric anomaly. The dielectric properties measurements proved to be difficult with the samples (on cold-pressed pellets) and shown the usefulness of developing new methods to improve the cristallite size. To that end, new syntheses procedures led to the obtention of mono crystals of copper-hydroxidodecylsulfonate allowing to get additional structural informations.