La thèse présente de nouvelles stratégies dans la chimie métallo-supramoléculaire en utilisant, (1) des nouveaux précurseurs de cuivre (II) avec des positions basales accessibles, qui peuvent favoriser l'échange magnétique, et qui présentent aussi des sphères de coordinations flexibles pour l'obtention des matériaux magnétiques et photo magnétiques; (2) des ligands cyano-bisphosphonates pour l'obtention de réseaux étendus en utilisant la stratégie building-block; (3) des ligands tris-phosphonato-triazine pour l'obtention des complexes avec des centres paramagnétiques Cu(II), Mn(II) et Co(II) en utilisant des fragments M(hfac)2 (hfac = hexafluoro-acétylacétonate). Des nouveaux clusters hétérométalliques ont été obtenus en utilisant comme building-block [Co(CN)6]3-[Cr(CN)6]3-,[Mo(CN)8]4-, [W(CN)8]4- et précurseurs de cuivre (II), synthétisés à partir d'une base de Schiff tridentate qui peut permettre l'accès du connecteur dans le plan basal. Nous présenterons dans la thèse les résultats obtenus avec le ligand 1-Cyanométhylène-bis(5,5-diméthyl-2-oxo-1,3,2-dioxaphosphorinane ). Une série de complexes homométalliques a été synthétisée et caractérisée à l'état solide par diffraction des rayons X sur monocristal. La réaction de ces unités de construction avec un deuxième centre métallique conduit à des systèmes supramoléculaires étendus.