Ce travail de thèse concerne l'étude des mécanismes de scintillation de monocristaux de LYSO:Ce et de céramiques denses de Gd2O2S:Pr,Ce et de LuGdO3:Eu pour pouvoir cibler leur optimisation. Les spécificités pour une application en imagerie médicale incluent un fort pouvoir d'arrêt des rayonnements  et X, un rendement lumineux élevé, un temps de réponse rapide et, pour la tomographie CT, un afterglow le plus faible possible. Un important travail de compréhension des mécanismes mis en jeu a permis de mettre en évidence le rôle dommageable joué par les défauts ponctuels sur les propriétés de scintillation de ces composés (lacunes anioniques pour LYSO:Ce et Gd2O2S:Pr,Ce, et oxygènes interstitiels pour LuGdO3:Eu). Deux voies d'optimisation de ces scintillateurs ont été approfondies : le codopage et les recuits sous atmosphère contrôlée. Le codopage de monocristaux de LYSO:Ce par Ca2+ et Mg2+ permet d'améliorer significativement le rendement lumineux et l'afterglow, tout en stabilisant une partie importante de Ce4+ par un mécanisme de compensation de charges. Ces améliorations sont complémentaires avec celles d'un recuit oxydant. L'afterglow de LuGdO3:Eu a également été sensiblement optimisé, cette fois en utilisant des codopants trivalents (Ce3+, Pr3+ et Tb3+). Enfin, nous avons mis en avant qu'appliquer un recuit sous atmosphère soufrée est un moyen efficace de réduire l'afterglow des céramiques de Gd2O2S:Pr sans en dégrader le rendement lumineux.