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The interaction between magnetism and the nuclear lattice is investigated experimentally, using thermal expansion, magnetostriction, specific heat, magnetisation and neutron scattering measurements. Both localised moment systems, as represented by the rare earth compounds Tb2Agln, Pd2Gdln and Cu2Gdln, as well as transition metal compounds, Ni2MnGa and V20 3 have been characterised at low temperatures. Measurements of the lattice properties are important due to the intrinsic coupling of magnetic degrees of freedom to them. The response of the lattice to magnetic order, and also to applied magnetic fields have been probed by the use of the aforementioned techniques. Such techniques allow the direct determination of the coefficient of linear thermal expansion, over a wide temperature range and the forced magnetostriclion in applied fields of 0 to 7T. Indirect determination of the spontaneous magnetostriction and the total magnetic entropy contribution via measurements of isostructural compounds further enhance the range of experimental data available. The dynamic properties are characterised by spin polarised neutron scattering measurements. The experimental results are presented and discussed. Various methods of coupling lattice and electronic degrees of freedom have been investigated. It is argued that in order to fully understand and appreciate the low temperature properties of the materials investigated such a coupling must be taken into account.

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:35:44Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:03:50Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Tese (Doutoramento) / IPEN/T / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:35:44Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:03:50Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Neste trabalho, pós magnéticos nanoestruturados de PrxFe94-xB6 (x = 6, 8, 10 e 12) foram preparados a partir da combinação do processo de hidrogenação, desproporção, dessorção e recombinação (HDDR) e moagem de alta energia entre uma liga em estado bruto de fusão (Pr14Fe80B6) e Fe-α em pó. As nanopartículas produzidas apresentaram propriedades magnéticas e microestruturais comparáveis aos estudos realizados em hipertermia. O tempo ideal para obtenção de nanopartículas magnéticas é de 5 horas (a 900 rpm). Foi constatado que quanto maior o tempo de moagem, maior o percentual de carbono nas partículas (0,05 - 3,43 % C). O carbono é proveniente do ácido oléico adicionado como surfactante na etapa de moagem. Os nanocompósitos obtidos exibiram forças coercivas entre 80 Oe (6,5 kAm-1) e 170 Oe (13,5 kAm-1), e momentos magnéticos variando entre 81 - 129 Am2kg-1. A partir da difração de raios X foram identificadas apenas duas fases em todas as amostras: Fe-α e a fase magnética Pr2Fe14B. Nanopartículas isoladas com diâmetro aproximado de 20nm foram analisadas. Todas as composições estudadas apresentaram aquecimento proveniente da exposição a um campo magnético alternado (f = 222 kHz e Hmax ~3,7 kAm-1) comparáveis aos reportados na literatura. As variações de temperaturas (ΔT) dos pós foram: 51 K referente à composição de Pr6Fe88B6, 41 K para Pr8Fe86B6, 38 K no composto com 10% at. Pr (Pr10Fe84B6) e 34 K em Pr12Fe82B6. As taxas de absorção específicas estimadas foram de 201 Wkg-1 para a composição Pr6Fe88B6, 158 Wkg-1 para a composição Pr8Fe86B6 e 114 Wkg-1 para as composições Pr10Fe84B6 e Pr12Fe82B6. / Tese (Doutoramento) / IPEN/T / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

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Foram medidos os momentos magnéticos dos estados da banda rotacional do estado fundamental do ANTPOT 159 Tb, através da técnica da distribuição angular perturbada, utilizando-se o campo magnético transiente. Os estados do ANTPOT. 159 Tb foram populados via excitação coulombiana com feixe de ANTPOT. 35 Cl a 88 Me V, sendo os raios -y, emitidos na desexcitação dos estados, observados em coincidência com as partículas retroespalhadas do feixe. Os momentos magnéticos medidos neste trabalho, foram comparados com as previsões de modelos híbridos (rotor+partícula e rotor triaxial+quase-partícula), nos quais a hamiltoniana do núcleo é separada em uma parte fenomenológica que descreve o caroço e uma parte microscópica que leva em conta o movimento da partícula desemparelhada. Os resultados experimentais também foram interpretados com um cálculo puramente microscópico, baseado no modelo de camadas com projeção de momento angular. Os níveis de energia da banda do estado fundamental são bem descritos pelos modelos, embora o staggering em energia previsto pelo modelo rotor triaxial+quase-partícula apresente uma fase de oscilação oposta à observada. Os momentos magnéticos experimentais são bem reproduzidos pelos modelos, nos quais a inclusão de outras configurações sugere uma pequena oscilação, observada nos resultados experimentais. As probabilidades de transição magnéticas B(M1) não são bem descritas por nenhum dos modelos, nos quais a inclusão de várias configurações atenua os valores calculados. / Magnetic moments of the levels in the ground state rotational band of 159Tb were measured using the transient magnetic field perturbed angular distribution technique. The levels in 159Tb were populated by Coulomb excitation with an 88 MeV beam and the deexciting rays were observed in coincidence with backscattered projectiles. The magnetic moments measured in this work were compared with hybrid models (rotor+particle and triaxial rotor+quasiparticle) in which the Hamiltonian of the nucleus is separated in a phenomenological part describing the core and a rnicroscopic part which takes into acconnt the movement of the unpaired particle. The experimental results were also interpreted with a purely microscopic calculation based on the angular momentum projection shell model. The energy levels in the ground state band are well described by the models, although the energy staggering predicted in the triaxial rotor+quasi-particle calculation has a phase opposite to the observed one. The experimental magnetic moments are well reproduced by the models, with the band miring suggesting a slight oscillation as observed in the experimental data. The magnetic transition probabilities B(M1) are not well described by the models, in which the band mixing attenuates the calculated values.

19 Dec 2004. / Published through the Information Bridge: DOE Scientific and Technical Information. "IS-T 1993" Ning Yang. 12/19/2004. Report is also available in paper and microfiche from NTIS.

Nesta tese discutimos sistematicamente os efeitos magnetocalórico e barocalórico em sistemas físicos com transição de fase magnética de primeira e de segunda ordem em sistemas físicos cujo magnetismo tem carater local. Para essa finalidade, utilizamos um modelo de momentos magnéticos locais interagentes, incluindo um termo de acoplamento magnetoelástico. Nossos cálculos mostram que a relação entre a interação de troca e o acoplamento magnetoelástico é responsável pela ordem da transição de fase e pelo aparecimento da histerese térmica e magnética. Os resultados mostram que as grandezas magnetocalóricas exibem grandes valores quando o sistema sofre uma transição de fase de primeira ordem. Além disso, quando existe uma histerese visível as grandezas magnetocalóricas dependem do processo de aquecimento e resfriamento do sistema. Ainda de acordo com nossos resultados, existe um efeito barocalórico normal (sistema aquece sob aumento de pressão) quando a pressão aplicada aumenta a temperatura de ordenamento magnético sem alterar a ordem da transição de fase magnética. O efeito barocalórico inverso (sistema resfria sob aumento de pressão) ocorre quando a pressão aplicada diminui a temperatura crítica sem mudar a ordem da transição de fase. Nossos cálculos mostram, ainda, que um efeito barocalórico anômalo (mudança de sinal nas grandezas barocalóricas) ocorre em casos especiais onde a pressão aplicada muda a natureza da transição de fase magnética do primeira para segunda ordem e vice-versa. / In this thesis we systematically discuss the magnetocaloric and barocaloric effects in physical systems, whose magnetism has a localized character and undergo both second and first order phase transitions. For this purpose, we use a model of interacting localized magnetic moments, including the magnetoelastic coupling. Our calculations show that the ratio between the exchange and magnetoelastic parameters is responsible for the appearance of the first order transition and consequently the thermal and magnetic hysteresis. Our calculations also show that the magnetocaloric quantities exhibit large values when the system undergoes a first order transition. Furthermore, when the hysteresis is not negligible, the magnetocaloric quantities depend on the heating and cooling processes. As far as the barocaloric effect is concerned, our calculations show that the normal barocaloric effect occurs (the system heat up with increasing applied pressure) when the applied pressure increases the magnetic ordering temperature without changing the order of the magnetic phase transition. On the other hand, the inverse barocaloric effect (the system cools down with increasing applied pressure) occurs when the applied pressure reduces the magnetic ordering temperature without changing the order of the magnetic phase transition. Finally, our calculations show that an anomalous barocaloric effect (i.e., change of sign in the barocaloric quantities) occurs in special cases when the applied pressure change the nature of the magnetic phase transition from first to second order and vice-versa.

Nesta tese discutimos sistematicamente os efeitos magnetocalórico e barocalórico em sistemas físicos com transição de fase magnética de primeira e de segunda ordem em sistemas físicos cujo magnetismo tem carater local. Para essa finalidade, utilizamos um modelo de momentos magnéticos locais interagentes, incluindo um termo de acoplamento magnetoelástico. Nossos cálculos mostram que a relação entre a interação de troca e o acoplamento magnetoelástico é responsável pela ordem da transição de fase e pelo aparecimento da histerese térmica e magnética. Os resultados mostram que as grandezas magnetocalóricas exibem grandes valores quando o sistema sofre uma transição de fase de primeira ordem. Além disso, quando existe uma histerese visível as grandezas magnetocalóricas dependem do processo de aquecimento e resfriamento do sistema. Ainda de acordo com nossos resultados, existe um efeito barocalórico normal (sistema aquece sob aumento de pressão) quando a pressão aplicada aumenta a temperatura de ordenamento magnético sem alterar a ordem da transição de fase magnética. O efeito barocalórico inverso (sistema resfria sob aumento de pressão) ocorre quando a pressão aplicada diminui a temperatura crítica sem mudar a ordem da transição de fase. Nossos cálculos mostram, ainda, que um efeito barocalórico anômalo (mudança de sinal nas grandezas barocalóricas) ocorre em casos especiais onde a pressão aplicada muda a natureza da transição de fase magnética do primeira para segunda ordem e vice-versa. / In this thesis we systematically discuss the magnetocaloric and barocaloric effects in physical systems, whose magnetism has a localized character and undergo both second and first order phase transitions. For this purpose, we use a model of interacting localized magnetic moments, including the magnetoelastic coupling. Our calculations show that the ratio between the exchange and magnetoelastic parameters is responsible for the appearance of the first order transition and consequently the thermal and magnetic hysteresis. Our calculations also show that the magnetocaloric quantities exhibit large values when the system undergoes a first order transition. Furthermore, when the hysteresis is not negligible, the magnetocaloric quantities depend on the heating and cooling processes. As far as the barocaloric effect is concerned, our calculations show that the normal barocaloric effect occurs (the system heat up with increasing applied pressure) when the applied pressure increases the magnetic ordering temperature without changing the order of the magnetic phase transition. On the other hand, the inverse barocaloric effect (the system cools down with increasing applied pressure) occurs when the applied pressure reduces the magnetic ordering temperature without changing the order of the magnetic phase transition. Finally, our calculations show that an anomalous barocaloric effect (i.e., change of sign in the barocaloric quantities) occurs in special cases when the applied pressure change the nature of the magnetic phase transition from first to second order and vice-versa.

Foram medidos os momentos magnéticos dos estados da banda rotacional do estado fundamental do ANTPOT 159 Tb, através da técnica da distribuição angular perturbada, utilizando-se o campo magnético transiente. Os estados do ANTPOT. 159 Tb foram populados via excitação coulombiana com feixe de ANTPOT. 35 Cl a 88 Me V, sendo os raios -y, emitidos na desexcitação dos estados, observados em coincidência com as partículas retroespalhadas do feixe. Os momentos magnéticos medidos neste trabalho, foram comparados com as previsões de modelos híbridos (rotor+partícula e rotor triaxial+quase-partícula), nos quais a hamiltoniana do núcleo é separada em uma parte fenomenológica que descreve o caroço e uma parte microscópica que leva em conta o movimento da partícula desemparelhada. Os resultados experimentais também foram interpretados com um cálculo puramente microscópico, baseado no modelo de camadas com projeção de momento angular. Os níveis de energia da banda do estado fundamental são bem descritos pelos modelos, embora o staggering em energia previsto pelo modelo rotor triaxial+quase-partícula apresente uma fase de oscilação oposta à observada. Os momentos magnéticos experimentais são bem reproduzidos pelos modelos, nos quais a inclusão de outras configurações sugere uma pequena oscilação, observada nos resultados experimentais. As probabilidades de transição magnéticas B(M1) não são bem descritas por nenhum dos modelos, nos quais a inclusão de várias configurações atenua os valores calculados. / Magnetic moments of the levels in the ground state rotational band of 159Tb were measured using the transient magnetic field perturbed angular distribution technique. The levels in 159Tb were populated by Coulomb excitation with an 88 MeV beam and the deexciting rays were observed in coincidence with backscattered projectiles. The magnetic moments measured in this work were compared with hybrid models (rotor+particle and triaxial rotor+quasiparticle) in which the Hamiltonian of the nucleus is separated in a phenomenological part describing the core and a rnicroscopic part which takes into acconnt the movement of the unpaired particle. The experimental results were also interpreted with a purely microscopic calculation based on the angular momentum projection shell model. The energy levels in the ground state band are well described by the models, although the energy staggering predicted in the triaxial rotor+quasi-particle calculation has a phase opposite to the observed one. The experimental magnetic moments are well reproduced by the models, with the band miring suggesting a slight oscillation as observed in the experimental data. The magnetic transition probabilities B(M1) are not well described by the models, in which the band mixing attenuates the calculated values.