Les polymères naturels présentent de plus en plus une alternative crédible pour de nombreuses applications techniques et biomédicales. Ils possèdent des qualités de modularité, de durabilité, souvent de biocompatibilité, qui leurs sont propres. Mais la compréhension détaillée des mécanismes qui gouvernent le comportement de tels matériaux est difficile et reste souvent incomplète. Cette étude a cherché à mieux comprendre le lien qui existe entre le comportement mécanique et la microstructure pour la fibre de soie. Une caractérisation minutieuse du comportement mécanique a donc été effectuée par des moyens parfois originaux comme l'association entre une machine de traction et une observation en microscopie électronique. Il a ainsi été montré l'aspect composite du fil de soie industriel et l'importance des différents éléments constitutifs de la soie. Le comportement de la fibre a également été décrit dans différentes conditions atmosphériques d'humidité et de température. Cette caractérisation s'est accompagnée d'une description de la microstructure en utilisant des techniques telles que la diffraction aux rayons X et la spectrométrie Raman. Notamment, la spectrométrie Raman a pu être associée à une traction in situ. Ceci a permis d'établir des liens entre mécanique et microstructure. Il a ainsi été prouvé notre capacité à modifier la microstructure et le comportement mécanique de la soie par voie biotechnologique en modifiant le génome du Bombyx mori. Ce qui ouvre une nouvelle voie d'innovation prometteuse pour améliorer ce type de matériau. Enfin, une modélisation simple mais robuste basée sur une description physique du matériau a permis de valider les avancées faites quant à la compréhension de ce polymère. Le comportement en environnement contrôlé a été étudié. Ces résultats pourraient alimenter des études numériques sur des assemblages, plus proches du produit fini.