Un spectre RMN reflète la distribution des probabilités d'occurrence des divers environnements locaux autour du noyau sondé et permet donc une analyse fine de l'ordre à courte distance. Dans ce mémoire nous présentons une telle étude pour le système cobalt/fer sous forme d'alliages massifs, d'alliages en couches minces et de multicouches. L'analyse détaillée des spectres d'échantillons massifs de référence a permis d'affiner la connaissance de l'ordre à courte distance grâce à des simulations Monte Carlo. L'étude d'alliages co-déposés en couche mince sous ultravide, montre que la limite de stabilité de la phase cubique centrée (cc) est repoussée jusqu'à 90% de cobalt, alors que, dans le massif, celle-ci est 75%. L'existence de phases ordonnées inédites, mais théoriquement prévues, a été observée. Ces structures, également présentes dans des composites métal-spinelle préparés par chimie douce à basse température, ont été reproduites par simulation. Cet ordre à courte distance particulier est lié aux méthodes de préparation et aux faibles températures de dépôt : les atomes trouvent ainsi leur position la plus favorable selon des critères d'énergies de surface. L'analyse des multicouches montre que 20 Å est la limite de stabilité de la phase métastable cc du cobalt. Cependant seuls 6 Å forment des plans continus purs, 5 Å se trouvent sous forme d'amas au milieu d'un alliage cubique centré, le reste est dans un alliage cc assez homogène Co75%Fe25%. L'une des conclusions de cette étude est que l'extension de la stabilisation de la phase cc au-delà de la limite de 75% qui correspond dans le massif à l'apparition de la phase cubique faces centrées, se fait grâce au mélange d'un alliage cc à 75% de cobalt et de grains de cobalt cc pur. Cette concentration de 75% apparaît donc comme une limite commune au mélange cobalt/fer en phase cc pour l'ensemble des systèmes étudiés.