La rápida industrialización y urbanización mundial ha creado un sin número de contaminantes para los medios acuosos tóxicos y peligrosos, los cuales en su gran mayoría son difícil de degradar de forma natural. Los fenoles son algunos de estos compuestos tóxicos que se encuentran con frecuencia en muchos efluentes industriales. Revisión literaria específica que la oxidación catalítica en aire húmedo utilizando carbón activado podría ser una solución prometedora para la destrucción de estos contaminantes fenólicos. Sin embargo, parece difícil lograr la estabilidad del catalizador dentro del reactor de lecho fijo, en estado estacionario, debido a la combustión lenta de carbón activado. Dentro de este contexto, el presente trabajo se centró en tres aspectos principales para extender los conocimientos actuales sobre la oxidación catalítica del aire húmedo, los cuales son: el establecimiento de las condiciones de arranque del reactor, el estudio de la cinética de reacción y la evaluación de la operación periódica de reactores de lecho fijo. Se ha demostrado que la cinética de la reacción puede llevarse a cabo en un reactor por goteo de lecho fijo sin limitaciones de transferencia de masa y calor. Y más importante aún, el catalizador pudo mantenerse estable durante la oxidación catalítica del aire húmedo de fenol sobre carbón activo en un reactor de lecho fijo, a través de la operación de un reactor dinámico mediante la optimización de los parámetros periódicos. / The fast world industrialization and urbanization creates a large number of water pollutants that are toxic and hazardous and in most cases too hard to amend naturally. Phenols are amongst those toxic compounds frequently found in many industrial effluents. A review of the specific literature points out that catalytic wet air oxidation using activated carbon can be a promising solution for the destruction of phenolic pollutants. However, it seems unlikely to achieve stable catalyst in fixed bed reactor under steady state operation due to the slow combustion of activated carbon. Within this context, the present work focus on three main aspects to extend the current state of art of catalytic wet air oxidation: establishing reactor start-up, kinetic measurements and periodic operation of fixed bed reactors. It has been shown that kinetic measurement can be conducted in trickle bed reactor without mass and heat transfer limitations. Most importantly, stable catalyst during catalytic wet air oxidation of phenol over active carbon was achieved in fixed bed reactor through dynamic reactor operation by optimizing periodic parameters.

Made available in DSpace on 2016-06-02T19:55:30Z (GMT). No. of bitstreams: 1 DoutSMP.pdf: 1317200 bytes, checksum: 79dde377784158c00b81b651c941bf26 (MD5) Previous issue date: 2003-06-23 / Universidade Federal de Minas Gerais / A laboratory-scale investigation of SO2 scrubbing was carried out in a 77.92mm (diameter) × 80.00mm trickle bed with 2.00-2.36mm activated carbon particles using continuous and periodically interrupted liquid flows. The effects of cycle period (10 and 20 minutes), cycle split (0.1, 0.2 and 0.3), superficial gas velocity (20, 40 and 60mm/s), and superficial liquid velocity (2mm/s) on SO2 removal and sulfuric acid production were investigated using a simulated flue gas containing SO2 at 500, 1,000 and 1,500ppm. The average removal efficiency of the periodic operation varied from 40 to almost 100%. The major variables controlling periodic operation performance were found to be the superficial gas velocity and the SO2 concentration. The extent of SO2 removal increased with decreasing cycle period and increasing split. Continuous operation runs achieved practically 100% scrubbing efficiency in all tests performed. Sulfuric acid production rates ranged from 0.649×10-8 to 0.256×10-7mol/g catalyst.s. The concentration of sulfuric acid produced was proportional to both the initial SO2 concentration and the gas superficial velocity. Some sulfuric acid production rates data for periodic operation overlapped those obtained in continuous liquid flow experiments. The advantage for the periodic operation was the higher acid concentrations produced and the lower pressure drops across the trickle bed without carbon losses. However, sulfuric acid production should not be regarded as an end in itself for the periodic operation, as the main goal of this gas treatment route is the removal of sulfur dioxide. / O desempenho dos modos periódico e contínuo de operação para o tratamento de uma mistura gasosa de SO2 em ar foi analisado utilizando-se um reator de aço inox, em escala de bancada de 77,92mm de diâmetro interno, contendo leito fixo de carvão ativado de 80,00mm de altura, com partículas de 2,00 a 2,36mm. Foram obtidas as eficiências médias de remoção do gás e as concentrações de ácido sulfúrico produzido nas soluções líquidas de saída, em função da concentração inicial de SO2 (500, 1.000 e 1.500ppm), da velocidade superficial do gás (20, 40 e 60mm/s), da velocidade superficial do líquido (2mm/s) e, no caso da operação periódica, da duração dos ciclos (períodos de 10 e 20 minutos) e da fração de descarga (0,1, 0,2 e 0,3). A eficiência média de remoção da operação periódica variou de 40 a aproximadamente 100%. O desempenho do processo sofreu maior influência da variação da velocidade superficial do gás e de sua concentração inicial. A remoção do dióxido de enxofre foi mais efetiva ao se diminuir o período e se aumentar a fração de descarga. Com a operação contínua foram obtidas eficiências médias de remoção de aproximadamente 100% em todos os casos. As taxas de produção de ácido sulfúrico variaram entre 0,649×10-8 e 0,256×10-7mol/g catalisador.s. Em alguns casos, a operação periódica foi responsável por taxas de produção de ácido sulfúrico maiores que as da operação em estado estacionário. A concentração de ácido produzido foi proporcional à concentração inicial e à velocidade superficial do gás. Os resultados indicam que a vantagem da interrupção periódica do escoamento de líquido é o potencial para produção de ácido sulfúrico mais concentrado com menor perda de carga no leito sem perdas expressivas de carvão. Porém, a produção de ácido sulfúrico não deve ser encarada como um fim em si para a operação periódica, uma vez que o principal objetivo dessa via de tratamento do gás é o abatimento do dióxido de enxofre.