The spin dynamics of electrons in inorganic and organic semiconducting nanostructures has become an area of interest in recent years. The controlled manipulation of an electron’s spin, and in particular its phase, is the primary requirement for applications in quantum information processing. The phase decoheres in a time known as the transverse relaxation time or T2 time. We have carried out a measurement of the ensemble-averaged transverse spin relaxation time (T2*) in bulk and few molecules of the organic semiconductor tris-(8-hydroxyquinolinolato aluminum) or Alq3. The Alq3 system exhibits two characteristic T2* times: the longer of which is temperature independent and the shorter is temperature dependent, indicating that the latter is most likely limited by spin-phonon interaction. Based on the measured data, we infer that the single-particle T2 time in Alq3 is probably long enough to meet Knill's criterion for fault-tolerant quantum computing even at room temperature. Alq3 is also an optically active organic, and we propose a simple optical scheme for spin qubit readout. Moreover, we found that the temperature-dependent T2* time is considerably shorter in bulk Alq3 powder than in few molecules confined in 1–2-nm-sized cavities. Because carriers in organic molecules are localized over individual molecules or atoms but the phonons are delocalized, we believe that this feature is caused by a phonon bottleneck effect. Organic fluorophore molecules, electrosprayed within nanometer sized pores of an anodic alumina film, exhibit unusually large molecule-specific red- or blue-shifts in the fluorescence peak. This molecular specificity allows us to resolve different constituents in a mixture optically, providing a unique new technology for bio- and chemical sensing. We have also observed that the fluorescence efficiency progressively increases with decreasing pore diameter. This trend cannot be explained by the usual photo carrier confinement model since the photo carriers are localized over individual molecules (or atoms) which are much smaller than the pore diameter. A more likely explanation is the metal enhanced fluorescence caused by the plasmon resonance of nanotextured aluminum lying at the bottom of the pores.

Cette thèse aborde la problématique de la durée de vie des électrons dans des puits quantiques unipolaires soumis à un fort champ magnétique selon l'axe de confinement. Plus particulièrement, le blocage de l'émission de phonons optiques longitudinaux en régime de confinement des électrons à 0-dimension est clairement démontré par la mise en évidence d'oscillations quantiques de la durée de vie. Cet effet est baptisé « résonance magnétophonon inter sous-bandes ». Le blocage de l'émission de phonons LO a été détecté sur la mesure de l'intensité de lasers à cascades quantiques GaAs/GaAlAs, émettant dans le moyen infra rouge autour de 10 µm, soumis à un champ balayé jusqu'à 60T. Le champ magnétique confine les électrons sur des orbites cyclotron, et transforme la dispersion quadratique de l'énergie des sous-bandes en niveaux de Landau discrets. Les oscillations de magnétophonons ont été également trouvées sur la magnétorésistance de la structure. La résonance magnétophonon inter sous-bande réalise une spectroscopie directe des modes de phonons pertinents pour la relaxation inter sous-bande. Entre autres, une contribution des modes de phonon LO de AlAs a été observée tandis que l'intervention attendue de modes confinés n'est pas apparue. La durée de vie inter sous-bandes en fonction du champ magnétique, obtenue par une méthode proposée, est comparée aux prévisions récentes d'un modèle de couplage fort électron-phonon (magnéto polarons). En conclusion, ces travaux ont dégagé des résultats et un nouvel outil performant de spectroscopie de phonons et de diagnostic des interactions électron-phonon dans un système à zéro dimension, analogue à un système de boites quantiques.