Dans le cadre de cette thèse un verre phosphate de zinc dopé avec des cations d’argent a été irradié par laser femtoseconde. Cette irradiation induit l’apparition dans le voxel de focalisation, d’une émission de fluorescence et une génération de second harmonique au sein du verre. La fluorescence a été attribuée à la création d’agrégats fluorescents composé d’une dizaine d’atomes d’argent. Une étude spectrale a été réalisée permettant de distinguer les différents types d’agrégats générés. Par ailleurs, la génération de seconde harmonique est attribuée à la présence d’un champs électrique enterré dans la zone irradié par effet EFISH (electric field induced second harmonic). La direction et la répartition de ce champ électrique, ont été étudié optiquement et conduisent à sa représentation spatiale.Les effets des paramètres expérimentaux, tels que le nombre d’impulsions laser, l’énergie par impulsion, la température du verre et le recuit sur les caractéristiques de la GSH et de la fluorescence, ont été étudiés. Enfin un processus global est proposé, expliquant les différentes étapes de la structuration, de la création du champ enterré par migration d’électrons à la réduction des cations d’argent et la croissance des agrégats. / In this work, a phosphate-zinc glass doped with silver ions was irradiated with a femtosecond laser. This irradiation causes the appearance of sub-micron features in the glass. Those features exhibit fluorescence and second harmonic generation. Fluorescence is linked to the aggregations of silver clusters in the glass. Second Harmonic Generation is linked to the creation of a buried electric field inducing an EFISHG effect.Polarization and spectroscopic studies were performed on these features. Those studies allowed us to produce a three-dimensional representation of the features. A phenomenological model, from the interaction of the laser pulses with the glass, to the movement of charges enabling the buried field, is developed to explain the overall process, therefore linking the migration of the electrons to the reduction of silver ion and the cluster growth.

In many applications such as beam shaping, mode conversion, and phase encoding it is necessary to alter the spatial phase profile of a beam via a phase mask. Conventional techniques to accomplish this either involve surface relief profiling in thin films such as PMMA or refractive index modulation in bulk photorefractive crystals such as lithium niobate. These materials have been used extensively for the past several decades and perform admirably in low power conditions. However, in high power systems these materials will be destroyed, requiring a new means of producing phase masks. In this dissertation a method for producing robust phase masks in the bulk of photo-thermo-refractive glass is developed and successfully demonstrated. Three main applications of phase masks were studied in detail. The first is mode conversion, where binary phase masks convert a Gaussian beam to higher order modes. The second is beam shaping, where phase masks are used as focusing elements and for optical vortex generation. Near-theoretical conversion efficiency was achieved for all elements in these cases. The third application is aberration analysis and correction. Here the degradation of volume Bragg gratings recorded in an aberrated holographic system was modeled, with the simulations indicating that correcting elements are generally necessary for high-quality production of gratings. Corrective phase masks are designed which can selectively correct one or multiple aberrations of varying magnitudes are shown. A new type of optical element is also developed in which a phase mask is encoded into a transmitting Bragg grating. This technique combines the local phase modulation of a phase mask with the multiplexing ability of transmitting Bragg gratings, allowing for multiple phase masks to be recorded in a single element. These masks may be used at any wavelength iii satisfying the Bragg condition, increasing the useful wavelength regime of a single element by orders of magnitude.

Les verres de phosphates de zinc et gallium contenant de l’argent ont permis des développements originauxau travers de la structuration d’architectures photoniques multi-échelles innovantes en volume, en surfaceou sur fibre, et également à travers l’ingénierie de composition chimique du matériau. Un taux accru d’oxyded’argent permet de maximiser la quantité de paires au sein de la matrice vitreuse lors de la synthèse dumatériau. Ce dimère favorise les processus d’agrégation conduisant à la formation d’espèces lors del’interaction locale entre le verre et le laser femtoseconde infrarouge. Une étude par spectroscopie RPEmenée sur des échantillons irradiés par des sources ionisantes a permis de montrer que le débit de dose estprépondérant quant au contrôle des processus chimiques. Des centres à électron et à trou sont les espècesmajoritairement stabilisées à faible débit de dose, alors que la formation d’agrégats d’argent luminescentsintervient pour des puissances crête élevées typiques des lasers ultra-courts. Le caractère local de lastructuration par Direct Laser Writing a permis de créer des objets 3D originaux. L’analyse fine de ladistribution chimique au sein d’objets fluorescents a permis de montrer clairement une zone de déplétion enions argent au centre. Les effets de migration d’ions depuis le centre du faisceau laser vers le bord externea ainsi été mis en évidence. Le dopage des verres photosensibles par des ions europium a permis de montrerdes effets de synergie entre agrégats d’argent photo-inscrits et lanthanides trivalent. En effet, une exaltationde l’émission de luminescence de ces derniers à l’endroit des structurations laser a été mesurée. / The silver-containing phosphate glasses allowed original developments throughout the microstructuring ofarchitectures for innovative photonic in the volume, at the surface or in the fibered material. The chemicalengineering of the material plays an important role from this point of view. An increasing silver oxide ratioleads to an important quantity of pairs in the pristine glass matrix. This dimer in favor of the aggregationprocess bringing to the production of species during the interaction between the glass and the infraredfemtosecond laser. A study conducted by EPR spectroscopy on irradiated samples (ionizing sources)demonstrated that the dose rate is predominant for the control of the involved chemical process. Mainly,electron and holes are stabilized at low dose rate whereas the formation of luminescent silver clusters occursfor high peak power typical of ultra-short lasers. The Direct Laser Writing process allows local structuring ofthe matter and resulted in original tridimensional patterns. The fine chemical distribution analysis insideannular fluorescent objects clearly showed a depletion zone of the silver concentration in the center. Ionicmigration effects from the center towards the edges of the laser beam are then highlighted. The Eu3+-dopedphotosensitive glasses emphasized a synergy between photo-induced silver clusters and trivalentlanthanides. Indeed, a luminescence exaltation associated to the europium emission is measured.