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Diagnostics spectroscopiques d'espèces carbonées et modélisation physico-chimique de plasmas micro-ondes dans les mélanges H2/CH4 et Ar/H2/CH4 utilisés pour le dépôt de diamantLombardi, Guillaume 14 November 2003 (has links) (PDF)
Ce travail de thèse a porté sur le diagnostic spectroscopique des espèces carbonées et la modélisation de plasmas micro-ondes obtenus à l'aide d'un couplage en cavité résonante fonctionnant à une fréquence de 2.45 GHz et pression modérée (20-200 mbar) dans des mélanges H2/CH4 et Ar/H2/CH4. Ces plasmas sont utilisés pour le dépôt de diamant poly- et nano-cristallin. Le radical méthyle (CH3), précurseur supposé de la croissance de diamant poly-cristallin (plasma H2/CH4), a été quantifié par deux techniques de spectroscopie d'absorption : l'absorption large bande dans l'UV à 216 nm, et l'absorption de rayonnement IR de diodes lasers émettant vers 606-612 cm-1 (16.5 µm). Un bon accord a été trouvé entre les valeurs de densité de CH3 mesurées par les deux techniques dans une gamme assez large de conditions expérimentales. Le système de diodes lasers IR accordables en longueurs d'onde a par ailleurs été utilisé pour la quantification d'espèces carbonées stables, telles que CH4, C2H2, C2H4, C2H6. L'interprétation des mesures d'absorption, intégrées sur le chemin optique, a nécessité le développement d'un modèle de transport dans des conditions de non-équilibre thermochimique des espèces chimiques et des modes d'énergie du plasma. Dans ce modèle la chimie a été décrite par un modèle cinétique mettant en œuvre 28 espèces et 131 réactions. Le déséquilibre thermique a été pris en compte en distinguant les modes cinétiques des électrons et l'énergie totale des lourds. Un deuxième modèle similaire au premier mais décrivant le transport du plasma sur l'axe du réacteur, perpendiculairement au substrat de dépôt, a permis d'améliorer notre connaissance des couplages existant entre la cinétique réactionnelle en volume et le transport d'espèces vers la surface. Par ailleurs, les décharges Ar/H2/CH4 ont été diagnostiquées par spectroscopie d'absorption large bande UV et visible. Ces techniques ont été utilisées pour analyser les systèmes de Mulliken à 231 nm et de Swan à 516 nm du radical C2, précurseur supposé de la croissance du diamant nano-cristallin. Les résultats obtenus ont mis en évidence une température de gaz d'environ 3500 K et une densité de C2 comprise entre 5 x 1013 et 1014 cm-3. Ces valeurs sont en bon accord avec les résultats d'un modèle thermo-chimique 0 D (homogène).
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