La pollution de l'air est un sujet de préoccupation majeur au XXIème siècle affectant la santé ainsi et notre environnement Deux types de pollution attirent plus particulièrement l'attention des physicochimistes à l'heure actuelle. Il s'agit de la pollution a 1'ozone dite photochumque et particulaire (PM10, PM2.5 et PM1). Au cours du travail de thèse les systèmes de modélisation MM5-CHIMERE et MM5-FLEXPART ont été installés et optimisés au PC2A pour l'étude de l'ozone et des PM10 sur la région NPDC. MM5 et CHIMERE sont des modèles Eulériens, météorologique pour le premier et de chimie-transport pour le second. FLEXPART est un modèle Lagrangien de dispersion de particules. La performance du système MM5 CHIMERE est évaluée pour différentes topographies et situations météorologiques. Dans un premier temps, les résultats obtenus par modélisation en mode diagnostique sont confrontés aux mesures réalisées par le réseau de surveillance de la qualité de l'air Atmo-NPDC sur la période caniculaire de Juin-Juillet 2006. Puis, les performances dynamiques et chimiques des modèles sont évaluées au niveau de la zone industrielle de Dunkerque sur deux périodes en avril et mai 2006. Pour de ces périodes, les données ont été collectées lors d'une campagne de mesure réalisée sur la région de Dunkerque par le Laboratoire de Physicochimie Atmosphérique (LPCA) de l'Université du Littoral Côte d'Opale (ULCO) Enfin, le système MM5-FLEXPART est utilisé afin de déterminer l'origme d'un évènement intense de pollution particulaire observé en mars 2007 sur la région NPDC. L'intluence d'un cadastre d'émissions régionale, la résolution des mailles et des données météorologiques ont aussi été testées. / Air pollution is a topical subject affecting both human health and the environment. Nowadays, two kind of pollution have been intensely studied, namely, the ozone and the particulate (PMIO, PM2.5 and PM1) pollution. During the thesis, the MM5-CHIMERE and the MM5-FLEXPART systems have been set up and optimised at the PC2A laboratory in order to study ozone and PM 10 pollution events. The performance of the MM5-CHIIMERE system has been evaluated for different topography and meteorological situations. Firstly, the modelled data are compared against observed data from the Atmo-NPDC air pollution monitoring network over the June-Ju!y 2006 heat wave period. Then, the dynamical and chemical performance of the models is assessed over the Dunkerque area for two periods in April and May 2006. For those two periods, measured data were collected during a field campaign achieved by the Laboratoire de Physicochimie Atmosphérique (LPCA) of the University du Littoral Côte d'Opale (ULCO). Finally, the MM5-FLEXPART system was used to determine the origin of an intense PM10 event over the NPDC region. The influence of anthropogenic primary emission, grid and meteorological data resolution has also becn tested.

On regroupe sous le nom d' « aérosols carbonés » deux espèces chimiques différentes : le « carbone suie » (« Black Carbon » BC) et le carbone organique ( « Organic Carbon » OC). BC est intégralement émis par les sources de combustion tandis que OC comporte à la fois une partie émise (OC primaire, OCp) et une partie formée secondairement par photochimie dans l'atmosphère (aérosols organiques secondaires, SOA). La complexité de ce type d'aérosols n'est aujourd'hui que peu représentée dans les modèles existants. On relève deux sources principales d'incertitude dans l'étude de l'impact climatique des aérosols carbonés. La première porte sur les inventaires d'émissions, la deuxième sur la modélisation complexe de leur évolution dans l'atmosphère (transport, interactions gaz-particules, dépôts sec et humide). Dans le contexte de ma thèse réalisée au Laboratoire d'Aérologie de Toulouse (LA), j'ai pris en compte cette complexité en développant un inventaire d'émissions d'aérosols carbonés sur l'Europe mais aussi un nouvel outil de modélisation 3D à l'échelle globale. Stratégiquement, mon travail s'articule en cinq étapes:<br />- une meilleure caractérisation des inventaires d'émissions de BC et OCp, en développant un nouvel inventaire des sources principales que sont les combustions de fuels fossiles et de biofuels (secteur industriel, secteur domestique, trafic). Cet inventaire, de résolution 25kmx25km, fournit les émissions de BC et OCp pour 1995, 2000, 2005, 2010 et comporte deux zooms régionaux : sur la France à la résolution 10kmx10km et sur la région de la campagne Escompte à la résolution 1kmx1km,<br />- le développement d'un nouvel outil de modélisation globale de BC et OC (primaire et secondaire) par couplage du module d'aérosol ORISAM (module sectionnel) (LA/INERIS/ADEME) avec le modèle global de chimie-transport TM4 (collaboration LA/KNMI), qui permet à la fois la prise en compte d'une distribution des aérosols suivant 8 classes de taille (0.04µm-10 µm) et la prise en compte d'une composition chimique détaillée des aérosols (BC et OCp constituant le noyau de la particule sur lequel condensent plus de 6 réactifs chimiques organiques/inorganiques),<br />- des simulations avec ce nouveau modèle global baptisé ORISAM-TM4, des confrontations de résultats avec les mesures de BC et OC et l'étude du transport longue distance des aérosols,<br />- des tests de sensibilité sur la formation des aérosols organiques secondaires (SOA) portant sur différentes familles de composés organiques volatils (COV) précurseurs de SOA et portant également sur l'hygroscopicité des SOA (caractère hydrophile/hydrophobe),<br />- enfin, j'ai couplé ce nouvel outil ORISAM-TM4 à un module radiatif pour déterminer les propriétés optiques des aérosols (épaisseur optique, albédo de simple diffusion) en mélange interne à l'échelle globale.

La quantification des impacts sanitaires et climatiques des aérosols nécessite de pouvoir quantifier précisément leur concentration, leur composition chimique et leur distribution en taille. Parmi les nombreux aérosols émis par les activités anthropiques et naturelles, les émissions de feux de végétation et leur transport sont encore très incertains. Ce travail de thèse vise à améliorer la caractérisation de ces feux, afin de mieux les représenter par modélisation. Afin de couvrir différents types de feux, l’étude portera à la fois sur des analyses de cas en Euro-Méditerranée et en Australie. L’analyse porte tout d’abord sur les informations nécessaires afin de calculer un flux d’émissions de feux : les surfaces brulées et les hauteurs d’injection sont quantifiées par analyse d’observations satellitaires. Les observations MODIS permettent de montrer que la végétation brûlée en Europe est principalement constituée et en moyenne de surfaces agricoles (70%), tandis que les feux de savane et de maquis dominent en Australie (50% et 40%). Au sein de cette moyenne, de très fortes hétérogénéités spatiales sont relevées, avec, par exemple, des feux de forêt représentant 13% au Portugal et 65% au Sud-Est de l’Australie du total observé. A partir d’observations MISR et CALIOP, il est montré que les hauteurs d’injection sont principalement près de la surface et vers 2000 m d’altitude pour les deux régions. Les plus grandes différences d’injection sont relevées au delà de 4000 m avec 4,6-6,4% des émissions en Europe et 8,9-11% en Australie... / To determine the health and climatic impacts of aerosols, the quantification of their precise concentrations, their chemical composition and their size distribution is needed. Among the several aerosols emitted from anthropogenic and natural activities, fire emissions and their transport are still a concern. This work aims to improve the characterization of these fires, to allow a better representation in models. To cover different types of fires, the study focuses on case studies in the Euro-Mediterranean region and in Australia. First, the information needed to compute fire emission fluxes is analyzed: the burnt area and injection heights are quantified using satellite observations. MODIS observations shows that the burnt area in Europe is mainly composed, on average, of cropland (70%), whereas savannah and shrubland fires are preponderant in Australia (50% and 40%). However, strong spatial heterogeneities are noticed, with by example forest fires representing 13% of the total observed burned area in Portugal and 65% in South-West of Australia. Using MISR and CALIOP observations of plume heights, it is shown that injection heights are mainly concentrated near the surface and at about 2000 m of altitude for the two regions. The highest differences are noticed above 4000 m, with 4,6-6,4% of emissions in Europe and 8,9-11% in Australia...

Afin de répondre aux objectifs de la directive cadre sur l'eau (DCE 2000/60/CE) fixés par la réglementation européenne, la majorité des études se sont concentrées sur l'évaluation de la qualité des rejets industriels, des eaux usées traitées...Rares sont les études réalisées sur les eaux pluviales. Ces dernières peuvent être rejetées sans traitement dans les cours d'eau et donc avoir un impact sur l'écosystème aquatique. Ainsi, ce travail s'est intéressé, sur des bassins versant urbanisés ayant un gradient d'urbanisation allant du pavillonnaire à l'urbain dense, à la pollution des eaux pluviales puis une comparaison avec les eaux usées a été entreprise. Cette évaluation s'est traduite par la mise en place d'une liste de 88 polluants urbains à suivre dans le cadre de l'évaluation de la qualité des eaux urbaines. Puis, une méthodologie d'analyse, nommée « screening » a été développée. Elle permet une mesure des polluants urbains sous les formes particulaire et dissoute. Une notion souvent absente dans la littérature mais d'une grande importance pour les gestionnaires des réseaux d'assainissement et des stations d'épuration et de dépollution des eaux pluviales. Ce travail a ainsi permis : - La caractérisation fine de la pollution des différents types de matrices urbaines (eaux usées de temps sec de réseaux unitaire et séparatif (n=8), eaux pluviales du réseau séparatif (n=20), dépôts du réseau unitaire (n=2) et retombées atmosphériques (n=5), en termes d'occurrence, de répartition de la pollution entre les phases dissoute et particulaire, de teneurs (mg/kg.ms), de concentrations totales (Rg/L) et de flux (g/ha actif) des 88 polluants urbains ; - La comparaison de la pollution des eaux pluviales à l'exutoire de bassins versants d'occupation du sol différente ; - L'évaluation à l'échelle d'un bassin versant pavillonnaire de la contribution des retombées atmosphériques à la pollution des eaux pluviales ; - L'estimation de la dangerosité des eaux pluviales à l'aide d'une approche simplifiée d'évaluation de leur impact sur le milieu récepteur avec ou sans traitement de la phase particulaire par les stations de dépollution des eaux pluviales ; - La comparaison novatrice, sur un même échantillon, des méthodes d'analyse « standard » (conduite sur la phase totale, soit l'échantillon brut) avec notre méthode dite « screening », appliquées sur les phases dissoute et particulaire, pour 88 polluants dans un laboratoire accrédité COFRAC. Les résultats mettent en évidence la problématique de la pollution des eaux urbaines par 66 substances chimiques sur les 88 recherchées. Les eaux pluviales strictes sont contaminées par 12 substances prioritaires, 8 substances dangereuses prioritaires de la DCE et 35 polluants urbains plus spécifiques. La pollution est essentiellement particulaire pour les HAP, les PCB, les organoétains, les métaux alors qu'elle est mieux répartie entre les deux phases pour les phtalates, les pesticides et les alkylphénols. Le ruissellement est le principal contributeur de cette pollution à l'exutoire des bassins versants pluviaux. Les polluants générés par le milieu urbain sont comparables indépendamment de l'occupation du sol exceptés pour les pesticides sur le site pavillonnaire et les COV sur le site urbain dense, plus abondants. Le rejet direct des eaux pluviales nécessite, pour certaines substances, une dilution de 10 à 1000 par le milieu récepteur pour respecter les normes de qualité environnementale. Pour les eaux usées, les polluants sont, en majorité, véhiculés sous les deux formes dissoute et particulaire à l'exception des PCB qui sont à 100 % particulaires. Enfin, l'analyse de ces polluants sur l'échantillon brut (MES de 71 à 380 mg/L) sousestime fortement les concentrations des substances dans les eaux avec une prise en compte médiocre de la fraction particulaire de la pollution.