Les films minces de polymères font désormais partie intégrante de notre vie quotidienne sous forme par exemple d’adhésifs et de lubrifiants. Les macromolécules qui les composent présentent de nombreux paramètres modulables tels que leur nature chimique, leur masse moléculaire ou encore leur flexibilité, permettant d’atteindre des performances très contrastées et d’envisager un large domaine d’applications, notamment dans le secteur des nanotechnologies. Ces nouveaux développements nécessitent cependant de maîtriser la stabilité de ces couches minces de polymère. En effet, que ce soit dans le cadre de la tendance à la miniaturisation nécessitant de structurer les films à des échelles nanométriques ou dans le cadre d’applications tribologiques faisant appel aux propriétés mécaniques des polymères, leur stabilité est un critère essentiel qui conditionne leurs performances. De nombreuses propriétés des systèmes polymères sont directement déterminées par les interfaces du matériau dont l’étude est commodément réalisée par l’intermédiaire d’un confinement des chaînes. Dans ce contexte, nous étudions dans une première partie les conséquences de la nature chimique d’un polymère à l’état vitreux soumis à une contrainte mécanique appliquée en surface. Nous montrons tout d’abord que la cristallisation permet d’obtenir une structuration hiérarchique de la surface des films. Sur base de ces travaux, nous avons ensuite réalisé une structuration de surface par l’intermédiaire d’un microscope à force atomique (nanorubbing) qui permet un contrôle extrêmement précis des déformations imposées. Enfin, nous tâcherons d’apporter une contribution à la controverse sur la mobilité des chaînes polymères au sein de films minces. La seconde partie de notre travail s’intéresse au comportement rhéologique de longues chaînes de polymères confinées que nous étudions grâce au processus de démouillage de films minces, une conséquence directe de l’influence des interfaces sur la stabilité des films. Les propriétés des fluides viscoélastiques sont détaillées afin de mettre en évidence l’importance de paramètres physiques trop souvent négligés tels que le stress résiduel. Nous démontrons enfin que l’étude de l’interface associée aux dynamiques de retrait du film permet de caractériser la relaxation de chaînes confinées et d’en déduire la stabilité du système étudié.