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Orientadores: Elizabete Jordão, Vanderley de Vasconcelos / Tese (doutorado) -U niversidade Estadual de Campinas, Faculdade de Engenharia Qimica / Made available in DSpace on 2018-08-15T22:04:22Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Guzella_MarciaFlaviaRighi_D.pdf: 3799927 bytes, checksum: 15526a3c38edb5dad9d25ef7ffd6f1bb (MD5) Previous issue date: 2018-08-15T19:04:09Z / Resumo: O principal objetivo deste trabalho e o desenvolvimento de um processo para imobilização de rejeitos radioativos provenientes de usinas nucleares utilizando uma matriz de betume. Este processo visa a incorporação de rejeitos radioativos em betume para a obtenção de produtos de rejeito monolíticos, homogêneos, mecânica e quimicamente estáveis e com baixas taxas de lixiviação, propriedades importantes para aceitação destes produtos em depósitos de rejeitos. Foram avaliados dois betumes produzidos no Brasil, com pontos de amolecimento de 71,8 ºC e 91,3 ºC, respectivamente. O rejeito selecionado foi o concentrado de evaporador com as características dos rejeitos líquidos gerados em uma usina nuclear do tipo PWR. A escolha do rejeito foi feita em função do grande volume deste tipo gerado em usinas. Os dois betumes nacionais foram avaliados para evitar a importação da matriz de betume, inicialmente especificada para outras usinas nucleares da Europa que utilizam esta tecnologia. O equipamento utilizado para as incorporações foi o Sistema de Betuminização do CDTN, com porcentagens de rejeito incorporado variando de 30 a 40% em massa, valores estes compatíveis com os dados da literatura e da operação de usinas nucleares, que utilizam este processo para o tratamento dos rejeitos. Foram avaliados para o betume e para os produtos de rejeito as propriedades importantes para garantir tanto a operação segura do sistema e a segurança dos operadores, quanto a qualidade dos produtos obtidos, que são desenvolvidos para serem armazenados por longos períodos. As propriedades analisadas foram a penetração, o ponto de amolecimento, o ponto de fulgor, o teor de água e as taxas de lixiviação. A integridade e a durabilidade dos produtos de rejeito estão também relacionadas com as taxas de lixiviação dos constituintes do rejeito em água. Os procedimentos para determinar estas taxas estão estabelecidos em normas e a analise destes dados e utilizada para investigar os mecanismos de lixiviação (difusão, dissolução ou partição), permitindo prever a performance do produto e a modelagem deste ensaio. Esta avaliação deve ser feita antes da disposição final dos rejeitos e tem grande importância para a análise de segurança de repositórios. A pesquisa realizada contribuiu não apenas para o desenvolvimento do processo de incorporação de rejeitos em betume, mas também para as melhorias do Sistema de Betuminização do CDTN e para a implantação dos ensaios e métodos para as caracterizações necessárias. Concluiu-se que os betumes nacionais estudados podem ser usados para a imobilização de rejeitos das usinas nucleares brasileiras, pois foram obtidos produtos de rejeito com as propriedades requeridas para o armazenamento nos depósitos de rejeito. / Abstract: The main goal of this work is the development of a process to incorporate radioactive wastes from nuclear power plants into bitumen matrice. This process aims at obtaining waste forms that are monolithic, homogeneous and mechanical and chemically stable with low leaching rates. These features are important to evaluate the waste forms according to national and international standards. The obtained waste forms should meet the standard safety criteria for disposal in order to be accepted in a repository. Two Brazilian bitumens with softening point of 71,8 ºC and 91,3 ºC, respectively, were evaluated. The evaporator concentrate waste was selected to be used due to the large volume of this kind of waste generated in a PWR nuclear power plant. The two bitumens were evaluated so that the Brazilian material could be used to incorporate radioactive wastes thus avoiding the import of foreign raw material specified to other nuclear power plants in Europe, for instance. The immobilization campaigns were performed at the Bituminization Pilot Plant at CDTN and the incorporated waste concentrations ranged from 30 wt% to 40 wt%, which are in accordance with data from literature and also from plants that use the bituminization process. Important properties for bitumens and waste forms were evaluated in order to assure not only the system and occupational safety but also the quality of the waste forms which are developed to be stored for a long time in a repository. The analyzed properties are the penetration, the softening point, the flash point, the water content and the leaching rate. The integrity and durability of solid radioactive waste are also related to the waste constituents leaching rates in water. The procedure to determine such leaching rates are rule established and the analysis of these data is used to investigate the leaching mechanisms (diffusion, dissolution, partition) in order to determine the waste form performance and the experiment modeling. These analyses should be carried out before the waste form disposal and are important for safety assessment purposes. This research has also contributed not only to the development of the bituminization process to incorporate waste but also to the improvement of the Bituminization Pilot Plant at CDTN and to the implementation of methodologies and techniques to characterize bitumens and waste forms. This work concludes that is feasible to use the evaluated Brazilian bitumens for immobilization of nuclear power plants wastes in Brazil, obtaining waste forms with the required properties to be disposal in repository. / Doutorado / Sistemas de Processos Quimicos e Informatica / Doutor em Engenharia Química

Uranium (U) is a crucial contaminant in the Hanford Site. Remediation techniques to prevent contaminant migration of U located in the soils to other important water resources such as the Columbia River are of paramount importance. Given the location of the contaminant in the deep vadose zone, sequestration of U caused by ammonia (NH3) gas injections appears to be a feasible method to decrease U mobility in the contaminated subsurface via pH manipulation, ultimately converting aqueous U mobile phases to lower solubility precipitates that are stable in the natural environment. This study evaluated the stability of those U-bearing precipitates via preparation of artificial precipitates mimicking those that would be created after NH3 gas injections and sequential extractions experiment. Results showed that most of the U was recovered with the extracting solutions targeted to remove uranyl silicates and hard-to-extract U phases, suggesting that U present in the solid particles has strong bonds to the vadose zone sediments, causing the precipitates to be stable and therefore the remediation technology to be effective under the simulated conditions.