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Migration processes of 137Cs in the drinking water reservoir Lago Maggiore: Measurements and Modeling

Putyrskaya, Viktoryia 22 November 2010 (has links) (PDF)
Das künstliche Radionuklid 137Cs wurde seit über einem halben Jahrhundert in die Natur eingebracht. Sein erstes Erscheinen in Sedimenten der zentraleuropäischen Seen korrespondiert mit den Nuklearwaffentests in den 60er-Jahren des 20. Jahrhunderts. Die stärkste Kontaminierung der europäischen Seen und Flüsse entstand als Folge des radioaktiven Niederschlags nach dem Unfall in Tschernobyl im Frühjahr 1986. In dieser Arbeit wurde das Migrationsverhalten des künstlichen 137Cs im Lago Maggiore und anderen Seen im Alpenvorland als Folge dieses Niederschlags untersucht. Der Lago Maggiore zählt zu den größten Trinkwasserreservoiren südlich der Alpen. Nach dem Unfall in Tschernobyl gingen ungefähr 20 kBq•m-2 des 137Cs auf die Oberfläche des Sees nieder. Im Zeitraum von 2003 bis 2005 wurden Sedimentkerne und Wasserproben an sieben unterschiedlichen Stellen des Lago Maggiore entnommen. Diese Arbeit beschäftigt sich mit Daten über die Verteilung des 137Cs in den Zuflüssen, dem Wasser des Sees, in Schwebstoffen und Bodensedimenten und mit der Assoziierung von 137Cs mit verschiedenen geochemischen Fraktionen. Um den Abfluss des 137Cs aus dem Wassereinzugsgebiet in den Fluss zu modellieren, wurde ein Compartmentmodell verwendet. Zur Modellierung der Aufnahmemenge von 137Cs im Sediment und der vertikalen Verteilung innerhalb dessen wurde ein Diffusions-Konvektions-Modell entwickelt. Dieses Modell berücksichtigt die Aufnahme von Aktivität durch Sedimentation, Fixierung und Rücklösung, retardierte Diffusion, die Verdichtung des Sediments sowie den Einfluss konkurrierender Ionen auf die retardierte Diffusion innerhalb des Sediments. Die Ergebnisse der Parameteroptimierung – im Wesentlichen die Sedimentationsrate und der 137Cs-Verteilungskoeffizient Kd, welcher die Aufnahme der Aktivität in das Sediment determiniert – werden erörtert und mit denen anderer europäischer Seen, die eine ähnliche 137Cs-Deposition, aber unterschiedliche limnologische Eigenschaften aufweisen, verglichen. Zur Beurteilung der Bioverfügbarkeit von 137Cs wurde die 137Cs-Aktivitätskonzentrationen von Fischproben aus dem Lago Maggiore gemessen. Aus bereits existierenden Daten und unseren Messergebnissen wurden 137Cs Fisch-Wasser Konzentrations-Verhältnisse errechnet und mit denen für andere Seen, die von ähnlichen 137Cs-Kontaminationen betroffen sind, verglichen. / Artificial Cs-137 has been introduced into the environment for more than half a century. Its first appearance in central European lake sediments corresponds to the nuclear weapons testing in the 1960s. The largest contamination of European lakes and rivers occurred as a consequence of the fallout after the Chernobyl accident in spring 1986. In this work the migration behaviour of artificial Cs-137 in Lago Maggiore and other pre-alpine lakes as a consequence of these fallouts was studied. Lago Maggiore is one of the largest drinking water reservoirs in the south of the Alps. After the Chernobyl accident roughly 20 kBq•m-2 of 137Cs were deposited onto the lake surface. From 2003 to 2005 bottom sediment cores and water samples were collected at 7 different locations of Lago Maggiore. Data on the 137Cs distribution in tributaries, lake water, suspended matter, bottom sediments, and the 137Cs association to different geochemical fractions are presented in this work. To model the run-off of 137Cs from the watershed into the lake a compartment model was used. For modeling the input of 137Cs into and the vertical distribution within the sediment a diffusion–convection type model was developed. This model takes into account the uptake of activity by sedimentation, fixation and redissolution, retarded diffusion, the influence of competing ions on the retarded diffusion within the sediments, and compaction of sediments. The results of the parameter optimization – mainly the sedimentation rate and the 137Cs distribution coefficient Kd, which determines the uptake of activity into the sediment – are discussed and compared with those of other European lakes characterized by similar 137Cs deposition levels but different limnological properties. To estimate the bioavailability of 137Cs, its activity concentrations in fish samples from Lago Maggiore were measured. Combining the existing data with our measurements, 137Cs fish–water concentration ratios were calculated and compared with those for other lakes which were affected by similar 137Cs contamination.

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