La structure locale et la dynamique de l'eau et des cations dans l'espace interfoliaire des argiles montmorillonitiques, faiblement hydratées et avec des cations compensateurs Na+ et Cs+, sont étudiées par une combinaison de simulation microscopique et de diffusion quasi-élastique des neutrons. Les prédictions des simulations sur la dynamique de l'eau et des ions aux températures élevées (0°C–80°C, gamme pertinente pour le stockage des déchets radioactifs) sont présentées. Une différence marquée est observée entre les modes de diffusion des deux cations compensateurs. Pour la dynamique de l'eau, la transition entre les états mono- et bicouche est une étape marquante vers le comportement de l'eau bulk. Une comparaison détaillée entre simulations et diffusion quasi-élastique des neutrons (écho de spin et temps de vol) est présentée pour la dynamique de l'eau à température ambiante. Globalement, les approches sont en bon accord et les limitations de chacune sont clairement montrées.