La réalisation d'un ordinateur quantique fonctionnel est l'un des objectifs tech- nologiques les plus ambitieux pour les scientifiques d'aujourd'hui. Sa brique de base est composée d'un système quantique à deux niveaux, appelé bit quantique (ou qubit). Parmi les différents concepts existants, les dispositifs à base de spin sont très attractifs car ils bénéficient de la progression constante des techniques de nanofabrication et permettent la lecture électrique de l'état du qubit. Dans ce contexte, les dispositifs à base de spins nucléaires offrent un temps de cohérence supérieur à celui des dispositifs à base de spin electronique en raison de leur meilleure isolation à l'environnement. Mais ce couplage faible a un prix: la détection et la manipulation des spins nucléaires individuels restent des tâches difficiles. De très bonnes conditions expérimentales étaient donc essentielles pour la réussite de ce projet. Outre des systèmes de filtrage des radiofréquences à très basses températures et des amplificateurs à très faible bruit, j'ai développé de nouveaux supports d'échantillons et des bobines de champ magnétique trois axes compacts avec l'appui des services techniques de l'Institut Néel. Chaque partie a été optimisée afin d'améliorer la qualité de l'installation et évaluée de manière quantitative. Le dispositif lui-même, un qubit réalisé grâce à un transistor de spin nucléaire, est composé d'un aimant à molécule unique couplé à des électrodes source, drain et grille. Il nous a permis de réaliser la lecture électrique de l'état d'un spin nucléaire unique, par un processus de mesure non destructif de son état quantique. Par conséquent, en sondant les états quantique de spin plus rapidement que le temps de relaxation caractéristique de celui-ci, nous avons réalisé la mesure de la trajectoire quantique d'un qubit nucléaire isolé. Cette expérience a mis en lumière le temps de relaxation T1 du spin nucléaire ainsi que son mécanisme de relaxation dominant. La manipulation cohérente du spin nucléaire a été réalisée en utilisant des champs électriques externes au lieu d'un champ magnétique. Cette idée originale a plusieurs avantages. Outre une réduction considérable du chauffage par effet Joule, les champs électriques permettent de contrôler et de manipuler le spin unique de façon très rapide. Cependant, pour coupler le spin à un champ électrique, un processus intermédiaire est nécessaire. Un tel procédé est l'interaction hyperfine, qui, si elle est modifiée par un champ électrique, est également désigné sous le nom d'effet Stark hyperfin. En utilisant cet effet, nous avons mis en évidence la manipulation cohérente d'un spin nucléaire unique et déterminé le temps de cohérence T2 . En outre, l'exploitation de l'effet Stark hyperfin statique nous avons permis de régler le qubit de spin nucléaire à et hors résonance par l'intermédiaire de la tension de grille. Cela pourrait être utilisé pour établir le contrôle de l'intrication entre les différents qubits nucléaires. En résumé, nous avons démontré pour la première fois la possibilité de réaliser et de manipuler un bit quantique basé sur un aimant à molécule unique, étendant ainsi le potentiel de la spintronique moléculaire au delà du stockage de données classique. De plus, la grande polyvalence des molécules aimants est très prometteuse pour une variété d'applications futures qui, peut-être un jour, parviendront à la réalisation d'un ordinateur quantique moléculaire.