Depuis 2004, les rovers Spirit et Opportunity de la mission MER (Mars Exploration Rover) explorent leurs sites d'atterrissage respectifs, le cratère Gusev et les plaines de Meridiani. Ces travaux de thèse portent sur l'analyse et l'interprétation des données de l'instrument APXS (Alpha-Particle X-ray Spectrometer), situé au bout du bras articulé de chacun des rovers, dont le rôle est de déterminer la composition chimique des roches et des sols martiens par spectrométrie X. Grâce à leur surprenante longévité, Spirit et Opportunity ont pu s'éloigner à plusieurs km de leurs lieux d'atterrissage initiaux et les APXS ont analysé de nombreux échantillons fournissant des indices sur le rôle que l'eau a pu jouer dans le passé martien. J'ai d'abord choisi d'étudier cette diversité d'échantillons à l'aide d'une approche d'analyse multidimensionnelle. Ceci m'a permis de réaliser une classification des échantillons et de mettre en évidence les relations pétrogénétiques entre les roches et les sols de Gusev et Meridiani. Je présenterai les principaux résultats obtenus grâce à cette méthode ainsi que leur lien avec l'organisation spatiale et stratigraphique des échantillons. Je montrerai ensuite comment ces résultats m'ont incité à tester un modèle géochimique numérique d'altération de basalte martien par un brouillard acide de SO3. Je décrirai les hypothèses de ce modèle avant d'en comparer les résultats avec les données MER. Nous verrons enfin quelles en sont les implications, au niveau de la géologie des sites de Gusev et Meridiani et plus généralement vis-à-vis de l'histoire géologique de Mars et des conditions qui ont prévalu à sa surface dans le passé.