Made available in DSpace on 2014-10-09T12:32:10Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T13:57:55Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Dissertacao (Mestrado) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN/CNEN-SP

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:32:54Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:08:46Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Dissertacao (Mestrado) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN/CNEN-SP

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:32:10Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T13:57:55Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Foram fabricadas amostras de placas combustíveis contendo núcleos de cermets U3O8-Al com concentrações de U3O8 variando de 10 a 90% em peso (3,4 a 55,5% em volume). Amostras contendo núcleos com 58% em peso de U3O8, foram fabricadas a partir de compactados com densidades variando de 75 a 95% da densidade teórica. É discutida a influência da concentração de U3O8 e da porosidade do compactado de partida sobre a porosidade e uniformidade da espessura do núcleo obtido. Os núcleos U3O8-Al foram submetidos a ensaios de corrosão por água deionizada nas temperaturas 30, 50, 70 e 90°C, onde os núcleos foram expostos através de um defeito artificial produzido no revestimento. Os resultados obtidos mostram que a corrosão dos núcleos é acompanhada pela liberação de hidrogênio. O volume total de hidrogênio liberado (V) e o tempo transcorrido até que seja observado o início da liberação de hidrogênio (tempo de incubação ti, são dependentes da porosidade do núcleo e da temperatura absoluta (T), podendo ser descritos pelas equações: V = K1 eα1 P - K2 T eα2 P e ti = eK1 + K2 P + K3 / T + K4 P / T onde P é a fração volumétrica de vazios (porosidade) e K1, K2, K3,K4, α1 e α2 são constantes. É proposto e discutido um mecanismo para o processo de corrosão de núcleos U3O8-Al. O revestimento das amostras de placas combustíveis foi submetido a ensaios de corrosão sob condições similares às encontradas no reator IEA-R1 operando às potências de 2 MW, 5 MW e 10 MW. Foi verificado o efeito da presença de heterogeneidades superficiais e de um tratamento de limpeza química sobre o comportamento da corrosão do revestimento. Os resultados obtidos mostram que a corrosão é regulada pela dissolução/erosão da camada de óxido formada e segue lei linear para as três condições de testes e que a presença de heterogeneidades superficiais ou o tratamento de limpeza química não alteram significativamente a corrosão do revestimento para tempos de exposição de até 20 dias. Estão apresentadas as velocidades de corrosão e as espessuras das camadas de óxido observadas nos três ensaios efetuados. Não foi observado ataque localizado significativo. / Dissertacao (Mestrado) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN/CNEN-SP

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:32:54Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:08:46Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Três métodos de obtenção de pó de U3O8 de alta densidade foram estudados: trituração de pastilhas sInterizadas de U3O8; sinterização de grânulos de U3O8 calcinado; e sinterização de grânulos de diuranato de amônio (DUA). Testes foram conduzidos variando-se a temperatura e o tempo de calcinação do DUA, bem como o tempo de sinterização, resultando em dez lotes de U3O8. Os processos foram comparados em termos de características dos pós obtidos, rendimento granulométríco e número de etapas. O teor de impurezas, a área de superfície específica, a estequiometria, a morfologia, a densidade, a distribuição de porosidade e a identificação de fases foram considerados como parametros de caracterização dos pós. As principais conclusões mostraram que o segundo método (no qual o DUA foi calcinado a 600°C por 3h) forneceu os melhores resultados. Além disso, o terceiro método também produziu bons resultados, porém com dificuldades de manuseio do DUA. / Dissertacao (Mestrado) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN/CNEN-SP

Três métodos de obtenção de pó de U3O8 de alta densidade foram estudados: trituração de pastilhas sInterizadas de U3O8; sinterização de grânulos de U3O8 calcinado; e sinterização de grânulos de diuranato de amônio (DUA). Testes foram conduzidos variando-se a temperatura e o tempo de calcinação do DUA, bem como o tempo de sinterização, resultando em dez lotes de U3O8. Os processos foram comparados em termos de características dos pós obtidos, rendimento granulométríco e número de etapas. O teor de impurezas, a área de superfície específica, a estequiometria, a morfologia, a densidade, a distribuição de porosidade e a identificação de fases foram considerados como parametros de caracterização dos pós. As principais conclusões mostraram que o segundo método (no qual o DUA foi calcinado a 600°C por 3h) forneceu os melhores resultados. Além disso, o terceiro método também produziu bons resultados, porém com dificuldades de manuseio do DUA. / Three preparation methods of high-density U3O8 powder have been studied: grinding of sintered U3O8 pellets, sintering of calcined U3O8 granules; and sintering of ammonium diuranate (ADU) granules. Experiments have been carried out varying ADU calcination time and temperature as well as sintering time, yielding ten U3O8 batches. Powder characteristics, granulometric yield, and number of process steps have been taken into account for comparison purposes. Impurity content, specific surface area, stoichiometry, morphology, density, porosity distribution and phase identification have been considered as parameters for powder characterization. The main conclusions show that the second method (following a 6000C/3h ADU calcination) gives the best results. Moreover, the third method gives also good results, but there were some difficulties with ADU handling.

Três métodos de obtenção de pó de U3O8 de alta densidade foram estudados: trituração de pastilhas sInterizadas de U3O8; sinterização de grânulos de U3O8 calcinado; e sinterização de grânulos de diuranato de amônio (DUA). Testes foram conduzidos variando-se a temperatura e o tempo de calcinação do DUA, bem como o tempo de sinterização, resultando em dez lotes de U3O8. Os processos foram comparados em termos de características dos pós obtidos, rendimento granulométríco e número de etapas. O teor de impurezas, a área de superfície específica, a estequiometria, a morfologia, a densidade, a distribuição de porosidade e a identificação de fases foram considerados como parametros de caracterização dos pós. As principais conclusões mostraram que o segundo método (no qual o DUA foi calcinado a 600°C por 3h) forneceu os melhores resultados. Além disso, o terceiro método também produziu bons resultados, porém com dificuldades de manuseio do DUA. / Three preparation methods of high-density U3O8 powder have been studied: grinding of sintered U3O8 pellets, sintering of calcined U3O8 granules; and sintering of ammonium diuranate (ADU) granules. Experiments have been carried out varying ADU calcination time and temperature as well as sintering time, yielding ten U3O8 batches. Powder characteristics, granulometric yield, and number of process steps have been taken into account for comparison purposes. Impurity content, specific surface area, stoichiometry, morphology, density, porosity distribution and phase identification have been considered as parameters for powder characterization. The main conclusions show that the second method (following a 6000C/3h ADU calcination) gives the best results. Moreover, the third method gives also good results, but there were some difficulties with ADU handling.

This report investigates a controlled reduction process (CRP) of triuraniumoctoxide (U3O8) powder into a hyperstoichiometric uranium dioxide (UO2+x)powder that could be mixed with the fresh uranium dioxide (UO2) powderwithout decreasing its sinterability. Before the CRP could be performed, scrapUO2 pellets were oxidized into U3O8 powder which was then reduced. Fiveversions of the CRP process were performed with different parameters. Thecharacteristics of the resulting CRP powders were investigated through X-raydiffraction (XRD), scanning electron microscope (SEM), and thermogravimetricanalysis (TGA). The powders were mixed with fresh UO2 powder, pressed andsintered to pellets. The density of the pellets was investigated, as was theirsurface through SEM.The results indicate that CRP powders with x below 0.25 had higher finalpellet density, suggesting that there is a benefit of reducing the U3O8 powder tothe fluorite crystal structure before mixing with the fresh UO2 powder. Furtherinvestigation and optimisation of the process is necessary, however its futureimplementation could lead to an increase in the weight fraction of recycledscrap material above the current 9 wt% maximum, among other benefits. / Denna rapport undersöker en kontrollerad reduktionsprocess (CRP) avtriuranoktoxid (U3O8) pulver till ett hyper-stökiometriskt urandioxid (UO2+x)pulver. Detta kan blandas med färskt urandioxid (UO2) pulver utan att minskadess sinterbarhet. Innan CRP kunde utföras oxiderades UO2-skrotkutsar tillU3O8-pulver som sedan reducerades. CRP-processen upprepades fem gångermed olika parametrar. Egenskaperna hos de resulterande CRP-pulvren undersöktesgenom röntgendiffraktion (XRD), svepelektronmikroskop (SEM) ochtermogravimetrisk analys (TGA). Pulvren blandades med färskt UO2-pulver,pressades och sintrades till kutsar. Kutsarnas densitet undersöktes, liksomderas yta med SEM.Resultaten indikerar att CRP-pulver med x under 0,25 hade högre slutligkutsdensitet, vilket tyder på att densiteten hos sintrade kutsar blir högre närU3O8-pulvret reduceras till fluoritkristallstruktur innan det blandas med detfärska UO2-pulvret. Vidare undersökning och optimering av processen ärnödvändig, men dess framtida implementering skulle kunna leda till en ökningav viktfraktionen av återvunnet skrotmaterial som används vid kutsfabrikation,bland andra fördelar.

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