The focus of this dissertation is on the design and micro-fabrication of an all silicon gas chromatography column with a novel two dimensional resistive heater and on its integration with an ultra-low power Thermal Conductivity Detector (TCD) for fast separation and detection of Volatile Organic Compounds (VOC). The major limitations of the current MEMS-GC column are: direct bonding of silicon to silicon, and peak band broadening due to slow temperature programming. As part of this thesis, a new gold eutectic-fusion bonding technique is developed to improve the sealing of the column. Separation of BETX, alkane mixture and VOCs were demonstrated with the MEMS GC column. The time and power required to ramp and sustain the column’s temperature are very high for the current GC columns. To reduce the time required to separate the compounds, a new temperature gradient programming heating method was developed to generate temperature gradients along the length of the column. This novel heating method refocuses eluding bands and counteracts some of the chromatographic band spreading due to diffusion resulting in an improved separation performance. A low power TCD was packaged and tested in a GC by comparison against FID for the detection of a mixture of VOCs. It demonstrated low power operation of a few milliwatts and a very fast response. The MEMS-GC was also demonstrated for rapid detection of the VOC gases released by pathogenic species of Armillaria fungus.

Zugl.: Leipzig, Universiẗat, Diss., 2006.

Univ., Diss., 2010--Würzburg.

Berlin, Freie Universiẗat, Diss., 1999. / Dateiformat: zip, Dateien im PDF-Format.

Tübingen, University, Diss., 2001. / Text engl.

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Les composés organiques volatiles (COVs) sont produits de façon massive chaque jour, et contribuent fortement à la dégradation de la qualité de vie. Pour cette raison, de nombreuses techniques ont été développées pour leur destruction. Parmi celles-ci, l'adsorption présente l'avantage d'être simple et de revaloriser les composés capturés. Elle est industriellement réalisée sur les charbons actifs ou les zéolites. Dans cette thèse, nous étudions les Metal Organic Frameworks (MOFs) comme possibles matériaux adsorbants. Les MOFs sont des matériaux à la fois constitués de parties organiques et inorganiques dont on peut moduler la structure à souhait par un processus de design. L'objectif principal de cette thèse est de dégager les interactions microscopiques gouvernant les phénomènes d'adsorption des COVs dans les MOFs. Pour cela, nous avons utilisé une approche à la fois théorique (DFT+D, Monte-Carlo classique) et expérimentale (gravimétrie, DRIFT, DRUV, adsorption d'azote, DRX).La première partie a montré le comportement des alcanes linéaires adsorbés dans trois MOFs différents (MIL-47, MIL-125 et UiO-66), ainsi que dans ces MOFs fonctionnalisés. Dans le cadre de l'adsorption d'alcanes interagissant exclusivement par interactions vdW, la forme et la taille des pores du MOF sont des facteurs gouvernant l'adsorption. Toutefois, les alcanes sont des molécules flexibles qui peuvent se replier sous contrainte du confinement au sein des MOFs. Ce repliement est un phénomène primordial pour mieux comprendre l'adsorption des alcanes. Selon le milieu, les alcanes peuvent être linéaires ou repliés, et ainsi montrer des différences dans les quantités adsorbées et les sites d'adsorption préférentiels (et donc de leur enthalpie d'adsorption). Ce repliement est basé sur le compromis énergétique entre le coût lié au repliement, et au gain d'énergie apporté par ce repliement. Les alcanes interagissent faiblement avec les structures, mais cette faible énergie pourrait être suffisante pour modifier très légèrement la structure du MOF. La deuxième partie a montré le comportement de l'adsorption d'acétone dans le Cu-BTC. Le Cu-BTC est un MOF particulier qui peut présenter des sites acides de Lewis après activation thermique. Dans ce cas, l'acétone étant une molécule polaire, elle peut établir à la fois des interactions électroniques et de vdW. L'étude IR in-situ couplée à une approche quantique ont permis de relier les fréquences de vibrations du C=O de l'acétone avec leur position dans le Cu-BTC en termes de site d'adsorption. De plus, cette étude a montré que le site préférentiel de l'acétone représente un cas limite, entre les interactions purement vdW et les interactions électroniques. / Volatile Organic compounds (VOCs) are massively produced each day, and contribute strongly to a degradation of quality of life. For this purpose, several techniques were developed for their removal. Among these, adsorption has the advantage to be simple and allow further re-use of captured compounds. Industrially, adsorption is made on activated carbons or zeolites. In this thesis, we investigated the possibility of taking Metal Organic Frameworks (MOFs) as adsorbents. MOFs are materials constituted by both organic and inorganic which can be precisely modulated through a design process. The main objective of this work is to give insights about microscopic interactions controlling adsorption phenomena between VOCs and MOFs. Consequently, we used an approach based both on theoretical (DFT+D, classic Monte-Carlo) and experimental (gravimetric, DRIFT, DRUV, azote adsorption, XRD) aspects.The first part shows the behavior of linear alkanes inside three different MOFs (MIL-47, MIL-125 et UiO-66) in their pure and functionalized forms. Alkanes adsorption is mainly driven by vdW forces, thus, shape and pore size are the most important factors to be taken into account. However, alkanes are flexible molecules which can be folded under constraint of confinement effect within MOFs. This folding is a phenomenon of prime importance while considering study of alkanes. Depending on the environment, alkanes can be linear or folded, and subsequently show differences for quantity adsorbed or preferential adsorption sites (and their isosteric heat of adsorption). This folding is based on an energetic compromise between cost associated to folding and the gain consequent of this folding. Moreover, alkanes interact weakly with MOF, but this energy could be sufficient to modify slightly MOF structure. The second part shows the behavior of acetone adsorption inside Cu-BTC. Cu-BTC is a particular MOF which reveals Lewis acid sites upon thermal activation. In this case, acetone is a polar molecule which can interact with MOF via electronic and vdW interactions. The in situ IR study, compared to quantum approach, allows to make a link between the frequency of C=O stretching of acetone and the position of acetone inside Cu-BTC. Moreover, acetone adsorption appears to be a limit case between a preferential adsorption driven by electronic forces at Lewis acid site and by vdW forces inside a small cage.