Deep geological repository has been investigated as a solution for long term storage of spent nuclear fuel in Sweden for more than 40 years now. The Swedish nuclear fuel and waste management company (SKB) are commissioning the deep repository and they must ensure that nuclear waste is isolated from the environment for thousands of years. During this time the containment must withstand physical stress and corrosion. It is important for a safety analysis to determine the different reactions that could occur during this time. If the physical barriers break down, radiolysis of water will occur. Hydrogen peroxide formed during the radiolysis can oxidize the exposed surface of the fuel, which increases the dissolution of radiotoxic products. Hydrogen peroxide can also catalytically decompose on the surfaces of the fuel. This project set out to figure out the selectivity for catalytic decomposition of hydrogen peroxide. This was to be done analytically with coumarin as a scavenger for detecting hydroxyl radicals formed when hydrogen peroxide decomposes. This produces the fluorescent 7-hydroxycoumarin that with high precision could be measured using spectrofluorometry. The results were giving approximately 0.16% ratio between •OH-production and hydrogen peroxide consumption. Similar experiments were done with ZrO2 for comparison, but the results were largely inconclusive. The effect of bicarbonate (a groundwater constituent) was also investigated. Adding bicarbonate increased the reproducibility of the experiments and increased the dissolution of uranium. Both the uranium and the bicarbonate increased the screening effects which minimized the fluorescent signal output by the 7-hydroxycoumarin. / Geologiskt djupförvar av förbrukat kärnbränsle har undersökts som lösning i Sverige i över 40 år nu. Svensk kärnbränslehantering (SKB) driftsätter det geologiska djupförvaret och måste säkerställa att det förbrukade kärnbränslet hålls isolerat från omgivningen i tusentals år. Under denna tid måste förseglingen stå emot fysikalisk stress och korrosion. Det är därför viktigt för en säkerhetsanalys att undersöka de olika reaktioner som kommer ske. Om förseglingen bryts ned kommer kärnbränslet i kontakt med vattnet i berggrunden vilket leder till radiolys av vatten. Väteperoxid som skapas under radiolysen kan sedan oxidera den exponerade ytan av kärnbränslet, detta ökar upplösningen av radiotoxiska produkter. Väteperoxiden kan även katalytisk sönderdelas på kärnbränslets yta. Syftet med arbetet var att få fram selektiviteten för katalytisk sönderdelning av väteperoxid. Detta skulle uppnås analytiskt med kumarin som avskiljare för detektion av hydroxylradikaler som bildas när väteperoxid sönderdelas. Detta producerade det fluorescerande 7-hydroxykumarinet som med hög precision kunde mätas spektrofluorometriskt. Resultaten gav en ca 0,16% förhållande mellan •OH-produktion och väteperoxidkonsumtion. Likartade experiment gjordes med ZrO2 för jämförelse men resultaten var ofullständiga. Effekten av bikarbonat (en beståndsdel i grundvatten) undersöktes också. Genom addition av bikarbonat ökade experimentens reproducerbarhet och ökade även upplösningen av uran. Både uranet och bikarbonaten minskade den utgående fluorescerande signalen från 7-hydroxykumarinet.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:UPSALLA1/oai:DiVA.org:kth-240564 |
| Date | January 2018 |
| Creators | Pakarinen, Darius |
| Publisher | KTH, Skolan för kemi, bioteknologi och hälsa (CBH) |
| Source Sets | DiVA Archive at Upsalla University |
| Language | English |
| Detected Language | Swedish |
| Type | Student thesis, info:eu-repo/semantics/bachelorThesis, text |
| Format | application/pdf |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
Page generated in 0.0018 seconds