Graphene nanoribbons (GNRs) are considered as major building blocks of future carbon-based electronics, in which the termination of the edges essentially defines the electronic properties. Theoretical predictions, such as tunable band gaps in armchair orientated GNRs, and the existence of topologically protected metallic states located at zigzag edges, make them a potential candidate for transistor applications as well as a new class of fully coherent devices. In this context, the fabrication of high-quality GNRs with precise edge geometries is of great interest. Atomistic details and the interaction with its support
crucially influence and determine the charge propagation within such graphene nanostructures. Hence, the understanding of transport mechanisms on the nanoscale is indispensable in order to integrate GNRs in future nanoelectronics.
This thesis presents a detailed study of the sublimation-assisted growth of different types of self-assembled GNRs on SiC crystals using scanning probe, electron microscopy, and electron diffraction experiments. First, natural SiC steps will be shown to trigger the formation of µm-long epitaxial monolayer
GNRs (ML-GNRs), which laterally expand on the flat SiC(0001) surface. These ribbons can be transformed into bilayer GNRs (BL-GNRs) by annealing in air. During this process, oxygen-intercalation takes place, forming an oxide layer below the BL-GNRs. Charge transfer into the oxide layer results in strong p-type doping. Based on local multi-probe experiments, ML-GNRs and BL-GNRs revealed 1D diffusive transport characteristics inherent in the comparably high charge carrier densities in both types of ribbon. Moreover, temperature activated interlayer hopping was identified as an effective transport mechanism in BL-GNRs.
Graphene nanoribbons grown on pre-processed SiC sidewalls exhibited superior crystalline and electronic quality on wafer-scales. Sidewalls aligned parallel to the [11-20] SiC direction are composed of a periodic array of mini-terraces hosting several approximately (3+-1) nm wide armchair terminated GNRs (ac-GNRs) at their step edges. By using a combined nanoprobe and conductive atomic force microscopy study, ac-GNRs revealed semi-conducting transport characteristics with band gaps of ~300 meV.
Such debunching effects can be suppressed in sidewalls along the [1-100] SiC direction. Here, the graphene completely overgrows the sidewall resulting in ~40 nm wide freestanding zigzag GNRs (zz-GNRs). A robust ballistic edge channel was found to be the hallmark of zz-GNRs, which persists on µm-scales at room temperature suggesting the existence of a perfectly conducting channel. However, the roughness of the SiC and the mesa sidewalls limit the charge propagation in this edge mode due to strong short-range interactions.
Moreover, ballistic transport was independently proven by utilizing non-invasive and invasive voltage probes. Tuning of the invasiveness was achieved using cleaning procedures of the tips, which lead to a subsequent decrease of contact resistance due to the removal of oxide from the tip surface. The measured resistance of the ballistic conductor was shown to be directly dependent on the invasiveness of the tips, pointing out the importance of the interplay between the probes and the GNR.
Finally, spatially-resolved nanoprobe experiments with ultra-small probe spacings revealed several quantized conduction plateaus across zz-GNRs. These plateaus were attributed to edge and bulk transport channels, respectively. Based on tight-binding calculations, the occurrence of spatially-segregated ballistic channels was explained by transversal electric fields originating from asymmetric edge terminations on both sides of the GNR. These findings highlight that edge morphology is an essential parameter in order to understand electronic transport in GNRs. / Nanometerbreite Streifen aus Graphen, sogenannte Graphen-Nanoribbons (GNRs), gelten als wichtiges Bauelement in zukünftigen, kohlenstoffbasierten Elektroniken. Dabei sind die elektronischen Eigenschaften der GNRs wesentlich durch die Geometrie ihrer Kanten bestimmt. Basierend auf theoretischen Modellen, werden skalierbare Bandlücken in armchair-GNRs, sowie lokalisierte, metallische Kantenzustände in zigzag-GNRs vorhergesagt. Diese Eigenschaften könnten für Transistoranwendugen oder sogar für die Realisierung von Bauelementen, die auf kohärentem Ladungstransport basieren, genutzt werden. Dementsprechend ist die Herstellung hochwertiger GNRs mit präzisen Kantengeometrien sowie das Verständnis der zugrundeliegenden Transportmechanismen von großem Interesse.
Die vorliegende Arbeit umfasst eine detaillierte Charakterisierung der strukturellen Eigenschaften verschiedener GNR-Typen, die mittels Sublimationsepitaxie auf SiC Kristallen hergestellt wurden. Es wird gezeigt, dass sich μm-lange Monolagen-GNRs (ML-GNRs) an natürlichen SiC Stufenkanten ausbilden, die durch Tempern an Luft zu Bilagen-GNRs (BL-GNRs) transformiert werden können. Während des Temperns findet die Interkalation von Sauerstoff statt, sodass sich unterhalb des BL-GNRs eine Oxidschicht bildet. Der Ladungstransfer in diese Oxidschicht führt zu einer starken p-Dotierung. Lokale Transportmessungen mittels eines 4-Spitzen STM/SEM zeigen, dass sowohl ML-GNRs als auch BL-GNRs 1D diffuse Leiter sind, deren Transporteigenschaften durch die hohen Ladungsträgerdichten dominiert werden. Darüber hinaus wird gezeigt, dass das thermisch aktivierte Tunneln zwischen Graphenlagen ein effektiver Transportmechanismus in BL-GNRs ist.
Graphen-Nanoribbons, die durch präferenzielles Wachstum auf SiC-Seitenwänden hergestellt wurden, zeichnen sich durch herausragende strukturelle sowie elektronische Eigenschaften aus. Seitenwände parallel zur [11-20] Richtung wiesen hierbei eine periodische Struktur von Mini-Terrassen auf, an deren Stufen sich mehrere (3 ± 1) nm breite armchair-GNRs (ac-GNRs) ausbilden. Durch die Kombination von 4-Spitzen STM/SEM und Rasterkraftmikroskopie mit leitfähigen Spitzen wurde festgestellt, dass ac-GNRs halbleitende Eigenschaften aufweisen. Die Größe der ermittelten Bandlücken beträgt ∼ 300 meV.
Das Zerfallen in Mini-Terrassen kann bei Seitenwänden entlang der [1-100] SiC Richtung unterdrückt werden. Hierbei wird die Seitenwand vollständig vom Graphen überwachsen, sodass sich ∼ 40 nm breite zigzag-GNRs (zz-GNRs) ausbilden. Diese zeichnen sich durch einen robusten, ballistischen (Kanten-) Transportkanal aus, der bei Raumtemperatur auf μm-Skalen nachweißbar ist. Lediglich Rauigkeiten
des Substrats sowie der Seitenwände, die als starke Streuzentren dienen, limitieren die Ausbreitung der Ladungsträger in diesem Kantenzustand.
Der ballistische Transport von Ladungsträgern in zz-GNRs wurde unabhängig, mit Hilfe von nicht-invasiven und invasiven Spannungskontakten (STM-Spitzen) nachgewiesen. Die Invasivität der Kontakte wurde durch spezielle Reinigungsverfahren der Spitzen verändert, die zu geringeren Kontaktwiderständen führten. Hierbei wird gezeigt, dass der gemessene Widerstand des ballistischen Leiters
direkt von der Invasivität der Spitzen abhängt. Dies deutet darauf hin, dass die Interaktion zwischen Messspitze und GNR bezüglich der Transporteigenschaften von großer Bedeutung ist.
Abschließend werden mittels ortsaufgelöster Transportmessungen mit ultrakleinen Spitzenabständen mehrere, quantisierte Leitungskanäle detektiert, die sich räumlich über die Breite der zz-GNRs verteilen. Diese Kanäle können jeweils Kanten- und Volumen-Zuständen zugeordnet werden. Gestützt durch tight-binding-Berechnungen werden die quantisierten Transportkanäle durch transversale elektrische Felder erklärt, die durch asymmetrische Bindungsverhältnisse der Kanten erzeugt werden. Diese Ergebnisse unterstreichen, dass die Kantenmorphologie ein wesentlicher Parameter ist, um den elektronischen Transport in GNRs zu verstehen.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:DRESDEN/oai:qucosa:de:qucosa:35112 |
| Date | 27 August 2019 |
| Creators | Aprojanz, Johannes |
| Contributors | Tegenkamp, Christoph, Tegenkamp, Christoph, Wenderoth, Martin, Technische Universität Chemnitz |
| Source Sets | Hochschulschriftenserver (HSSS) der SLUB Dresden |
| Language | English |
| Detected Language | English |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, doc-type:doctoralThesis, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis, doc-type:Text |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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