Η διαρροή αέριου CO2 προς υπερκείμενους ταμιευτήρες υπογείων υδάτων ως συνέπεια της δέσμευσης και αποθήκευσης του σε υπόγειους γεωλογικούς σχηματισμούς μπορεί να έχει αντίξοες συνέπειες στη ποιότητα του πόσιμου νερού. Μελέτες έχουν δείξει ότι υψηλά επίπεδα CO2 στο πόσιμο νερό ταμιευτήρων μπορεί να αυξήσει τις συγκεντρώσεις ιχνοστοιχείων μετάλλων σε ανεπιθύμητα επίπεδα.
Η παρούσα εργασία αποτελεί μία μελέτη, υπό συνθήκες συνεχούς ροής, της επίδρασης της εισβολής CO2 σε ταμιευτήρες πόσιμου νερού λόγω πιθανών διαρροών από τους υπόγειους σχηματισμούς αποθήκευσης. Η ορυκτολογική σύσταση πυριτικής άμμου τροποποιήθηκε, με την ελεγχόμενη από το pH καθίζηση οχτώ μετάλλων (Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn, Cd). Διοξείδιο του άνθρακα και νερό διοχετεύονταν ταυτόχρονα σε μία στήλη γεμάτη με την τροποποιημένη άμμο, ενώ σε μία άλλη απαράλλακτη στήλη, διοχετευόταν μόνο νερό (πείραμα αναφοράς). Από τις εκροές των δύο στηλών συλλέγονταν δείγματα νερού και γινόταν μέτρηση των συγκεντρώσεων των μετάλλων με φασματοσκοπία ατομικής απορρόφησης (AAS). Το πείραμα διήρκεσε 2 μήνες. Η ορυκτολογική ανάλυση της άμμου πριν και μετά το τέλος των πειραμάτων έγινε με ηλεκτρονική μικροσκοπία σάρωσης και στοιχειακή ανάλυση μέσω φασματοσκοπίας διασποράς ενέργειας (SEM-EDS), φωτοηλεκτρική φασματοσκοπία ακτίνων Χ, (XPS)και ατομική απορρόφηση (AAS). Η διάλυση του CO2 στο νερό μείωσε το pH, αυξάνοντας τις συγκεντρώσεις των μετάλλων Mn, Co, Ni, Cu, Zn, στα δείγματα εκροής. Επιπλέον, οδήγησε σε μερική εκρόφηση του Cr, σε ολική εκρόφηση του Cd αλλά με πολύ γρήγορο ρυθμό σε σχέση με το πείραμα αναφοράς, ενώ δεν αποδεσμεύτηκε καθόλου ο Fe. Για να προσδιοριστεί η ευαισθησία του συντελεστή κατανομής κάθε μετάλλου στο pH, πραγματοποιήθηκαν συμπληρωματικά πειράματα διαλείποντος έργου και τα αποτελέσματα προσαρμόστηκαν σε ισόθερμες Freudlich. Για την ποσοτική ερμηνεία του πειράματος συνεχούς ροής, αναπτύχθηκε ένα δυναμικό μακροσκοπικό μοντέλο της διεργασίας με τη σύζευξη των φαινομένων μεταφοράς με τις αντιδράσεις διαλυτοποίησης του CO2 στο νερό και απελευθέρωσης των μετάλλων στην υδατική φάση. Αξίζει να σημειωθεί ότι η απελευθέρωση των μετάλλων στην υδατική φάση υπό συνθήκες ροής μοντελοποιήθηκε ως διεργασία εκρόφησης 2-θέσεων (ισορροπίας και μη ισορροπίας). Οι παράμετροι εκρόφησης των μετάλλων εκτιμήθηκαν με δυναμική προσαρμογή του μακροσκοπικού μοντέλου μεταφοράς/αντιδράσεων σε πειραματικές μετρήσεις της χρονικής μεταβολής της συγκέντρωσης των κατιόντων μετάλλων στην εκροή της στήλης. / Potential leakages of CO2 to shallow aquifers, as a result of its storage in underground reservoirs, could have adverse impacts on the groundwater quality. The mineralogical composition of well-sorted silica sand is modified by the pH-controlled precipitation of eight metals (Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn, Cd). Gas carbon dioxide and distilled, deaerated water are both injected in a fixed-bed column packed with the modified sand. In another identical column distilled and deaerated water is injected. Metal concentration in effluent by both columns is measured with atomic absorption spectroscopy (AAS). Mineralogical analysis of sand before and after the flow tests is done by Scanning Electron Microscopy – X-ray Energy Dispersive Spectroscopy (SEM-EDS), X-ray Photoelectron Spectroscopy (XPS), and AAS. Due to continuous CO2 dissolution, the pH is decreased and the release of Mn, Ni, Cu, Zn, Co is enhanced profoundly, the release of Cr increases moderately, the Cd dissolution accelerates, whereas Fe is strongly bonded as goethite and does not dissolve almost at all. To determine the sensitivity of partition coefficient for each metal with pH, batch experiments is done and the results were adjusted to isothermal Freudlich. The metal release from solid phase is modeled by a two-site desorption model (equilibrium and non-equilibrium), which is coupled with flow and mass-transfer processes. Inverse modeling of the flow test quantifies the dynamics of metal release in terms of equilibrium and kinetic desorption parameters, estimated under realistic flow conditions.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:upatras.gr/oai:nemertes:10889/7532 |
| Date | 16 May 2014 |
| Creators | Τερζή, Αικατερίνη |
| Contributors | Τσακίρογλου, Χρήστος, Terzi, Katerina, Τσακίρογλου, Χρήστος, Κουτσούκος, Πέτρος, Παρασκευά, Χριστάκης |
| Source Sets | University of Patras |
| Language | gr |
| Detected Language | Greek |
| Type | Thesis |
| Rights | 12 |
| Relation | Η ΒΚΠ διαθέτει αντίτυπο της διατριβής σε έντυπη μορφή στο βιβλιοστάσιο διδακτορικών διατριβών που βρίσκεται στο ισόγειο του κτιρίου της. |
Page generated in 0.0022 seconds