[pt] Metal Organic Frameworks(MOFs) são compostos de coordenação que
possuem íons ou clusters metálicos ligados a espécies orgânicas, formando uma
rede porosa, cristalina e de elevada área superficial. Essas características
despertaram interesse no desenvolvimento de materiais oriundos de MOFs e,
possivelmente, utilizá-los como catalisadores na produção de combustíveis
líquidos. Nesta pesquisa, a síntese do Co-MOF-71 foi realizada pelo método
solvotérmico, misturando ácido tereftálico, obtido a partir da despolimerização
por hidrólise alcalina do polietileno tereftalato (PET) reciclável, e nitrato de
cobalto hexahidratado, em solução de N,N-dimetilformamida, etanol e água. Após
reação a temperatura de 110, 130 e 150 graus C, o material foi caracterizado quanto a
sua resistência térmica, através da análise termogravimétrica, a cristalinidade, na
análise de difração de raios X, e, de forma qualitativa, a composição elementar,
avaliada na análise de microscopia eletrônica de varredura com energia dispersiva.
O planejamento de experimentos de Box-Behnken foi elaborado, variando-se três
fatores (temperatura, concentração de ácido tereftálico e quantidade de cobalto),
totalizando quinze reações. A Co-MOF-71 foi calcinada em atmosfera inerte de
N2 a 500 graus C para gerar uma matriz carbônica contendo cobalto, da qual a área
superficial específica foi medida por adsorção-dessorção de N2, aplicando-se o
método de Brunauer-Emmett-Teller. Um modelo polinomial de segunda ordem
foi aplicado, com sua respectiva análise de variância (ANOVA) e os efeitos das
variáveis de entrada foram classificados, constatando que a temperatura não
exerceu influência significativa na faixa aplicada. Em seguida, o modelo foi
atualizado, atingindo coeficiente de determinação (R2) de 87,39 por cento, revelando o
teor de ácido tereftálico como o efeito mais expressivo. Além disso, a superfície
de resposta confirmou que o cenário de maior área superficial é alcançado ao
adicionar excesso de ligante orgânico no sistema, consistente com o melhor
resultado experimental (82 m2.g-1). / [en] MOFs (Metal-organic frameworks) are special compounds that can be an
interesting alternative for heterogeneous catalysis, due their singularities like a
porous and crystalline structure with high specific area. This work proposes an
environmentally favorable production route of Co-MOF-71 derived material,
starting with the depolymerization of PET from plastic waste to obtain
terephthalic acid, which is the source of ligand BDC (1,4-benzenodicarboxylate).
The synthesis of Co-MOF-71 was performed by solvothermal method and,
optimizing the research, Box-Behnken design were developed with three
independent variables: amount of terephthalic acid, cobalt content, and
temperature. The samples were characterized by XRD, TGA, and SEM analysis
before and after calcination at 500 degrees C. Finally, the specific surface area was
measured by N2 adsorption-desorption, and a second-order polynomial model was
suggested, with its respective analysis of variance (ANOVA), indicating that
temperature has no significant influence in the applied range. Then, the model was
updated, reaching the coefficient of determination (R2
) of 87.39 percent and presenting
the terephthalic acid content as the most relevant effect. Additionally, the response
surface confirmed the scenario of higher surface area with excess BDC in the
system, consistent with the best experimental result (82 m2
/ g).
| Identifer | oai:union.ndltd.org:puc-rio.br/oai:MAXWELL.puc-rio.br:65297 |
| Date | 30 November 2023 |
| Creators | DANIEL PEREIRA HUMBERTO |
| Contributors | MARIA ISABEL PAIS DA SILVA |
| Publisher | MAXWELL |
| Source Sets | PUC Rio |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | TEXTO |
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