The world of Polyoxometalates (POMs) has extensively grown up since the last decade of the XXth century. Since that dates the number of articles related with these metal-oxides clusters have been increased. In this thesis based in the use of Computational Techniques, I have started studding the alkene epoxidation with hydrogen peroxide as oxidant catalysed by Titanium-substituted POMs using Density Functional Theory methods, and how the role of the protonation enhances the reactivity and the selectivity for the heterolytic mechanism. Second I have investigated the nature of the Zr-substituted POMs at different pH conditions and it has been related with the selected conditions for the self-assembly process. Therefore, the solution behaviour of these species have been analysed using Classical Molecular Dynamics simulations. Finally, a new and novel class of POMs have been analysed to support the experimental research of Polyoxopalladates metal-oxides with the analysis of the geometry and electronic structure of these species. / El món dels Polioxometal•lats(POMs) ha crescut molt des de l’última dècada del segle XX. Des d’aquestes dates, el número d’articles relacionat amb aquest òxids metàl•lics ha augment. En aquesta tesis, m’he basat en l’ús de tècniques computacionals per començar estudiant la epoxidació d’alquens amb aigua oxigenada catalitzada per POMs substituïts per Titani emprant mètodes de DensityFunctionalTheory i com la protonació millora la selectivitat i la reactivitat del mecanisme heterolític. Tot seguit s’ha estudiat la naturalesa dels POMs substituïts per Zirconi a diferents condicions de pH i s’ha relacionat amb el seu auto-assemblatge per la formació de dímers. S’han emprat mètodes Classical Molecular Dynamics per estudiar el comportament en solució d’aquestes espècies. Finalment, s’ha investigat una nova classe de POMs que conté metalls nobles en la seva estructura i s’ha analitzat la seva geometria i estructura electrònica per donar suport als resultats experimentals.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:TDX_URV/oai:www.tdx.cat:10803/279293 |
| Date | 18 June 2014 |
| Creators | Jiménez Lozano, Pablo |
| Contributors | Carbó, Jorge J., Poblet Rius, Josep Maria, Universitat Rovira i Virgili. Departament de Química Física i Inorgànica |
| Publisher | Universitat Rovira i Virgili |
| Source Sets | Universitat Rovira i Virgili |
| Language | English |
| Detected Language | English |
| Type | info:eu-repo/semantics/doctoralThesis, info:eu-repo/semantics/publishedVersion |
| Format | 187 p., application/pdf |
| Source | TDX (Tesis Doctorals en Xarxa) |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess, ADVERTIMENT. L'accés als continguts d'aquesta tesi doctoral i la seva utilització ha de respectar els drets de la persona autora. Pot ser utilitzada per a consulta o estudi personal, així com en activitats o materials d'investigació i docència en els termes establerts a l'art. 32 del Text Refós de la Llei de Propietat Intel·lectual (RDL 1/1996). Per altres utilitzacions es requereix l'autorització prèvia i expressa de la persona autora. En qualsevol cas, en la utilització dels seus continguts caldrà indicar de forma clara el nom i cognoms de la persona autora i el títol de la tesi doctoral. No s'autoritza la seva reproducció o altres formes d'explotació efectuades amb finalitats de lucre ni la seva comunicació pública des d'un lloc aliè al servei TDX. Tampoc s'autoritza la presentació del seu contingut en una finestra o marc aliè a TDX (framing). Aquesta reserva de drets afecta tant als continguts de la tesi com als seus resums i índexs. |
Page generated in 0.0021 seconds