CoordenaÃÃo de AperfeiÃoamento de Pessoal de NÃvel Superior / A separaÃÃo de CO2 a partir de misturas gasosas industriais consiste em um importante tema tanto do
ponto de vista cientÃfico quanto ambiental. O interesse suscitado pelo tema està diretamente
relacionado à problemÃtica da presenÃa do diÃxido de carbono tanto nos gases de combustÃo (flue
gas) quanto no gÃs natural (GN) e biogÃs. A absorÃÃo usando aminas à uma tecnologia madura que
tem sido utilizado na indÃstria do gÃs natural para remoÃÃo de CO2. No entanto, apresenta algumas
desvantagens, tais como corrosÃo dos equipamentos e alto consumo de energia para regenerar o
absorvente. LÃquidos iÃnicos (LIs) tÃm sido propostos como uma alternativa aos solventes orgÃnicos,
devido à baixa volatilidade e elevada solubilidade do CO2. Contudo, o seu elevado custo limita sua
aplicaÃÃo em processos de separaÃÃo industriais por absorÃÃo. Neste contexto, a impregnaÃÃo de
pequenas quantidades de LIs em suportes porosos tÃm sido recentemente reportada para prÃpositos de
captura de CO2. Estruturas metalorgÃnicas tÃm sido apontadas como um adsorvente adequado devido a
sua elevada capacidade de adsorÃÃo de CO2 e à possibilidade de acomodar molÃculas que lhes
confiram novas funcionalidades. Neste trabalho, investigamos a adsorÃÃo de CO2 na estrutura
metalorgÃnica Cu-BTC impregnada com lÃquidos iÃnicos por tÃcnicas experimentais e de simulaÃÃo
molecular. Os lÃquidos iÃnicos utilizados para impregnaÃÃo foram o hexafluorofosfato de 1-butil-3-
metilimidazÃlio (BMIM-PF6) e o bis(trifluorometilsulfonil)-imida de 1-butil-3-metilimidazÃlio
(BMIM-Tf2N). No Ãmbito experimental, amostras comerciais de Cu-BTC foram impregnadas com LIs
em diversas concentraÃÃes em peso (1, 5 e 10 wt%). Os materiais impregnados foram caracterizados
por diversas tÃcnicas de caracterizaÃÃo e avaliados em relaÃÃo a adsorÃÃo de CO2. Os resultados
mostraram que a impregnaÃÃo de LIs em Cu-BTC reduz a capacidade de adsorÃÃo de CO2,
contrariamente ao que foi predito por simulaÃÃo molecular em trabalhos prÃvios. No contexto da
simulaÃÃo molecular, foram realizadas simulaÃÃes de impregnaÃÃo para gerar estruturas impregnadas
com diferentes quantidades de LI. SimulaÃÃes de adsorÃÃo de CO2, CH4 e N2 nas estruturas geradas
foram realizadas utilizando o ensemble Grande CanÃnico (μVT) para avaliar a presenÃa de LI na
estrutura da Cu-BTC. Observou-se que a presenÃa de LI em vÃrias concentraÃÃes aumentou a
capacidade adsortiva de CO2 a baixas pressÃes (atà ~ 3 bar), enquanto a adsorÃÃo dos outros gases nÃo
foi significativamente alterada. Contudo, a baixas concentraÃÃes impregnada (5 %wt), a adsorÃÃo de
CO2 nÃo foi sensÃvel à presenÃa do LI. Por outro lado, quando foi aumentada a quantidade de LI
impregnada em nossos experimentos, houve uma rÃpida degradaÃÃo das propriedades texturais do
material, conforme observado para amostra impregnada com 10 wt% de BMIM-PF6. Assim,
aparentemente, os poros da Cu-BTC sÃo pequenos para incorporar lÃquidos iÃnicos nas concentraÃÃes
que teoricamente levariam a maiores quantidades adsorvidas de CO2. / A separaÃÃo de CO2 a partir de misturas gasosas industriais consiste em um importante tema tanto do
ponto de vista cientÃfico quanto ambiental. O interesse suscitado pelo tema està diretamente
relacionado à problemÃtica da presenÃa do diÃxido de carbono tanto nos gases de combustÃo (flue
gas) quanto no gÃs natural (GN) e biogÃs. A absorÃÃo usando aminas à uma tecnologia madura que
tem sido utilizado na indÃstria do gÃs natural para remoÃÃo de CO2. No entanto, apresenta algumas
desvantagens, tais como corrosÃo dos equipamentos e alto consumo de energia para regenerar o
absorvente. LÃquidos iÃnicos (LIs) tÃm sido propostos como uma alternativa aos solventes orgÃnicos,
devido à baixa volatilidade e elevada solubilidade do CO2. Contudo, o seu elevado custo limita sua
aplicaÃÃo em processos de separaÃÃo industriais por absorÃÃo. Neste contexto, a impregnaÃÃo de
pequenas quantidades de LIs em suportes porosos tÃm sido recentemente reportada para prÃpositos de
captura de CO2. Estruturas metalorgÃnicas tÃm sido apontadas como um adsorvente adequado devido a
sua elevada capacidade de adsorÃÃo de CO2 e à possibilidade de acomodar molÃculas que lhes
confiram novas funcionalidades. Neste trabalho, investigamos a adsorÃÃo de CO2 na estrutura
metalorgÃnica Cu-BTC impregnada com lÃquidos iÃnicos por tÃcnicas experimentais e de simulaÃÃo
molecular. Os lÃquidos iÃnicos utilizados para impregnaÃÃo foram o hexafluorofosfato de 1-butil-3-
metilimidazÃlio (BMIM-PF6) e o bis(trifluorometilsulfonil)-imida de 1-butil-3-metilimidazÃlio
(BMIM-Tf2N). No Ãmbito experimental, amostras comerciais de Cu-BTC foram impregnadas com LIs
em diversas concentraÃÃes em peso (1, 5 e 10 wt%). Os materiais impregnados foram caracterizados
por diversas tÃcnicas de caracterizaÃÃo e avaliados em relaÃÃo a adsorÃÃo de CO2. Os resultados
mostraram que a impregnaÃÃo de LIs em Cu-BTC reduz a capacidade de adsorÃÃo de CO2,
contrariamente ao que foi predito por simulaÃÃo molecular em trabalhos prÃvios. No contexto da
simulaÃÃo molecular, foram realizadas simulaÃÃes de impregnaÃÃo para gerar estruturas impregnadas
com diferentes quantidades de LI. SimulaÃÃes de adsorÃÃo de CO2, CH4 e N2 nas estruturas geradas
foram realizadas utilizando o ensemble Grande CanÃnico (μVT) para avaliar a presenÃa de LI na
estrutura da Cu-BTC. Observou-se que a presenÃa de LI em vÃrias concentraÃÃes aumentou a
capacidade adsortiva de CO2 a baixas pressÃes (atà ~ 3 bar), enquanto a adsorÃÃo dos outros gases nÃo
foi significativamente alterada. Contudo, a baixas concentraÃÃes impregnada (5 %wt), a adsorÃÃo de
CO2 nÃo foi sensÃvel à presenÃa do LI. Por outro lado, quando foi aumentada a quantidade de LI
impregnada em nossos experimentos, houve uma rÃpida degradaÃÃo das propriedades texturais do
material, conforme observado para amostra impregnada com 10 wt% de BMIM-PF6. Assim,
aparentemente, os poros da Cu-BTC sÃo pequenos para incorporar lÃquidos iÃnicos nas concentraÃÃes
que teoricamente levariam a maiores quantidades adsorvidas de CO2.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:www.teses.ufc.br:8527 |
| Date | 26 August 2014 |
| Creators | Francisco Wilton Miranda da Silva |
| Contributors | Diana Cristina Silva de Azevedo, SebastiÃo MardÃnio Pereira de Lucena, Hosiberto Batista de Sant'Ana, MoisÃs Bastos Neto, AlÃrio EgÃdio Rodrigues, Ricardo Eugenio BazÃn |
| Publisher | Universidade Federal do CearÃ, Programa de PÃs-GraduaÃÃo em Engenharia QuÃmica, UFC, BR |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis |
| Format | application/pdf |
| Source | reponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFC, instname:Universidade Federal do Ceará, instacron:UFC |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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