Com a atual preocupação ambiental e a necessidade de se conhecer os processos que regem o movimento da água e de solutos no solo, são necessários estudos que possibilitem aumentar a eficiência do uso de insumos no setor agrícola, que de certa forma possam mitigar o impacto das atividades deste setor sobre contaminação de águas subterrâneas. Portanto, objetivou-se com a presente pesquisa verificar os parâmetros de transporte do íon nitrato, diante de uma análise da influência dos respectivos íons acompanhantes, a partir de fontes distintas de nitrato, em seu deslocamento, com a elaboração de curvas de distribuição de efluentes (Breakthrough Curves (BTC)), em condições de amostras de solo deformadas e indeformadas. O trabalho foi realizado em condições de solo saturado e regime permanente, via aplicação de uma solução de nitrato na concentração de 50 g m-3 de NO3 -, por três diferentes fontes (Ca(NO3)2, NH4NO3 e KNO3), para dois tipos distintos de solos tropicais: Latossolo Vermelho Amarelo e Nitossolo Vermelho. O experimento foi conduzido no Laboratório de Solos e Qualidade de Água, do Departamento de Engenharia de Biossistemas da Escola Superior de Agricultura \"Luiz de Queiroz\", em Piracicaba - SP. Os parâmetros de transporte do íon nitrato na concentração de 50 g m-3 nos respectivos solos foram obtidos por um ajuste numérico utilizando-se o software STANMOD. Pelos resultados obtidos, pôde-se verificar que o deslocamento do nitrato está atrelado com as caraterísticas dos solos e que houve maiores efeitos de lixiviação para o Nitossolo Vermelho. Em termos da influência dos cátions acompanhantes do nitrato, em suas diferentes fontes distintas, pode-se dizer que não foram observados seus efeitos na mobilidade do nitrato no perfil do solo. / With the current environmental concerns and the need to understand the processes that govern the movement of water and solutes in soil, studies are needed to allow increasing the efficiency of input use in agriculture that somehow can mitigate the impact of activities of this sector on groundwater contamination. Therefore, the objective of this work was to verify the transport parameters of the nitrate, by analyzing the influence of the accompanying cation on nitrate displacement, through the development of distributions curves of effluents (Breakthrough Curves (BTC)), under conditions of disturbed and undisturbed samples in saturated soil and steady state conditions, via application of nitrate solution at a concentration of 50 g m-3 NO3 -, by three different sources (Ca(NO3)2, NH4NO3 and KNO3) and for two types of tropical soils: Yellow Oxisol and Anfisol. The experiment was conducted in the Laboratory of Soil and Water Quality, Department of Biosystems Engineering from Escola Superior de Agricultura \"Luiz de Queiroz\", Piracicaba - SP. The transport parameters of the nitrate at a concentration of 50 g m-3 in their respective soils were obtained by a numerical fit using the software STANMOD. From the results, it could be seen that the nitrate displacement is linked with the soil characteristics and the leaching was higher in Anfisol. In terms of the influence of accompanying cations of nitrate, in its various different sources, it can be said that their effects were not observed in nitrate mobility in the soil profile.

Com a atual preocupação ambiental e a necessidade de se conhecer os processos que regem o movimento da água e de solutos no solo, são necessários estudos que possibilitem aumentar a eficiência do uso de insumos no setor agrícola, que de certa forma possam mitigar o impacto das atividades deste setor sobre contaminação de águas subterrâneas. Portanto, objetivou-se com a presente pesquisa verificar os parâmetros de transporte do íon nitrato, diante de uma análise da influência dos respectivos íons acompanhantes, a partir de fontes distintas de nitrato, em seu deslocamento, com a elaboração de curvas de distribuição de efluentes (Breakthrough Curves (BTC)), em condições de amostras de solo deformadas e indeformadas. O trabalho foi realizado em condições de solo saturado e regime permanente, via aplicação de uma solução de nitrato na concentração de 50 g m-3 de NO3 -, por três diferentes fontes (Ca(NO3)2, NH4NO3 e KNO3), para dois tipos distintos de solos tropicais: Latossolo Vermelho Amarelo e Nitossolo Vermelho. O experimento foi conduzido no Laboratório de Solos e Qualidade de Água, do Departamento de Engenharia de Biossistemas da Escola Superior de Agricultura \"Luiz de Queiroz\", em Piracicaba - SP. Os parâmetros de transporte do íon nitrato na concentração de 50 g m-3 nos respectivos solos foram obtidos por um ajuste numérico utilizando-se o software STANMOD. Pelos resultados obtidos, pôde-se verificar que o deslocamento do nitrato está atrelado com as caraterísticas dos solos e que houve maiores efeitos de lixiviação para o Nitossolo Vermelho. Em termos da influência dos cátions acompanhantes do nitrato, em suas diferentes fontes distintas, pode-se dizer que não foram observados seus efeitos na mobilidade do nitrato no perfil do solo. / With the current environmental concerns and the need to understand the processes that govern the movement of water and solutes in soil, studies are needed to allow increasing the efficiency of input use in agriculture that somehow can mitigate the impact of activities of this sector on groundwater contamination. Therefore, the objective of this work was to verify the transport parameters of the nitrate, by analyzing the influence of the accompanying cation on nitrate displacement, through the development of distributions curves of effluents (Breakthrough Curves (BTC)), under conditions of disturbed and undisturbed samples in saturated soil and steady state conditions, via application of nitrate solution at a concentration of 50 g m-3 NO3 -, by three different sources (Ca(NO3)2, NH4NO3 and KNO3) and for two types of tropical soils: Yellow Oxisol and Anfisol. The experiment was conducted in the Laboratory of Soil and Water Quality, Department of Biosystems Engineering from Escola Superior de Agricultura \"Luiz de Queiroz\", Piracicaba - SP. The transport parameters of the nitrate at a concentration of 50 g m-3 in their respective soils were obtained by a numerical fit using the software STANMOD. From the results, it could be seen that the nitrate displacement is linked with the soil characteristics and the leaching was higher in Anfisol. In terms of the influence of accompanying cations of nitrate, in its various different sources, it can be said that their effects were not observed in nitrate mobility in the soil profile.

Submitted by Irene Nascimento (irene.kessia@ufpe.br) on 2017-03-24T17:20:10Z No. of bitstreams: 2 license_rdf: 1232 bytes, checksum: 66e71c371cc565284e70f40736c94386 (MD5) Tese MAML BIBLIOTECA.pdf: 9163873 bytes, checksum: a3dedf9afddd54463bad724f48c71013 (MD5) / Made available in DSpace on 2017-03-24T17:20:10Z (GMT). No. of bitstreams: 2 license_rdf: 1232 bytes, checksum: 66e71c371cc565284e70f40736c94386 (MD5) Tese MAML BIBLIOTECA.pdf: 9163873 bytes, checksum: a3dedf9afddd54463bad724f48c71013 (MD5) Previous issue date: 2016-07-26 / CAPES / Resíduos de tiro (GSR) são evidências físicas de grande valor forense em casos envolvendo o uso de armas de fogo. Mas apesar de sua importância, existe uma carência metodológica para a caracterização do GSR proveniente de munição ambiental (NTA). Adicionalmente, o tamanho micrométrico das partículas geradas torna sua detecção em uma cena de crime ou em um suspeito uma tarefa difícil, podendo originar falsos-negativos. Neste sentido, tem sido proposto o uso de materiais luminescentes para a marcação química e óptica de munições. O presente trabalho aborda o desenvolvimento de marcadores luminescentes baseados na rede metal-orgânica (MOF) [Ln(BTC)] (em que BTC = ácido trimésico), desde a sua síntese, aplicação e avaliação da toxicidade, assim como seu uso na codificação de munição e sua caracterização junto aos resíduos orgânicos de disparo (OGSR). Por isto, este trabalho é dividido em cinco capítulos. No primeiro são discutidos aspectos relativos à síntese da MOF [Eu(BTC)] e à sua influência nas propriedades estruturais, térmicas e espectroscópicas dessa rede. Para tal, os métodos de síntese hidrotermal convencional e hidrotermal assistido por micro-ondas (MW), com diferentes tempos de síntese e proporções metal:ligante, são analisados. Com os métodos adotados, a MOF [Eu(BTC)] foi obtida com elevada cristalinidade, estabilidade térmica e luminescência. Adicionalmente, sínteses mais curtas e proporção metal:ligante 1:1 produziram redes com maior pureza de fase. Neste caso, o método assistido por micro-ondas se destacou devido ao rápido tempo de síntese. No segundo capítulo é apresentada a eficiência dessa MOF como marcador luminescente de munições. Com esta rede, além da detecção visual dos resíduos luminescentes (LGSR), técnicas como espectroscopia de emissão e microscopia eletrônica de varredura acoplada a espectroscopia por dispersão de energia (MEV/EDS) foram usadas para caracterizar e confirmar a presença do LGSR nos resíduos coletados, tanto da arma como das mãos do atirador. No terceiro capítulo são apresentados os dados relativos à avaliação da toxicidade oral aguda e subaguda da MOF [Eu(BTC)] em ratos. Para avaliação da toxicidade aguda, o protocolo 423 da OECD (Organisation for Economic Co-operation and Development) foi utilizado. Como resultado, nenhum sinal de toxicidade foi observado até mesmo para a dosagem mais elevada, e a dose letal média (DL50) foi estimada em 5000 mg/kg. Com isto, a MOF [Eu(BTC)] foi classificada na categoria menos tóxica do GHS (Globally Harmonized System). A toxicidade subaguda foi avaliada através da administração por 7 dias consecutivos de 300 mg/kg e, apesar de observados sinais graves de toxicidade, estes foram atribuídos à aspiração do material particulado para o pulmão, e não a toxicidade do marcador. Estes resultados atribuem a MOF [Eu(BTC)] uma elevada margem de segurança para aplicação como marcador de GSR. No quarto capítulo é proposto um método de codificação de munição baseado no uso de marcadores co-dopados [Y1-xLnx(BTC)] com os íons Eu3+, Sm3+, Tb3+ e/ou Yb3+. Após a realização de disparos, o marcador utilizado em cada munição foi identificado por MEV/EDS em função da composição química dos resíduos em 100% dos casos (sem que o analista tivesse conhecimento do marcador presente em cada munição). Além disso, foi possível estabelecer correlações atirador-arma-local do disparo através da composição dos resíduos em 89% dos casos. E no último capítulo é abordada a caracterização simultânea dos resíduos orgânicos e luminescentes por meio da microscopia Raman. Com a metodologia proposta, através de uma única medida foi possível determinar o tipo de marcador e pólvora utilizados, fornecendo um código muito seguro para caracterização e classificação inequívoca dos resíduos como provenientes de disparo de arma de fogo. Além disso, o LGSR atuou como sonda luminescente ajudando a coletar o OGSR em distâncias acima daquelas normalmente abordadas na literatura. / Gunshot residue (GSR) are physical evidences of great forensic value in firearms-related crimes. Despite its importance, there is a methodologic need for the characterization of GSR from non-toxic ammunition (NTA). In addition, the micrometric size of the generated particles makes its detection in a crime scene or on a suspect a hard task, which may produce false-negatives. In this sense, the use of luminescent materials has been proposed for chemical and optical marking of ammunition. This work presents the development of luminescent markers based on the metal-organic framework (MOF) [Ln(BTC)], since its synthesis, application and toxicity evaluation, as well as its ability to encode ammunitions and its simultaneous characterization with the organic gunshot residue (OGSR). Hence, this work is divided in five chapters. In the first chapter, aspects related to the synthesis of the MOF [Eu(BTC)] and its influence on the structural, thermal and spectroscopic properties are discussed. To this end, conventional hydrothermal synthesis and microwave(MW)-assisted hydrothermal synthesis, with different reaction times and metal:ligand proportions are analyzed. With the chosen methods, the MOF [Eu(BTC)] was obtained with high crystallinity, thermal stability and luminescence. However, faster synthesis and 1:1 metal:ligand proportion produced frameworks with higher phase purity. In this case, the MW-assisted method stood out due to the faster reaction time. In the second chapter, the efficiency of the MOF [Eu(BTC)] as a luminescent marker for ammunition is presented. With this framework, besides visual detection of the luminescent residues (LGSR), techniques as emission spectroscopy and scanning electron microscopy with energy dispersive X-ray spectroscopy (MEV/EDS) were used to characterize and confirm the presence of LGSR in the residues collected, both on the gun and in the shooter’s hand. In the third chapter, data related to the evaluation of acute and subacute oral toxicity of the MOF [Eu(BTC)] in rats is presented. For evaluation of acute oral toxicity, the OECD (Organisation for Economic Co-operation and Development) 423 guideline was used. As a result, no signs of toxicity was observed even at the highest dose, and the median lethal dose (LD50) estimated was 5000 mg/Kg. There by, the MOF [Eu(BTC)] was classified in the less toxic category of GHS (Globally Harmonized System). The subacute toxicity was evaluated by consecutive administration of 300 mg/Kg for 7 days and, despite severe toxicity signs were observed, they were attributed to the aspiration of the particulate material into the lungs, but not to the marker’s toxicity. These results give a high safety margin for application of this MOF as a GSR marker. In the fourth chapter an ammunition encoding method is proposed based on the use of the co-doped markers [Y1-xLnx(BTC)] with the ions Eu3+, Sm3+, Tb3+ and/or Yb3+. After shots, the markers used in each ammunition was identified by SEM/EDS due the chemical composition of the residues, in 100% of the cases (without the analyst’s knowledge of which marker was present in each ammunition). Furthermore, shooter-weapon-location correlations was established by the composition of the residues in 89% of the cases. And in the last chapter the simultaneously characterization of the organic and luminescent residues was performed by Raman microscopy. With the proposed methodology, the type of marker and gunpowder used were identified by a single run, providing a security code for its characterization and the unequivocal classification of the residues as coming from firearm discharge. Furthermore, the LGSR acted as a luminescent probe, helping to collect the OGSR further than those reported in the literature.

This thesis contains three essays related to fixed investment and crude oil. The first essay examines the implications of building a cross-border oil infrastructure project within the context of the bargaining problem (the Nash bargaining solution, and the alternating offer bargain of Rubinstein). We examine the viability of the Baku-Tbilisi-Ceyhan oil pipeline project, which is employed as a case study - for the multinational corporation, and the three host countries (Azerbaijan, Turkey, and Georgia) by examining the profitability of the project for each partner with two different bargaining formulations (simultaneous and sequential bargaining). The findings suggest that the project is feasible for the partners when the transit charge is greater than $3 per barrel (this is the Break-Even charge at which the project produces a zero total surplus); but for a tariff charge higher than this rate, the project generates returns for each participant greater than his outside option. Furthermore, the outcomes show how with bargaining over discounted flows, each bargaining scenario results in a different total surplus. Thus, the participants’ discount rates, their bargaining orders, and their outside options are the determinants of the gross payoffs they receive over the life of the project. The second essay examines the effect of oil abundance on domestic investment in 22 oil-exporting non-OECD countries over the period 1996-2010. Employing static and dynamic panel estimators, the oil impact is investigated in light of other investment determinants which reflect government policies including output growth, inflation, the exchange rate, and financial and openness factors. Estimation results indicate that oil abundance exerts an adverse effect on gross domestic investment in these countries, implying the necessity of improving institutional quality and oil management polices to better exploit oil revenues and direct them towards enhancing domestic investment, thereby sustained economic growth in these countries. The third essay examines the effect of the oil price and oil price volatility on domestic fixed investment in a group of oil-importing OECD countries from 1970 to 2012 within the framework of the production function. Estimation results indicate that there is a long run relationship running from oil prices and the other control variables (output, trade, inflation, and the exchange rate) to investment where the long run coefficient on the oil price is negative and significant, but the short run coefficient on oil prices is insignificant. Thus, the outcomes of this study indicate that high oil prices are contributing to investment decline, which affirms the importance of adopting long run energy policies that might lessen investment reliance on non-renewable energy sources.

Submitted by Luiz Felipe Barbosa (luiz.fbabreu2@ufpe.br) on 2015-04-17T14:27:33Z No. of bitstreams: 2 TESE Flávia Lucena.pdf: 1461854 bytes, checksum: c95dfad3364a7959e3f68649485b4dfb (MD5) license_rdf: 1232 bytes, checksum: 66e71c371cc565284e70f40736c94386 (MD5) / Made available in DSpace on 2015-04-17T14:27:33Z (GMT). No. of bitstreams: 2 TESE Flávia Lucena.pdf: 1461854 bytes, checksum: c95dfad3364a7959e3f68649485b4dfb (MD5) license_rdf: 1232 bytes, checksum: 66e71c371cc565284e70f40736c94386 (MD5) Previous issue date: 2013 / Relatos na literatura vêm utilizando nanoparticulas com o objetivo de carrear drogas e diminuir seus efeitos colaterais. Dentro dessa perspectiva estão às redes coordenadas a metais orgânicos ou MOFs. Este trabalho teve como objetivo realizar a incorporação de um fármaco antitumoral em uma rede de coordenação, visando melhorar sua biodisponibilidade para o organismo, bem como avaliar a toxicidade deste sistema in vitro e in vivo. Para isso foi realizado estudo teórico-computacional que nos permitiu a escolher o melhor fármaco a ser utilizado (5-fluorouracil) e a melhor rede de coordenação (Cu-BTC MOF), levando em consideração os tamanhos das moléculas dos mesmos em relação ao tamanho dos poros das MOFs Cu-BTC e MIL-53(Al). Os resultados das caracterizações químicas realizadas (UV-VIS, IV, CNHS, DRX, TGA/DTG e DSC) indicaram uma incorporação de 0,82 g de 5-fluorouracil para cada 1 g de MOF Cu-BTC após sete dias de agitação. A cultura celular in vitro demonstrou que o sistema 5-FU + Cu-BTC MOF apresentou atividade citotóxica significante quando comparado ao fármaco em solução. O teste de verificação do mecanismo de morte celular utilizando a citometria de fluxo indicou ser a apoptose o mecanismo de ação responsável para eliminação das células tumorais. O estudo de dissolução indicou uma liberação lenta e controlada de 39% do fármaco nos primeiros 30 minutos seguida da liberação de 82% do fármaco em 48 horas. Alterações histológicas só foram evidenciadas quando utilizada a dose de 750mg/kg sendo esta, a dose letal (DL50) encontrada. O teste da peritonite, verificação dos níveis de citocinas pro-inflamatórias e produção de óxido demonstraram que o sistema 5-FU + Cu-BTC MOF reduziu o número de leucócitos, os níveis de citocinas pró-inflamatórias e óxido nítrico, indicando que o sistema apresentou também atividade antiinflamatória para os testes realizados. Os resultados indicaram ser o sistema 5-FU+Cu-BTC MOF um excelente carreador de fármaco, com indicação de atividade anti-inflamatória, excelente atividade citotóxica via mecanismo de apoptose e liberação lenta e gradual do fármaco, o que possibilitou a diminuição na toxicidade do mesmo acompanhado de uma significante melhora terapêutica.

Este trabalho investiga a decodificação turbo de códigos produto construídos a partir de códigos de Reed-Solomon sobre constelações QAM. Por meio da geometria euclidiana da constelação utilizada e das relações dos elementos de campo de Galois utilizados na codificação Reed-Solomon com os símbolos pertencentes ao alfabeto de modulação, é proposto um algoritmo de decodificação que utiliza a localização geométrica dos símbolos recebidos no processo de decodificação turbo. Tanto a primeira etapa da decodificação SISO baseada no algoritmo de Chase, como a extração da informação extrínseca baseada no algoritmo proposto por Pyndiah, são tratadas pelo uso de uma abordagem geométrica sobre o espaço euclidiano. Os resultados de simulação utilizando o algoritmo proposto coincidem com aqueles usando a decomposição e análise pragmática binária, sendo que a abordagem apresentada conduz a simplificações e otimizações em relação à metodologia binária no que ser refere à implementação dos possíveis esquemas de decodificação. / This work investigates the turbo decoding of product codes built using Reed- Solomon codes in QAM constellations. Using the euclidian geometry of the constellation and the relations of the Galois field elements used in the Reed-Solomon code and the modulation alphabet, a decoding algorithm for the turbo decoding process is proposed using the geometric localization of the received symbol. Both the first stage of the SISO decoding based on the Chase algorithm, as the calculation of the extrinsic information based on the Pyndiah algorithm, are treated using the geometric approach in the euclidian space. The simulations show that this algorithm gives similar performance results as the pragmatic binary decomposition approach, and leads to simplifications and optimizations in decoding implementations schemes compared to the former.

Este trabalho investiga a decodificação turbo de códigos produto construídos a partir de códigos de Reed-Solomon sobre constelações QAM. Por meio da geometria euclidiana da constelação utilizada e das relações dos elementos de campo de Galois utilizados na codificação Reed-Solomon com os símbolos pertencentes ao alfabeto de modulação, é proposto um algoritmo de decodificação que utiliza a localização geométrica dos símbolos recebidos no processo de decodificação turbo. Tanto a primeira etapa da decodificação SISO baseada no algoritmo de Chase, como a extração da informação extrínseca baseada no algoritmo proposto por Pyndiah, são tratadas pelo uso de uma abordagem geométrica sobre o espaço euclidiano. Os resultados de simulação utilizando o algoritmo proposto coincidem com aqueles usando a decomposição e análise pragmática binária, sendo que a abordagem apresentada conduz a simplificações e otimizações em relação à metodologia binária no que ser refere à implementação dos possíveis esquemas de decodificação. / This work investigates the turbo decoding of product codes built using Reed- Solomon codes in QAM constellations. Using the euclidian geometry of the constellation and the relations of the Galois field elements used in the Reed-Solomon code and the modulation alphabet, a decoding algorithm for the turbo decoding process is proposed using the geometric localization of the received symbol. Both the first stage of the SISO decoding based on the Chase algorithm, as the calculation of the extrinsic information based on the Pyndiah algorithm, are treated using the geometric approach in the euclidian space. The simulations show that this algorithm gives similar performance results as the pragmatic binary decomposition approach, and leads to simplifications and optimizations in decoding implementations schemes compared to the former.

CoordenaÃÃo de AperfeiÃoamento de Pessoal de NÃvel Superior / A separaÃÃo de CO2 a partir de misturas gasosas industriais consiste em um importante tema tanto do ponto de vista cientÃfico quanto ambiental. O interesse suscitado pelo tema està diretamente relacionado à problemÃtica da presenÃa do diÃxido de carbono tanto nos gases de combustÃo (flue gas) quanto no gÃs natural (GN) e biogÃs. A absorÃÃo usando aminas à uma tecnologia madura que tem sido utilizado na indÃstria do gÃs natural para remoÃÃo de CO2. No entanto, apresenta algumas desvantagens, tais como corrosÃo dos equipamentos e alto consumo de energia para regenerar o absorvente. LÃquidos iÃnicos (LIs) tÃm sido propostos como uma alternativa aos solventes orgÃnicos, devido à baixa volatilidade e elevada solubilidade do CO2. Contudo, o seu elevado custo limita sua aplicaÃÃo em processos de separaÃÃo industriais por absorÃÃo. Neste contexto, a impregnaÃÃo de pequenas quantidades de LIs em suportes porosos tÃm sido recentemente reportada para prÃpositos de captura de CO2. Estruturas metalorgÃnicas tÃm sido apontadas como um adsorvente adequado devido a sua elevada capacidade de adsorÃÃo de CO2 e à possibilidade de acomodar molÃculas que lhes confiram novas funcionalidades. Neste trabalho, investigamos a adsorÃÃo de CO2 na estrutura metalorgÃnica Cu-BTC impregnada com lÃquidos iÃnicos por tÃcnicas experimentais e de simulaÃÃo molecular. Os lÃquidos iÃnicos utilizados para impregnaÃÃo foram o hexafluorofosfato de 1-butil-3- metilimidazÃlio (BMIM-PF6) e o bis(trifluorometilsulfonil)-imida de 1-butil-3-metilimidazÃlio (BMIM-Tf2N). No Ãmbito experimental, amostras comerciais de Cu-BTC foram impregnadas com LIs em diversas concentraÃÃes em peso (1, 5 e 10 wt%). Os materiais impregnados foram caracterizados por diversas tÃcnicas de caracterizaÃÃo e avaliados em relaÃÃo a adsorÃÃo de CO2. Os resultados mostraram que a impregnaÃÃo de LIs em Cu-BTC reduz a capacidade de adsorÃÃo de CO2, contrariamente ao que foi predito por simulaÃÃo molecular em trabalhos prÃvios. No contexto da simulaÃÃo molecular, foram realizadas simulaÃÃes de impregnaÃÃo para gerar estruturas impregnadas com diferentes quantidades de LI. SimulaÃÃes de adsorÃÃo de CO2, CH4 e N2 nas estruturas geradas foram realizadas utilizando o ensemble Grande CanÃnico (μVT) para avaliar a presenÃa de LI na estrutura da Cu-BTC. Observou-se que a presenÃa de LI em vÃrias concentraÃÃes aumentou a capacidade adsortiva de CO2 a baixas pressÃes (atà ~ 3 bar), enquanto a adsorÃÃo dos outros gases nÃo foi significativamente alterada. Contudo, a baixas concentraÃÃes impregnada (5 %wt), a adsorÃÃo de CO2 nÃo foi sensÃvel à presenÃa do LI. Por outro lado, quando foi aumentada a quantidade de LI impregnada em nossos experimentos, houve uma rÃpida degradaÃÃo das propriedades texturais do material, conforme observado para amostra impregnada com 10 wt% de BMIM-PF6. Assim, aparentemente, os poros da Cu-BTC sÃo pequenos para incorporar lÃquidos iÃnicos nas concentraÃÃes que teoricamente levariam a maiores quantidades adsorvidas de CO2. / A separaÃÃo de CO2 a partir de misturas gasosas industriais consiste em um importante tema tanto do ponto de vista cientÃfico quanto ambiental. O interesse suscitado pelo tema està diretamente relacionado à problemÃtica da presenÃa do diÃxido de carbono tanto nos gases de combustÃo (flue gas) quanto no gÃs natural (GN) e biogÃs. A absorÃÃo usando aminas à uma tecnologia madura que tem sido utilizado na indÃstria do gÃs natural para remoÃÃo de CO2. No entanto, apresenta algumas desvantagens, tais como corrosÃo dos equipamentos e alto consumo de energia para regenerar o absorvente. LÃquidos iÃnicos (LIs) tÃm sido propostos como uma alternativa aos solventes orgÃnicos, devido à baixa volatilidade e elevada solubilidade do CO2. Contudo, o seu elevado custo limita sua aplicaÃÃo em processos de separaÃÃo industriais por absorÃÃo. Neste contexto, a impregnaÃÃo de pequenas quantidades de LIs em suportes porosos tÃm sido recentemente reportada para prÃpositos de captura de CO2. Estruturas metalorgÃnicas tÃm sido apontadas como um adsorvente adequado devido a sua elevada capacidade de adsorÃÃo de CO2 e à possibilidade de acomodar molÃculas que lhes confiram novas funcionalidades. Neste trabalho, investigamos a adsorÃÃo de CO2 na estrutura metalorgÃnica Cu-BTC impregnada com lÃquidos iÃnicos por tÃcnicas experimentais e de simulaÃÃo molecular. Os lÃquidos iÃnicos utilizados para impregnaÃÃo foram o hexafluorofosfato de 1-butil-3- metilimidazÃlio (BMIM-PF6) e o bis(trifluorometilsulfonil)-imida de 1-butil-3-metilimidazÃlio (BMIM-Tf2N). No Ãmbito experimental, amostras comerciais de Cu-BTC foram impregnadas com LIs em diversas concentraÃÃes em peso (1, 5 e 10 wt%). Os materiais impregnados foram caracterizados por diversas tÃcnicas de caracterizaÃÃo e avaliados em relaÃÃo a adsorÃÃo de CO2. Os resultados mostraram que a impregnaÃÃo de LIs em Cu-BTC reduz a capacidade de adsorÃÃo de CO2, contrariamente ao que foi predito por simulaÃÃo molecular em trabalhos prÃvios. No contexto da simulaÃÃo molecular, foram realizadas simulaÃÃes de impregnaÃÃo para gerar estruturas impregnadas com diferentes quantidades de LI. SimulaÃÃes de adsorÃÃo de CO2, CH4 e N2 nas estruturas geradas foram realizadas utilizando o ensemble Grande CanÃnico (μVT) para avaliar a presenÃa de LI na estrutura da Cu-BTC. Observou-se que a presenÃa de LI em vÃrias concentraÃÃes aumentou a capacidade adsortiva de CO2 a baixas pressÃes (atà ~ 3 bar), enquanto a adsorÃÃo dos outros gases nÃo foi significativamente alterada. Contudo, a baixas concentraÃÃes impregnada (5 %wt), a adsorÃÃo de CO2 nÃo foi sensÃvel à presenÃa do LI. Por outro lado, quando foi aumentada a quantidade de LI impregnada em nossos experimentos, houve uma rÃpida degradaÃÃo das propriedades texturais do material, conforme observado para amostra impregnada com 10 wt% de BMIM-PF6. Assim, aparentemente, os poros da Cu-BTC sÃo pequenos para incorporar lÃquidos iÃnicos nas concentraÃÃes que teoricamente levariam a maiores quantidades adsorvidas de CO2.

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