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PAULO HENRIQUE LEITE QUINTELA - TESE (PPGEQ) 2016.pdf: 3975153 bytes, checksum: 257f1154ea4502e70913fe7937bf8a3f (MD5) / Made available in DSpace on 2018-04-16T15:00:45Z (GMT). No. of bitstreams: 1
PAULO HENRIQUE LEITE QUINTELA - TESE (PPGEQ) 2016.pdf: 3975153 bytes, checksum: 257f1154ea4502e70913fe7937bf8a3f (MD5)
Previous issue date: 2016 / Capes / A MCM-22 é uma zeólita com estrutura porosa identificada pelo código MWW, cuja cristalização ocorre mediante a formação de um precursor lamelar. Embora a síntese da MCM-22 tenha sido extensivamente investigada, alguns parâmetros importantes para sua obtenção ainda não foram sistematicamente estudados. Neste contexto, o presente trabalho teve como objetivos avaliar a influência da fonte de alumínio e da presença dos cátions sódio e potássio na mistura reacional sobre a cristalização da MCM-22 e desenvolver catalisadores ácidos com topologia MWW modificada a partir da dessilicação da MCM-22 e da deslaminação do precursor lamelar. O método hidrotérmico foi utilizado para sintetizar a referida zeólita, variando-se a fonte de alumínio (hidróxido de alumínio, aluminato de sódio e pseudoboemita) e a quantidade relativa de sódio e potássio presente na mistura reacional, em condições estáticas. O processo de dessilicação foi efetuado utilizando soluções de hidróxido de sódio com diferentes concentrações, enquanto a deslaminação foi realizada via intumescimento do precursor lamelar e posterior esfoliação por sonicação. A acidez dos catalisadores foi avaliada por dessorção termoprogramada de amônia. Os resultados de DRX revelaram que entre as fontes de alumínio utilizadas o hidróxido de alumínio foi mais eficaz para sintetizar a MCM-22 nas condições experimentais empregadas, e que a presença simultânea de sódio e potássio na mistura reacional aumentou a cristalinidade e a taxa de cristalização da zeólita,quando o potássio correspondeu a 45% do total de metais alcalinos em base molar. As micrografias das amostras de MCM-22 mostraram que a morfologia e o tamanho das partículas foram afetados pelas diferentes proporções entre sódio e potássio avaliadas. As análises de DRX, adsorção física de N2 e MEV dos materiais dessilicados e deslaminados evidenciaram a sensibilidade da topologia MWW a tratamentos alcalinos e que o processo de esfoliação das monocamadas do precursor lamelar não ocorreu de forma integral. Os catalisadores ácidos com estruturas modificadas pelos processos de dessilicação e deslaminação apresentaram menor acidez e sítios ácidos mais fracos quando comparados à MCM-22 sem alterações estruturais, sendo a maior redução observada para o catalisador parcialmente esfoliado. / MCM-22 is a zeolite with a porous structure identified by the MWW code, which crystallization occurs through the formation of a lamellar precursor. Although the MCM-22 synthesis has been extensively investigated, some important parameters for its preparation have not yet been systematically studied. In this context, the present work aimed to evaluate the influence of the aluminum source and the presence of sodium and potassium cations in the reaction mixture on the MCM-22 crystallization and develop acid catalysts with MWW topology modified by MCM-22 desilication and delamination of its lamellar precursor. The hydrothermal method was used to synthesize the said zeolite, varying the aluminum source (aluminum hydroxide, sodium aluminate, and pseudoboehmite) and the relative amount of sodium and potassium present in the reaction mixture, under static conditions. The desilication process was conducted using sodium hydroxide solutions with different concentrations, whereas delamination was performed by swelling of the lamellar precursor and subsequent exfoliation by sonication. The catalysts acidity were evaluated by ammonia thermal programmed desorption. The XRD results showed that among the aluminum sources used the aluminum hydroxide was more effective to synthesize MCM-22 under the experimental conditions employed, and that the simultaneous presence of sodium and potassium in the reaction mixture increased zeolite crystallinity and crystallization rate, when potassium corresponded to 45% of the total alkali metal on a molar basis. The micrographs of MCM-22 samples showed that the morphology and particle size were affected by the different ratios between sodium and potassium evaluated. The XRD, N2 physical adsorption and SEM analyses of the desilicated and delaminated materials evidenced the MWW topology sensitivity to alkaline treatments and that the lamellar precursor monolayers exfoliation process did not occur integrally. The acid catalysts with structures modified by desilication and delamination processes presented lower acidity and weaker acid sites compared to the MCM-22 without structural changes, with the greatest reduction being observed in the partially exfoliated catalyst.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:localhost:riufcg/391 |
| Date | 16 April 2018 |
| Creators | QUINTELA, Paulo Henrique Leite. |
| Contributors | RODRIGUES, Meiry Gláucia Freire., BRITO, André Luiz Fiquene de., VASCONCELOS, Luis Gonzaga Sales., SILVA, Antonio Osimar Sousa da., SILVA, Marta Ligia Pereira da. |
| Publisher | Universidade Federal de Campina Grande, PÓS-GRADUAÇÃO EM ENGENHARIA QUÍMICA, UFCG, Brasil |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis |
| Source | reponame:Biblioteca de Teses e Dissertações da UFCG, instname:Universidade Federal de Campina Grande, instacron:UFCG |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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