O objetivo desse trabalho é o estudo da imobilização de catalisadores em placas de vidro comum e borossilicato, utilizando duas técnicas de impregnação: suspensão aquosa e sol-gel. Os catalisadores utilizados foram o TiO2 P-25 da Degussa, o pentóxido hidratado de nióbio (HY-340) e o oxalato de amônio e nióbio ambos da CBMM. A atividade catalítica foi avaliada usando como reação teste a degradação fotocatalítica da rodamina B (RB) irradiada por lâmpada de vapor de mercúrio modificada em um reator batelada. Para quantificar a desativação dos catalisadores empregou-se um reator de vidro operado de forma contínua, na degradação da rodamina B irradiada por lâmpada compacta de UV. No estudo de suspensão aquosa avaliou-se a impregnação do TiO2 P-25 nas concentrações de 0,5; 1,5; 3 e 5% (m/v). Nesse estudo verificou-se a influência do número de impregnações sucessivas sobre o mesmo suporte, a perda de massa e atividade catalítica. Os resultados mostraram que o método de impregnação por suspensão é um processo rápido e eficiente. O melhor percentual de degradação foi obtido na placa preparada com 1,5% de TiO2 e 3 impregnações sucessivas. Esta mesma placa, também apresentou melhor aderência, uma vez que a perda de massa após sofrer reações de degradação da RB foi menor. No sentido de melhorar a atividade catalítica, foram testadas também, duas técnicas de preparação de um catalisador misto contendo TiO2 e Nb2O5 (MA e MI) para em seguida ser imobilizado por suspensão sobre o vidro. Este estudo foi comparado ao estudo de imobilização do TiO2 puro. O catalisador misto MA, foi preparado adicionando-se à suspensão de TiO2, Nb2O5 de modo a obterem-se relações (em massa) Nb2O5:TiO2 de 10:90, 20:80 e 30:70, mantendo-se sempre a concentração da suspensão em 3%. O catalisador misto MI foi preparado utilizando o oxalato de amônio e nióbio impregnado ao TiO2 pelo método da umidade incipiente de modo a obterem-se relações em massa (após a calcinação à 400oC por 1h) de Nb2O5:TiO2 de 10:90, 20:80 e 30:70. O catalisador misto MI apresentou melhores resultados em relação ao catalisador MA. Quantidades sucessivamente maiores de Nb2O5 dificultam a impregnação, uma vez que à medida que aumenta o percentual de adição de Nb2O5, diminui a quantidade em massa de catalisador impregnado. Observou-se que o catalisador misto MI apresentou uma ótima fixação uma vez que a perda de massa foi nula. O melhor percentual de degradação obtido pelo catalisador misto MI foi, no entanto menor que o melhor percentual de degradação obtido no catalisador preparado por suspensão de TiO2. No estudo da impregnação do catalisador pelo método sol-gel, este foi obtido a partir da hidrólise do tetra isopropóxido de titânio a partir da adição do tetra isopropóxido de titânio ao álcool isopropílico nas proporções de 1:3, 1:4 e 1:5. A solução foi aplicada sobre a placa de vidro com o auxílio de um pincel. Observou-se que a maior atividade catalítica foi obtida empregando-se a relação 1:5. Testou-se também a impregnação com um catalisador preparado com ambos os métodos: sol-gel e suspensão. Este catalisador não apresentou bons resultados na degradação fotocatalítica da RB, se comparado com os demais. No estudo da desativação dos catalisadores, observou-se que quanto maior a massa impregnada mais tempo o catalisador permanece ativo. / The objective of this work is the study of the catalyst immobilization in glass plates using two impregnation techniques: aqueous suspension and sol-gel. The catalysts used were TiO2 P-25 (Degussa), niobium pentoxide HY-340 and niobium ammonium oxalate both of CBMM. The catalytic activity was evaluated using as reaction test the photocatalytic degradation of rhodamine B (RB) irradiated by high pressure mercury lamp in batch reactor. In order to evaluate the catalyst deactivation, a glass reactor, operating in continuous flow, was used, employing rhodamine B and irradiation by UV lamp. In this study the impregnation of TiO2 P-25 by aqueous suspension in the concentration of 0.5, 1.5, 3.0 and 5.0 % (w/v) was evaluated. The influence of the number of successive impregnations, the mass loss and the catalytic activity were successfully verified. The results showed that the impregnation method by aqueous suspension is a fast and an efficient process. The best result of degradation was obtained with the catalyst prepared with 1,5% of TiO2, and after 3 successive impregnations. The same catalyst also displayed better adherence, since the mass loss after the RB degradation reaction was smaller. With aims to improve the catalytic activity, two preparation techniques for a mixed catalyst with TiO2 and Nb2O5 (MA and MI) were tested. This study was compared to the study of immobilization of pure TiO2. The mixed catalyst MA was prepared by adding Nb2O5 to the suspension of TiO2 in order to obtain a Nb2O5 : TiO2 mass rate of 10:90, 20:80 and 30:70, maintaining the concentration of the suspension at 3%. The mixed catalyst MI was prepared by using niobium ammonium oxalate impregnated on TiO2 by incipient wetness method resulting, after calcination at 400 °C for one hour, in Nb2O5 : TiO2 mass rate of 10:90, 20:80 and 30:70. The mixed catalyst MI presented better results compared to the MA catalyst. Successively larger amounts of Nb2O5 were found to hinder the coating process. The increasing of Nb2O5 addition decreased the mass amount of impregnated catalyst. It was observed that the mixed catalyst MI displayed a greater fixation because the mass loss was null. Therefore the best yield of the RB degradation obtained by the mixed catalyst MI was smaller than the best yield obtained by the catalyst prepared by aqueous suspension with only TiO2. In the study of the catalyst impregnation method by sol-gel, the TiO2 was obtained from de titanium(IV) isopropoxide hydrolysis. The sol-gel was obtained by the addition of the titanium(IV) isopropoxide to the isopropyl alcohol in proportions of 1:3, 1:4 and 1:5. The solution was applied on the glass plate with a paintbrush. It was observed that the largest catalytic activity obtained corresponded to the 1:5 rate. A catalyst coated with sol-gel and suspension methods was also tested. This catalyst did not show good results in the photocatalytic degradation of RB compared with the others. In the study of the catalyst deactivation it was observed that the increase in the mass coated results an increasing on the life-time of the catalyst.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:lume56.ufrgs.br:10183/35972 |
| Date | January 2007 |
| Creators | Rodrigues, Melissa Machado |
| Contributors | Moro, Celso Camilo, Lansarin, Marla Azario |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/masterThesis |
| Format | application/pdf |
| Source | reponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFRGS, instname:Universidade Federal do Rio Grande do Sul, instacron:UFRGS |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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