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Previous issue date: 2012 / CAPES / Devido ao desenvolvimento das células a combustível de membrana trocadora de
prótons (PEMFCs), abastecidas com hidrogênio, é necessário encontrar processos
para a purificação desse gás. Os processos tradicionais de produção, como a
reforma a vapor do gás natural, produzem misturas ricas em hidrogênio com
quantidades baixas de monóxido de carbono (≈ 0,5-2,0%) que, no entanto, são
suficientes para envenenar os eletrodos de platina das PEMFCs. A oxidação
preferencial do monóxido de carbono em misturas ricas em hidrogênio (PROX) tem
sido apontada como uma das rotas mais adequadas para a purificação de
hidrogênio para células a combustível. Vários estudos têm mostrado que os
catalisadores baseados em óxidos de cobre e cério ou óxidos de cobre, cério e
zircônio, são altamente ativos e seletivos para a produção de dióxido de carbono na
oxidação preferencial do monóxido de carbono. Outros estudos têm mostrado que a
dopagem do óxido de cério ou do óxido de cério e zircônio com íons terras-raras, tal
como o íon La3+, produz sólidos com área superficial específica e capacidade de
estocagem de oxigênio mais elevadas. Com o objetivo de encontrar catalisadores
mais eficientes para a reação de PROX, neste trabalho estudou-se o efeito do
lantânio sobre as propriedades de catalisadores baseados em cobre, cério e
zircônio, concentrando-se no aumento da área superficial específica e da
capacidade de estocagem de oxigênio. Foram preparados catalisadores baseados
em cobre, cério e lantânio (CuO-Ce1-xLaxO2-x/2), bem como cobre, cério, zircônio e
lantânio (CuO-Ce0,5-x/2Zr0,5-x/2LaxO2-x/2), com composições diferentes (x = 0,0; 0,05;
0,10; 0,15; 0,20), 6 % em massa de Cu, além de catalisadores isentos de cério
(CuO-ZrO2 e CuO-La2O3), para comparação, através de precipitação simultânea
utilizando hidróxido de potássio como agente precipitante. As amostras foram
caracterizadas por análise química elementar, termogravimetria, espectroscopia no
infravermelho com transformada de Fourier, difração de raios X, medidas de área
superficial específica, redução à temperatura programada, medidas de capacidade
de estocagem de oxigênio e troca isotópica com oxigênio-18 (18O2). Os catalisadores
foram avaliados na oxidação preferencial do monóxido de carbono na faixa de 150 a
300 °C. Observou-se que a adição de lantânio aumenta a área superficial específica
dos catalisadores, devido à diminuição do tamanho médio de cristal, no caso dos
catalisadores isentos de zircônio e, provavelmente, devido a um aumento da
porosidade, no caso dos catalisadores contendo zircônio. Além disso, verificou-se
que pequenas quantidades de lantânio aumentam a capacidade de estocagem de
oxigênio dos sólidos e aumentam a mobilidade do oxigênio. No entanto, a adição de
lantânio não melhora o desempenho dos catalisadores na oxidação preferencial do
monóxido de carbono, um fato que foi relacionado com a diminuição do teor de cério
nos catalisadores à medida que o teor de lantânio é aumentado. Isto pode ser
relacionado com a interface entre as partículas de óxido de cobre e óxido de cério,
onde ocorre a reação, que diminui à medida que aumenta a quantidade de lantânio
nos catalisadores. Além disso, a adição de 10 % de dióxido de carbono, durante a
reação a 150 °C, diminui a atividade dos catalisadores, o que foi atribuído à
quimissorção do dióxido de carbono no óxido de cério. Por outro lado, a adição de 2
% de água não altera significativamente a atividade ou a seletividade dos
catalisadores testados. O catalisador baseado em cobre, cério e zircônio, isento de
lantânio, foi o mais ativo e seletivo. / Salvador
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:192.168.11:11:ri/11657 |
| Date | January 2012 |
| Creators | Moura, Jadson Santos |
| Contributors | Varela, Maria do Carmo Rangel Santos |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis |
| Source | reponame:Repositório Institucional da UFBA, instname:Universidade Federal da Bahia, instacron:UFBA |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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