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Dissertação Paulo Henrique Araujo.pdf: 2393627 bytes, checksum: 9612ebc6e5808412a7f85911e960afa3 (MD5) / CAPES / O óxido nitroso é um gás que contribui fortemente para o aumento do efeito estufa e
outros problemas ambientais. Por isso, torna-se necessário estudar e desenvolver sistemas
catalíticos que propiciem o abatimento deste poluente, posto que seu tempo de vida é
muito alto (cerca de 170 anos) e que sua concentração na atmosfera cresce a uma taxa
anual de 0,2 a 0,3%. Nesse sentido, foram empregados catalisadores de cobre, cobalto e
paládio suportados em carvão ativado, material que apresenta propriedades bastante
desejadas, tais como elevada área superficial, propriedades redutoras e baixo custo, embora
possa sofrer oxidação nas condições de reação. Para esse trabalho foi selecionado um carvão
ativado de uso comum nas indústrias químicas para a remoção de impurezas de cargas
gasosas e que, portanto, atende aos requisitos anteriormente pontuados. Os catalisadores
preparados por impregnação difusional foram caracterizados e testados na decomposição
de N2O. Os experimentos foram realizados visando estabelecer as condições mais adequadas
para o uso do carvão como suporte e a influência das interações metal-suporte e metal-
metal na atividade catalítica. Além disso, os catalisadores foram investigados quanto a sua
resistência a presença de oxigênio e vapor d’água nos efluentes reacionais. Estudos
termoanalíticos sob N2, N2O e O2 indicam a faixa de temperatura adequada para uso do
carvão ativado como suporte, ou seja, na qual a oxidação a CO/CO2 não é significativa.
Estudos em condições de isoconversão na faixa de temperatura superiores a 400°C, na qual
a oxidação do carvão ativado é significativa, indicaram energias de ativação (Ea) entre 25 e
50 kJ·mol-1. Os resultados de atividade catalítica na decomposição de N2O indicam que os
catalisadores que contêm cobre e cobalto em sua composição apresentaram melhores
conversões do que aqueles que contém paládio. A atividade dos catalisadores foi fortemente
inibida em presença de excessos de oxigênio e água. O carvão ativado apresentou uma alta
eficiência na reação de decomposição catalítica do óxido nitroso (N2O) por sua característica
fortemente redutora. Tal fato dispensou utilização de agentes redutores conhecidos para a
reação, como metano ou o propano. Os resultados obtidos e os métodos de caracterização
estabelecidos neste estudo para o material de referência (Calgon S-Sorb) podem ser
aplicados para outros materiais, fornecendo uma base para a avaliação do seu potencial de
uso como suporte para a decomposição catalítica de N2O. / Nitrous oxide is a gas that heavily contributes to increase greenhouse gases and other
environmental problems. Therefore, it becomes necessary to study and develop catalytic
systems that provide the abatement of this pollutant, because its lifetime is very high (about
170 years) and its concentration in the atmosphere is growing at an annual rate of 0.2 to
0.3%. In this work, nitrous oxide decomposition was studied over catalysts based on copper,
cobalt and palladium supported on activated carbon, a material that presents very desirable
properties like high surface area, reducing properties and low cost, although it may undergo
oxidation in the reaction conditions. An activated carbon of common use in chemical
industries for gas cleaning was selected and met the requirements mentioned above. The
catalysts were prepared by difusional impregnation, characterized and tested in the
decomposition of N2O. The experiments were performed in order to establish the most
appropriate conditions for the use of coal as a support, the influence of metal-support and
metal-metal interactions in catalytic activity, water and oxygen resistance were investigated.
Thermo analytical studies under N2, N2O and O2 atmospheres indicate that activated carbon
is a suitable support in the temperature range in which the oxidation CO/CO2 is not
significant. Studies on isoconversion conditions at temperatures above 400°C, in which the
oxidation of activated carbon is significant, indicated activation energies (Ea) between 25
and 50 kJ.mol-1. The results of catalytic activity in N2O decomposition show that the catalysts
containing copper and cobalt in their composition showed better conversions than those
containing palladium. The catalytic activity was strongly inhibited in the presence of excess
oxygen and water. The activated carbon support also showed high efficiency in the reaction
due to its strongly reducing properties, avoiding the use of reducing agents, such as methane
or propane. The results and characterization methods employed in this study for the
reference material (S-Sorb Calgon) can be applied to other carbon materials, providing a
basis for assessing their potential use as support for the catalytic decomposition of N2O.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:192.168.11:11:ri/20284 |
| Date | January 2006 |
| Creators | Araujo, Paulo Henrique Lago |
| Contributors | Andrade, Heloysa Martins Carvalho |
| Publisher | Instituto de Química, Programa de Pós Graduação em Química, IQ, brasil |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/masterThesis |
| Source | reponame:Repositório Institucional da UFBA, instname:Universidade Federal da Bahia, instacron:UFBA |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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