Pour comprendre les mécanismes microscopiques du renforcement dans les nanocomposites, nous avons mis en œuvre un système nanocomposite modèle composé de nanoparticules de silice incorporées dans une matrice du copolymère PMMA/PBuA. La formation des échantillons se fait par évaporation du solvant -l'eau- du système colloïdal mixte latex et silice. La structure de la charge peut être contrôlée par le pH et la fraction volumique de la silice. La combinaison de diffusion de neutrons aux petits angles et microscopie électronique à transmission nous a permis d'établir un diagramme de phases du nombre d'agrégation de la silice. Les tests mécaniques en traction uni-axiale sur des nanocomposites de structure définie nous ont donné accès à la relation entre la structure des charges et la rhéologie. L'augmentation du nombre d'agrégation moyen augmente le renforcement du module de Young, et mène à une rupture précoce des films. Un optimum entre fort renforcement et grande déformation avant rupture peut être trouvé en s'intéressant à l'énergie de rupture. Lorsque l'on s'intéresse à la structure des chaînes dans les nanocomposites, il faut créer le contraste moyen nul pour la silice en introduisant des chaînes deutériées D. Nous avons pu suivre l'interdiffusion des chaînes H et D durant le recuit dans deux systèmes. Pour suivre la dissolution des billes de latex dans le polymère fondu, nous avons mis en place une modélisation des données structurales. La présence de la silice limite la mobilité des chaînes dans les nanocomposites. / To improve the understanding of the reinforcement effect in nanocomposites, we have set up a model system made of a latex matrix (PMMA-PBuA copolymer) with incorporated nanosilica beads. The nanocomposite films are made by evaporating the aqueous solvent of mixture of silica/latex colloidal solutions. The structure of the network is well controlled by the pH and volume fraction of silica. We have established a phase diagram of the aggregation number of the silica by small angle neutron scattering and scanning electron microscopy. The rheological properties of silica-latex nanocomposites have been tested by uni-axial stress-strain isotherms and correlated to the silica structure. The increase of the average aggregation number reinforces the Young modulus and decreases the elongation at the breaking point. An optimum has been found by determining the energy needed until rupture. We have studied the chain structure in the nanocomposites by creatin g zero-average contrast conditions for the silica, using mixtures of D- and H-latex. The interdiffusion of the H and D chains during the annealing could be measured in two systems and intermediate structure modelled. The presence of the nanosilica particles reduces the mobility of the polymer chains.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:theses.fr/2010MON20179 |
| Date | 29 November 2010 |
| Creators | Tatou, Mouna |
| Contributors | Montpellier 2, Oberdisse, Julian |
| Source Sets | Dépôt national des thèses électroniques françaises |
| Language | French |
| Detected Language | French |
| Type | Electronic Thesis or Dissertation, Text |
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