Ce travail a pour objectif d'étudier la formation des aérosols organiques secondaires (AOS) formés dans l'atmosphère à partir de l'oxydation en phase gazeuse de composés organiques volatils en présence d’oxydants atmosphériques (ozone, radicaux hydroxyle, chlore et nitrate). Parmi eux, les hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP) ont été proposés comme étant une source potentiellement importante d’AOS d’origine anthropique. Ainsi, l’oxydation de quatre HAP gazeux majoritaires (naphtalène, acénaphtylène, acénaphtène et phénanthrène) en présence des principaux oxydants atmosphériques a été menée afin de déterminer la formation d’AOS. La caractérisation des phases gazeuse et particulaire par spectrométrie de masse et spectroscopie optique a permis d’identifier les principaux produits d’oxydation afin de proposer des mécanismes réactionnels conduisant à la formation d’AOS. Les différents rendements de formation ont également été déterminés dans le but d'évaluer l'impact de l'oxydation des HAP en phase gazeuse comme source d’aérosols. Les expériences ont été conduites en chambres de simulation atmosphérique ainsi qu'en réacteur à écoulement. L'évolution de l'AOS au cours de son vieillissement a également été étudiée pour identifier les différents processus oxydatifs mis en jeu au sein de l'aérosol organique. / This work deals with the secondary organic aerosol (SOA) formation from gas phase oxidation of volatile organic compounds in the presence of atmospheric oxidants (ozone, hydroxyl radical, chlorine and nitrate radical). Among them, polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) have been proposed as an important potential source of anthropogenic SOA. The oxidation of 4 main gaseous PAHs (naphthalene, acenaphthylene, acenaphthene and phenanthrene) in the presence of main atmospheric oxidants has been performed in order to investigate the SOA formation. Characterization of both gas and particulate phases has been carried out using mass spectrometry and optical spectroscopy allowing the identification of products in both phases. Then, chemical mechanisms have been proposed in order to explain SOA formation. SOA yields have been also determined to evaluate the impact of the gas phase oxidation of PAHs in SOA formation. Experiments have been carried out using flow tube and atmospheric simulation chambers. SOA fate has been investigated to determine the different oxidation processes involved in SOA aging.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:theses.fr/2013BOR14942 |
| Date | 10 December 2013 |
| Creators | Riva, Matthieu |
| Contributors | Bordeaux 1, Villenave, Eric |
| Source Sets | Dépôt national des thèses électroniques françaises |
| Language | French |
| Detected Language | French |
| Type | Electronic Thesis or Dissertation, Text |
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