Ces dernières années, les agrégats d'hélium superfluides ont fait l'objet de nombreuses études aussi bien expérimentales que théoriques. Le fruit de ces études a permis le développement de méthodes spectroscopiques innovantes (HENDI) utilisant les nanogouttes d'hélium comme l'ultime matrice, exploitant ainsi la très faible température de ce milieu particulier et sa faible interaction avec les dopants pour une meilleure résolution spectrale. Cependant, un nombre important de questions subsiste quant aux agrégats d'hélium dopés, particulièrement, ceux dopés par les alcalino-terreux. En effet, la position d'une impureté au sein de la gouttelette d'hélium est loin d'être un problème trivial pour certaines espèces telles les alcalino-terreux. Ceci est particulièrement vrai dans le cas où l'impureté est l'atome de magnésium. Des preuves expérimentales d'un état solvaté du magnésium sont annoncées dans la littérature tandis que de récentes expériences laissent penser à une position plutôt surfacique du magnésium dans les agrégats d'hélium. Du point de vue théorique, la même ambiguïté persiste quant à la position de Mg dans la nanogoutte d'hélium. Dans le but de contribuer à une meilleure compréhension des clusters d'hélium dopés par les métaux alcalino-terreux (Mg et Ca), nous avons, au cours de ce travail, dû déterminer avec précision les énergies d'interactions des états fondamentaux des systèmes van der Waals CaHe et MgHe. Pour ce faire, des méthodes ab initio telles les approches des clusters couplés (CC) mais aussi perturbationnelles (MP2 et MP4) ont été appliquées à ces deux systèmes avec succès. Les meilleurs potentiels d'interaction ont été utilisés par la suite comme potentiels d'interactions de paire dans l'approche Monte Carlo à diffusion (DMC) en combinaison de deux types de potentiel d'interaction pour l'hélium. Aussi bien pour CaHen que pour MgHen, des simulations DMC ont été produites depuis n = 1 jusqu'à n = 220, le résultat principal en est une position surfacique de l'impureté quelque soit l'alcalino-terreux considéré. Dans le cas particulièrement délicat des clusters d'hélium dopés par le magnésium, des calculs de DMC avec des contraintes géométriques montrent que le potentiel radial effectif de Mg dans He20 et He50 est plutôt plat. Enfin, sont présentés également les résultats concernant la recombinaison dynamique de deux atomes de magnésium à l'intérieur d'un agrégat d'environ 2000 atomes d'hélium utilisant une méthode basée sur un potentiel effectif pour l'interaction He-He
| Identifer | oai:union.ndltd.org:CCSD/oai:tel.archives-ouvertes.fr:tel-00584392 |
| Date | 20 November 2009 |
| Creators | Elhiyani, Mohamed |
| Publisher | Université Paris-Est |
| Source Sets | CCSD theses-EN-ligne, France |
| Language | English |
| Detected Language | French |
| Type | PhD thesis |
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