La simulation des matériaux demande une compréhension de leur comportement à de nombreuses échelles de temps et d’espace. Ces différentes échelles requièrent des méthodes de simulations différentes, qui se basent sur des approximations différentes et donnent accès à différentes propriétés. La simulation multiéchelle est une approche qui regroupe l’utilisation de ces différentes méthodes, ainsi que des relations qui les unissent.
Des développements plus récents ont permis la mise au point de méthodes mésoscopiques, comblant le trou entre les simulations atomistiques (< 10 nm) et les milieux continus (>mm). La dynamique de particules dissipatives (DPD) est une telle méthode, qui présente de nombreux avantages théoriques et pratiques en comparaison avec d’autres méthodes mésoscopiques. La DPD est une méthode modélisant la matière par des particules molles, s’inspirant de l’équation de Langevin. La dynamique des particules est gérée par trois forces : une force conservative, une force dissipative et une force aléatoire. La force conservative naît des interactions effectives moyennes à l’échelle méso, alors que la force dissipative et la force aléatoire sont d’origine statistique. Différentes formulations et contributions à la force conservative sont présentées, permettant notamment la simulation de polymères enchevêtrés et de systèmes chargés. Les contraintes auxquelles les forces statistiques sont soumises, ainsi que leurs impacts sur les dynamiques, sont ensuite discutés. La présentation de la DPD se termine par des considérations sur les effets numériques particuliers à la DPD.
La puissance de la DPD est démontrée par la simulation de polymères arborescents. Les polymères arborescents sont des macromolécules hyperbranchées obtenues par une séquence de réactions de greffage de chaînes polymères. La structure qu’adoptent ces molécules n’est pas connue avec certitude. Des expériences ont permis aux chercheurs de proposer un modèle en loi de puissance pour le profil de densité radiale. Or, cette propriété n’est accessible qu’indirectement aux méthodes expérimentales, alors qu’elle peut être obtenue directement des travaux de simulation. La masse énorme de ces composés, ainsi que leur topologie complexe, impossible à réduire à un modèle plus simple, empêche toute simulation par des méthodes microscopiques traditionnelles. L’utilisation de méthodes mésoscopiques s’impose donc. Les polymères arborescents de génération 2 (d’une masse de l’ordre de 3,2×103 kDa) en solution (5 %) peuvent être simulés explicitement grâce à la DPD, et ce, en un temps acceptable. Les propriétés du solvant peuvent être ajustées, notamment leur qualité et leur masse moléculaire. Le profil de densité radiale moyen simulé correspond plutôt bien au modèle en loi de puissance proposé. L’analyse des données expérimentale suppose une symétrie sphérique des molécules individuelles qui s’avère être erronée. L’anisotropie des macromolécules est étudiée et s’avère être hautement variable. Des fonctions de distribution radiale ainsi que les patrons de diffusion de neutrons associés ont été obtenus. Ces derniers pourront être comparés directement aux résultats expérimentaux lorsque ces derniers seront disponibles.
L’utilisation de la DPD est riche en possibilités. Elle est facilement étendue à diverses classes de matériaux. Par sa nature dynamique et ses propriétés, la DPD donne accès à certaines classes de phénomènes inaccessibles aux autres méthodes de simulation mésoscopique. Notamment, la DPD permet naturellement la simulation dans l’état stationnaire, tel que démontré par la simulation de la structure du Nafion c sous cisaillement. De plus, le comportement hydrodynamique devrait permettre la simulation à l’échelle mésoscopique de la transition vitreuse ou à tout le moins, d’une transition lui ressemblant. De plus, la DPD peut être étendue afin d’effectuer la simulation dans d’autres ensembles thermodynamiques, qui donnent accès à d’autres propriétés d’intérêt pour les matériaux (conductivité thermique, propriétés mécaniques). Les versions actuelles de la DPD, bien que versatiles, ne permettent pas encore de reproduire quantitativement les propriétés des matériaux. Différents succès, obstacles et pistes de réflexion sont présentés. Le perfectionnement de la DPD fournit à la fois un prétexte et un banc d’essai de choix pour tenter de comprendre les questions fondamentales suscitées par le coarse-graining et l’échelle méso en elle-même.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:usherbrooke.ca/oai:savoirs.usherbrooke.ca:11143/66 |
| Date | January 2013 |
| Creators | Palato, Samuel |
| Contributors | Soldera, Armand |
| Publisher | Université de Sherbrooke |
| Source Sets | Université de Sherbrooke |
| Language | French |
| Detected Language | French |
| Type | Mémoire |
| Rights | © Samuel Palato, Attribution - Pas d’Utilisation Commerciale - Pas de Modification 2.5 Canada |
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