Le débat sur l'origine du comportement anormal de l'eau (H2O), que peut être dû, au niveau moléculaire, à sa capacité à former des réseaux de liaisons hydrogène, est encore ouvert. Les anomalies de le H2O sont fortement accentuées dans la région surfondue du diagramme de phase (PD). Beaucoup de simulations numérique ont expliqué cet comportement en suggérant l'existence d'une transition de phase liquide-liquide (LLPT) entre deux phases de densité différente: Low Density Liquid et High Density Liquid, séparées par une ligne de coexistence terminant sur un point critique (CP) (hypothèse de le 2°point critique). Malheureusement, ce CP, s'il existe, réside dans le No man's land, une région du PD difficile à explorer expérimentalement à cause de la cristallisation spontanée. Confiner H2O dans des géométries nanométrique peut abaisser la température de congélation, en ouvrant la possibilité d'entrer dans le No man's land et d'enquêter sur l'existence de LLPT. Nous avons étudié H2O confiné dans une matrice mésoporeuse (MCM-41), en mettant l'accent sur l'existence d'un minimum de densité (DM) à 210 K, qui devrait être directement lié au second CP supposé. Nos expériences ont exploité la spectroscopie infrarouge, la diffusion de neutrons à petit angle et la diffraction de neutrons sur une large gamme de Q. L'interprétation de nos résultats a conduit à conclure que dans le centre du pore de MCM-41 se forme une hétérophase solide, à une température proche a quelle prétendu par d'autres auteurs pour le DM. Donc l'approche expérimentale commune est faux et ce qui a été précédemment interprété comme un signe de DM à 210 K est en réalité dû au début d'un événement de cristallisation. / Le débat sur l'origine du comportement anormal de l'eau (H2O), qui peut être dû, au niveau moléculaire, à sa capacité à former des réseaux de liaisons hydrogène, est encore ouvert. Les anomalies du H2O sont fortement accentuées dans la région surfondue du diagramme de phase (PD). Beaucoup de simulations numérique ont expliqué cet comportement en suggérant l'existence d'une transition de phase liquide-liquide (LLPT) entre deux phases de densité différente: Low Density Liquid et High Density Liquid, séparées par une ligne de coexistence terminant sur un point critique (CP) (hypothèse de le 2°point critique). Malheureusement, ce CP, s'il existe, réside dans le No man's land, une région du PD difficile à explorer expérimentalement à cause de la cristallisation spontanée. Confiner H2O dans des géométries nanométrique peut abaisser la température de congélation, en ouvrant la possibilité d'entrer dans le No man's land et d'enquêter sur l'existence de LLPT. Nous avons étudié H2O confiné dans une matrice mésoporeuse (MCM-41), en mettant l'accent sur l'existence d'un minimum de densité (DM) à 210 K, qui devrait être directement lié au second CP supposé. Nos expériences ont exploité la spectroscopie infrarouge, la diffusion de neutrons à petit angle et la diffraction de neutrons sur une large gamme de Q. L'interprétation de nos résultats a conduit à conclure que dans le centre du pore de MCM-41 se forme une hétérophase solide, à une température proche a quelle prétendu par d'autres auteurs pour le DM. Donc l'approche expérimentale commune est faux et ce qui a été précédemment interprété comme un signe de DM à 210 K est en réalité dû au début d'un événement de cristallisation.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:theses.fr/2017PA066730 |
| Date | 10 November 2017 |
| Creators | Stefanutti, Eleonora |
| Contributors | Paris 6, Università degli studi Roma Tre, Bove, Livia Eleonora, Bruni, Fabio |
| Source Sets | Dépôt national des thèses électroniques françaises |
| Language | English |
| Detected Language | French |
| Type | Electronic Thesis or Dissertation, Text, Image |
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