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Previous issue date: 2010-05-14 / Universidade Federal de Sao Carlos / This work consists of a systematic study of the evolution of the morphological characteristics and the superconducting properties of YBCO samples prepared using the Modified Polymeric Precursors Method (MPPM). Aiming at producing YBCO powder exhibiting the smallest possible intergranular contribution, we have studied, through scanning micrographs, x-ray difractograms and magnetic measurements; the effects of milling, ultrasonic treatments and the pelletizing pressure; the influence of the chelating agents citric acid, tartaric acid ethylenediaminetetraacetic acid; as well as the calcinating temperature, on the morphology and the superconducting properties of this class of samples. From this studies we could conclude that the powder presents mesoscopic granulometry, being formed by aggregates, very difficult to dismantle without insertion a large amount of defects. AC-susceptibility measurements as a function of temperature were used to monitor the evolution of the line, Hc wl(T), which in a field versus temperature magnetic phase diagram, H x T, delineates the region above which the intergranular critical current density of the sample vanishes. Studying the effects of calcinating temperatures below 900°C, we have verified the possibility of monitoring the intergranular characteristics of powder YBCO samples. Above this temperature, the aggregates coalesce in such a way that the intergranular magnetic response is totally suppressed. In order to produce samples exhibiting a narrow intergranular critical current distribution, we have adopted the preparation route involving the chelating agent citric acid since, among all studied samples, those prepared using this route gave the best intergranular contribution to the magnetic response. Due to the mesoscopic granulometry and the high coalescence presented by those powders, sintering under temperatures in the interval from 920°C to 980°C resulted in pellets with the largest degree of inhomogeneity associated with the magnetic response, so that the line Hc wl(T) was impossible to determine. Preparing pellets pressed under 1500 kgf/cm2, 3000 kgf/cm2, 6000 kgf/cm2 and sintered in temperatures ranging from 870°C to 900°C, we could observe several kinds of singular behavior, such as a double superconducting transition, the Paramagnetic Meissner effect (PME) and the occurrence of two minima in magnetization versus magnetic field curves, M x H. Such effects are related with the intergranular properties, being more evident in superconducting granular samples presenting a narrow intergranular critical current distribution. Due to the narrow intergranular critical current distribution, which is a consequence of similar properties of the weak links (WLs), it became possible to build a phase diagram containing the Hc wl(T) line for such samples, including also Hc1(T), which separates the Meissner from the Mixed states. Both lines are extrinsic properties of the samples, since they depend on specific procedures adopted during sample preparation. Associating Hc wl(T) with the upper limit of superconductivity for the intergranular matrix, and Hc1(T) with the frontier of the Meissner state, we have verified two major classes of WLs were present. We were then able to model those boundary lines as if they were type II superconductors. The Ginzburg-Landau parameters obtained from this modeling process are: _0 wl = 19,7 for the WL class having Tc wl = 85,5 K and _1 wl = 238,2 for the class presenting Tc wl = 51,4 K. Simulations of ac-susceptibility measurements as a function of the excitation field, _ac x T, were in good agreement with the experimental results for the powder samples, revealing that such specimens have broad intergranular critical current distributions. For pellets sintered in the 870°C - 900°C temperature interval, simulations of _ac x T are inefficient, since they do not take into account the positive component of the magnetic moment associated to flux trapped at intergranular regions of samples exhibiting PME. / Neste trabalho estudamos de maneira sistemática a evolução das características morfológicas e das propriedades supercondutoras associadas às amostras de YBa2Cu3O7-_ (YBCO) produzidas pelo Método dos Precursores Poliméricos Modificado (MPPM). Visando obter amostras de YBCO na forma de pó que apresentasse a menor contribuição intergranular possível, estudamos por meio de micrografias de varredura, difratogramas e de medidas magnéticas, os efeitos da moagem, do tratamento ultrassônico, da pressão de pastilhamento, da influência dos agentes quelantes ácido cítrico, ácido tartárico e etilenodiaminatetraacético e da temperatura de calcinação, sobre a morfologia e as propriedades supercondutoras dessa classe de amostras. Desses estudos, pudemos comprovar que os pós possuem granulometria mesoscópica e são formados por partículas agregadas, difíceis de serem desagregadas sem a inserção de muitos defeitos. Medidas de suscetibilidade-ac em função da temperatura foram utilizadas para monitorar a evolução da linha, Hc wl(T), que delimita em um diagrama de fases magnéticas de campo por temperatura, H x T, a região acima da qual a amostra apresenta densidade de corrente crítica intergranular nula. Estudando os efeitos de temperaturas de calcinação inferiores a 900°C, verificamos a possibilidade de monitorar as características intergranulares das amostras de YBCO na forma de pó. Acima dessa temperatura os agregados sofrem alta coalescência de forma que a componente intergranular da resposta magnética é totalmente suprimida. Com o objetivo de produzir amostras que apresentassem estreita distribuição de correntes críticas intergranulares, adotamos a rota de preparo que envolve o agente quelante ácido cítrico, pois dentre as amostras analisadas, foi a que apresentou a menor contribuição intergranular na resposta magnética. Devido à granulometria mesoscópica e à alta coalescência apresentada por esses pós, as sinterizações na faixa de temperaturas de 920°C a 980°C resultaram em pastilhas que apresentam alto grau de inomogeneidade associada à resposta magnética, impossibilitando a determinação da linha Hc wl(T). Preparando pastilhas prensadas com 1500 kgf/cm2, 3000 kgf/cm2, 6000 kgf/cm2 e sinterizadas na faixa de temperaturas de 870°C a 900°C, foi possível notar a ocorrência de vários fenômenos, tais como, uma transição supercondutora dupla, o Efeito Meissner Paramagnético (PME, Paramagnetic Meissner Effect em inglês) e a ocorrência de dois mínimos em curvas de magnetização versus campo magnético, M x H. Esses efeitos estão relacionados com as propriedades intergranulares, ficando mais evidentes em amostras supercondutoras granulares que apresentam distribuição estreita de corrente crítica intergranular. Devido à distribuição estreita de corrente crítica intergranular decorrente da similaridade das propriedades supercondutoras dos elos de ligação (WLs, Weak Links em inglês), tornou-se possível montar um diagrama de fases magnéticas contendo a linha Hc wl(T) dessas amostras, assim como a linha Hc1(T), que separa o estado Meissner do estado Misto. Ambas as linhas são propriedades extrínsecas das amostras, já que dependem dos procedimentos adotados no seu preparo. Associando a linha Hc wl(T) ao limite superior de supercondutividade da matriz intergranular e a linha Hc1(T) à fronteira do estado Meissner, verificamos a presença majoritária de duas classes de WLs, que podem ser modeladas como se fossem supercondutores tipo II. Os parâmetros de Ginzburg-Landau obtidos dessa modelagem são; _0 wl = 19,7 para a classe que apresenta Tc wl = 85,5 K e _1 wl = 238,2 para a classe que apresenta Tc wl = 51,4 K. Simulações de medidas de suscetibilidade-ac em função do campo de excitação, _ac x T, apresentaram bons ajustes para as medidas realizadas nas amostras na forma de pó, revelando que tais espécimes possuem larga distribuição de correntes críticas intergranulares. Para as pastilhas sinterizadas na faixa de 870°C à 900°C, as simulações de _ac x T se mostraram ineficientes, pois não levam em consideração a componente positiva do momento magnético associada ao fluxo aprisionado nas regiões intergranulares de amostras que exibem o PME.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:repositorio.ufscar.br:ufscar/4926 |
| Date | 14 May 2010 |
| Creators | Deimling, Cesar Vanderlei |
| Contributors | Ortiz, Wilson Aires |
| Publisher | Universidade Federal de São Carlos, Programa de Pós-graduação em Física, UFSCar, BR |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis |
| Format | application/pdf |
| Source | reponame:Repositório Institucional da UFSCAR, instname:Universidade Federal de São Carlos, instacron:UFSCAR |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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