Este trabalho descreve detalhadamente a implantação de rotinas experimentais para a determinação das atividades de 238U, 234U e 230Th pela técnica de espectrometria alfa. As melhores condições foram obtidas utilizando-se traçadores de 233U, 232U e 229Th, simulando algumas situações comumente encontradas no processamento de silicatos. A qualidade das determinações foi avaliada efetuando-se testes com os padrões geológicos brasileiros BB-1 (basalto) e GB-1 (granito). O processamento radioquímico consta das seguintes etapas: adição de traçadores radioativos e dissolução das amostras através de digestão ácida, pré-concentração de U e Th por co-precipitação, separação e purificação desses elementos por cromatografia de troca iônica e eletrodeposição em discos de aço inoxidável. Os rendimentos químicos para a determinação de urânio e tório, para ambos os padrões, são da ordem de 60% e 70%, respectivamente. Esta metodologia fornece resultados com elevados níveis de precisão (precisão relativa inferior a 4%) e de exatidão (da ordem de 1%), que são fundamentais para aplicações em estudos petrogenéticos. A espectrometria alfa, juntamente com os métodos de análise por ativação neutrônica e espectrometria gama natural, foram aplicados ao estudo do desequilíbrio radioativo nas rochas vulcânicas da Ilha da Trindade e em um fonólito de Martin Vaz. Com isso, foram determinadas as razões de atividades (234U/238U), (238U/232Th) e (230Th/232Th), como também as atividades dos nuclídeos 234Th, 214Pb, 214Bi, 235U, 228Ac, 212Pb, 212Bi e 208Tl. As análises químicas de elementos maiores e menores, obtidas por meio da técnica de fluorescência de raios X, auxiliaram na interpretação desses resultados. No estudo da série do 232Th, verificou-se que a condição de equilíbrio radioativo foi atingida, indicando que o sistema permaneceu fechado para todos os seus membros nos últimos 40 anos. As rochas mais antigas da ilha (Complexo Trindade e Seqüência Desejado) encontram-se em equilíbrio radioativo secular na série do 238U, conforme esperado. Por outro lado, os resultados da análise das rochas pertencentes aos três últimos episódios vulcânicos (Formação Morro Vermelho, Formação Valado e Vulcão do Paredão) ocorridos em Trindade, mostram que a série do 238U encontra-se em desequilíbrio radioativo entre 230Th e 238U. Além disso, as únicas 3 amostras da Formação Morro Vermelho analisadas por espectrometria gama mostraram desequilíbrio entre 226Ra e 238U. As determinações das razões de atividades (238U/232Th) e (230Th/232Th) permitiram estimar a idade da Formação Morro Vermelho em cerca de 140.000 anos. No caso de Martin Vaz, uma única amostra disponível (fonólito peralcalino) mostrou um forte desequilíbrio entre 226Ra e 238U, o qual foi interpretado como resultante de uma perda substancial de Ra, ocorrida no intervalo de 8.000 e 40 anos atrás. / This work describes the implementation of experimental procedures for alpha spectrometry measurement of 238U, 234U and 230Th activities in silicates. The best experimental conditions were defined using 233U, 232U and 229Th radioactive tracers and simulating the usual conditions found in processing silicates. The chemical procedures consists of the following steps: radioactive tracer addition and sample dissolution by acid digestion, U and Th pre-concentration by co-precipitation, element separation and purification by ion exchange chromatography and electrodeposition in inox steel disks. In order to evaluate its effectiveness, the procedure was applied to the Brazilian geological standards BB-1 (basalt) and GB-1 (granite). The obtained chemical yields for uranium and thorium are of about 60% and 70%, respectively, for both matrices. The described methodology furnishes activity measurements with less than 4% relative precisions and accuracies of about 1%, that are essential for petrogenetic applications. The 238U and 232Th series disequilibrium conditions were investigated by alpha spectrometry, together with neutron activation analysis and natural gamma-ray spectrometry. 234U/238U, 238U/232Th and 230Th/232Th activity ratios and the 234Th, 214Pb, 214Bi, 235U, 228Ac, 212Pb, 212Bi and 208Tl specific activities were obtained. These results were interpreted with the help of additional constraints given by the larger and smaller elements concentrations, measured by X-ray fluorescence. The 232Th series is in secular radioactive equilibrium in all analysed samples. In the case of the 238U series, the equilibrium condition was verified, as expected, in the oldest rocks from the Trindade Island (Trindade Complex and Desejado Sequence). On the other hand, the results show that, in the samples from the last three volcanic episodes in the island (Morro Vermelho Formation, Valado Formation and Vulcão do Paredão), the 230Th and 238U are not in equilibrium. Furthermore the three Morro Vermelho Formation samples analysed by gamma spectrometry showed the disequilibrium between 226Ra and 238U. The obtained (238U/232Th) and (230Th/232Th) activity ratios allowed to estimate a 140,000 y age for the Morro Vermelho Formation. In the case of the Martin Vaz sample (peralkaline phonolite) a strong disequilibrium between 226Ra and 238U was observed, suggesting a substantial loss of 226Ra between 8,000 y and 40 y ago.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:usp.br/oai:teses.usp.br:tde-21032006-121047 |
| Date | 11 May 2001 |
| Creators | Santos, Rosana Nunes dos |
| Contributors | Marques, Leila Soares |
| Publisher | Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP |
| Source Sets | Universidade de São Paulo |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | Tese de Doutorado |
| Format | application/pdf |
| Rights | Liberar o conteúdo para acesso público. |
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