O 226Ra é um dos isótopos mais importantes da série radioativa natural do urânio em termos de dose radiológica, devido à sua relativa longa meia-vida (1.600 anos) e sua elevada radiotoxicidade. O Ministério da Saúde publicou na portaria MS nº 2914 de 12/12/2011, que dispõe sobre os procedimentos de controle e de vigilância da qualidade da água para consumo humano e seu padrão de potabilidade, os limites máximos permitidos para este radionuclídeo. As demandas por essas determinações aumentaram, justificando o desenvolvimento de técnicas mais rápidas e mais precisas para a determinação deste radionuclídeo, uma vez que a técnica utilizada rotineiramente leva cerca de 38 dias para esta determinação. Foram ensaiados três métodos diferentes para a determinação do 226Ra, com algumas alterações realizadas em relação aos métodos originais. O método desenvolvido por Roman, que não realiza a purificação do rádio, fazendo somente o procedimento de eletrodeposição de soluções padrão, seguido de contagem no espectrômetro alfa, se mostrou ineficaz, com rendimentos de recuperação muito baixos e com baixa resolução espectral. O método desenvolvido pelo Departamento de Energia (DOE) dos Estados Unidos realiza a purificação e utiliza 224Ra como traçador. A purificação é conduzida por meio de resina de troca catiônica, com posterior eletrodeposição e contagem. O método ensaiado indicou a presença de interferentes e o rendimento de recuperação de rádio não apresentou um bom resultado; a resolução espectral foi mediana, além disso, seu traçador é um isótopo natural e requer um procedimento extremamente trabalhoso, com determinações radioquímicas em duplicata. O método desenvolvido por Crespo foi sendo sucessivamente modificado e complementado, até o desenvolvimento de um novo método. O método usa 225Ra como traçador. O rádio foi purificado utilizando resina Ln® e resina de troca catiônica, e eletrodepositado sobre um disco de aço inoxidável a partir de uma solução de oxalato de amônio, e posteriormente contado por espectrometria alfa. Este método produziu espectros com altas resoluções e altos rendimentos de recuperação de 226Ra, além de permitir uma significativa redução do tempo necessário para a determinação de 226Ra nas amostras de água potável, em torno de 4 dias, em comparação com outros métodos, que podem chegar a 20 ou 38 dias para se quantificar este radionuclídeo. / 226Ra is one of the most important radioactive isotopes of natural uranium series in terms of radiation dose, due their relative long half-life (1,600 years) and high radiotoxicity. The Ministry of Health published Ordinance MS nº 2914 of 12/12/2011, which establishes procedures for control and surveillance of water quality for human consumption and its potability standard, the maximum limits allowed for this radionuclide. Demands for these determinations increased, justifying the development of faster and more accurate techniques for determination this radionuclide, since the technique used routinely takes about 38 days for this determination. Three different methods for determination of 226Ra were tested, with some changes made from the original methods. The method developed by Roman, which does not perform purification of radium, only making electrodeposition procedure for standard solutions, followed by alpha spectrometer counting, was ineffective, with very low recovery yields and with low spectral resolution. The method developed by United States Department of Energy (DOE) performs purification and uses 224Ra as yield tracer. Purification is carried out by means of cation exchange resin with subsequent electrodeposition and counting. The method tested indicated presence of interfering, and recovery yield of radium did not provide good result; spectral resolution was median, moreover, its yield tracer is a natural isotope and requires an extremely laborious procedure with radiochemical determinations in duplicate. The method developed by Crespo was being successively modified and complemented by the development of a new method. The method uses 225Ra as yield tracer. Radium was purified using Ln® resin and cation exchange resin and electrodeposited on a stainless steel disc from solution of ammonium oxalate, and counted by alpha spectrometry. This method produced spectra with high resolutions and high recovery yields of 226Ra. Furthermore, the method allows significant reduction in time required for determination of 226Ra in drinking water samples, around 4 days, in comparison with other methods, which can reach 20 or 38 days to quantify this radionuclide.

O objetivo do presente trabalho é determinar a concentração de atividade de isótopos de ocorrência natural de urânio e tório e o polônio em perfis de sedimento marinho da Baixada Santista. A Baixada Santista é uma região populosa e abrange os municípios de Bertioga, Guarujá, Santos, São Vicente, Cubatão, Praia Grande, Mongaguá, Itanhaém e Peruíbe. Esta é uma das mais importantes regiões industriais do Brasil, dado ao grande número de indústrias, como as de fertilizantes, petroquímicas e do aço. A grande atividade industrial, juntamente com a grande população da região, exerce forte pressão sobre a biota marinha. O presente trabalho analisou 10 perfis de sedimentos marinhos extraídos da região. Foram coletados perfis com tamanhos variando de 41 a 98 cm, na região de Santos, Cubatão, São Vicente e Bertioga. Os perfis foram fatiados a cada 2 cm e passaram por um pré-tratamento físico e químico. Para a dissolução total e digestão foram utilizados ataques com ácidos fortes. As técnicas radioquímicas utilizadas para a separação dos radionuclídeos e preparação das fontes radioativas, para a contagem alfa, foram separação por cromatografia de troca iônica e eletrodeposição para urânio e tório e deposição espontânea para o polônio. Os resultados obtidos para as concentrações de atividade dos radionuclídeos são semelhantes aos de sedimentos marinhos em regiões não contaminadas, exceto em alguns pontos amostrados, nos quais foi possível identificar influência antrópica. / The objective of the present work is to determine the activity concentration of uranium and thorium isotopes and polonium in estuarine sediments from BaixadaSantista. The area comprehends nine cities in the Brazilian coast (Bertioga, Guarujá, Santos, São Vicente, Cubatão, Praia Grande, Mongaguá, Itanhaém and Peruíbe). It is one of the most important industrial areas in Brazil due to the large number of industries operating in Cubatão, such as steel, petrochemical and fertilizer industries. That, together with a large population, causes a negative impact on the marine biota. In the present work 10 profiles of sediment cores, with depth varying from 41 to 98 cm, were analyzed. The cores were obtained from Santos, Cubatão, São Vicente and Bertioga. The cores were sliced every 2 cm and were treated with both physical and chemical processes, including drying, grinding and sieving. The samples were dissolved by acid digestion, till total dissolution and destruction of organic matter. After the acid digestion, the samples were filtered and evaporated till dryness. The radiochemical techniques used to separate the radionuclides and to prepare the final source for alpha counting were ion exchange chromatography and spontaneous deposition for polonium and electrodeposition for U and Th. The final sources were counted in a surface barrier alpha spectrometer. Values obtained for the radionuclides analyzed were similar to the activity concentrations of sediments in non polluted areas, with the exception of a few samples that showed anthropic influence.

O objetivo do presente trabalho é determinar a concentração de atividade de isótopos de ocorrência natural de urânio e tório e o polônio em perfis de sedimento marinho da Baixada Santista. A Baixada Santista é uma região populosa e abrange os municípios de Bertioga, Guarujá, Santos, São Vicente, Cubatão, Praia Grande, Mongaguá, Itanhaém e Peruíbe. Esta é uma das mais importantes regiões industriais do Brasil, dado ao grande número de indústrias, como as de fertilizantes, petroquímicas e do aço. A grande atividade industrial, juntamente com a grande população da região, exerce forte pressão sobre a biota marinha. O presente trabalho analisou 10 perfis de sedimentos marinhos extraídos da região. Foram coletados perfis com tamanhos variando de 41 a 98 cm, na região de Santos, Cubatão, São Vicente e Bertioga. Os perfis foram fatiados a cada 2 cm e passaram por um pré-tratamento físico e químico. Para a dissolução total e digestão foram utilizados ataques com ácidos fortes. As técnicas radioquímicas utilizadas para a separação dos radionuclídeos e preparação das fontes radioativas, para a contagem alfa, foram separação por cromatografia de troca iônica e eletrodeposição para urânio e tório e deposição espontânea para o polônio. Os resultados obtidos para as concentrações de atividade dos radionuclídeos são semelhantes aos de sedimentos marinhos em regiões não contaminadas, exceto em alguns pontos amostrados, nos quais foi possível identificar influência antrópica. / The objective of the present work is to determine the activity concentration of uranium and thorium isotopes and polonium in estuarine sediments from BaixadaSantista. The area comprehends nine cities in the Brazilian coast (Bertioga, Guarujá, Santos, São Vicente, Cubatão, Praia Grande, Mongaguá, Itanhaém and Peruíbe). It is one of the most important industrial areas in Brazil due to the large number of industries operating in Cubatão, such as steel, petrochemical and fertilizer industries. That, together with a large population, causes a negative impact on the marine biota. In the present work 10 profiles of sediment cores, with depth varying from 41 to 98 cm, were analyzed. The cores were obtained from Santos, Cubatão, São Vicente and Bertioga. The cores were sliced every 2 cm and were treated with both physical and chemical processes, including drying, grinding and sieving. The samples were dissolved by acid digestion, till total dissolution and destruction of organic matter. After the acid digestion, the samples were filtered and evaporated till dryness. The radiochemical techniques used to separate the radionuclides and to prepare the final source for alpha counting were ion exchange chromatography and spontaneous deposition for polonium and electrodeposition for U and Th. The final sources were counted in a surface barrier alpha spectrometer. Values obtained for the radionuclides analyzed were similar to the activity concentrations of sediments in non polluted areas, with the exception of a few samples that showed anthropic influence.

Made available in DSpace on 2014-06-11T19:32:21Z (GMT). No. of bitstreams: 0 Previous issue date: 2002-11-08Bitstream added on 2014-06-13T19:02:55Z : No. of bitstreams: 1 duarte_cr_dr_rcla.pdf: 8348425 bytes, checksum: 2de5f5ce715dc0484f953288876f320c (MD5) / Fundação de Amparo à Pesquisa do Estado de São Paulo (FAPESP) / Os radioelementos naturais U, Th e K foram caracterizados na área do Projeto Rio Preto (GO), executado pela extinta Nuclebrás, após a realização de etapa de campo para reconhecimento da área e amostragem de corpos litológicos das formações aflorantes na área. Sua determinação foi efetuada por espectrometria gama que possibilitou a mensuração dos nuclídeos 40K, 214Bi e 208Tl. Para o universo total de amostras (n = 288) também foram efetuadas análises químicas dos óxidos SiO2, TiO2, Al2O3, Fe2O3, MgO, MnO, K2O, Na2O, CaO e P2O5 com o intuito de se proceder a caracterização química das rochas da região. Os valores de concentração de óxidos e de nuclídeos permitiram a confecção de mapas de sua distribuição pela área de estudo. Para amostras selecionadas foram realizadas leituras de espectrometria alfa para a determinação dos isótopos de U presentes. As razões 234U/238U e eU/U, relativas às leituras por espectrometria alfa e gama, respectivamente, foram determinadas para avaliar a situação de equilíbrio radioativo na cadeia natural de decaimento do urânio. Foi utilizada também a autorradiografia para identificar a presença de minerais radioativos em lâminas de xistos e gnaisses da Formação Ticunzal. / The natural radioelements U, Th and K were characterized in the area of the Rio Preto project held by Nuclebrás, after recognizing the area and sampling the rocks occurring there. The determination was performed by gamma spectrometry that allowed to quantify the nuclides 40K, 214Bi and 208Tl. All rock samples (n = 288) were chemically analyzed in terms of the oxides SiO2, TiO2, Al2O3, Fe2O3, MgO, MnO, K2O, Na2O, CaO and P2O5. The values of concentration of oxides and nuclides were used to generate distribution maps in the studied area. Alpha spectrometry was utilized for selected samples in order to determine the U-isotopes. The 234U/238U and eU/U ratios relative to the alpha and gamma spectrometry readings, respectively, were determined to evaluate the radioactive equilibrium condition in the natural uranium series decay. Autorradiography was also used to identify the presence of radioactive minerals in shales and gneisses from Ticunzal Formation.

Submitted by Fabio Sobreira Campos da Costa (fabio.sobreira@ufpe.br) on 2017-02-06T15:57:59Z No. of bitstreams: 2 license_rdf: 1232 bytes, checksum: 66e71c371cc565284e70f40736c94386 (MD5) dissertação_Emerson_Farias_corrigida_sem_assinatura.pdf: 1653100 bytes, checksum: f58076ed14de44a96ed097b6dd697195 (MD5) / Made available in DSpace on 2017-02-06T15:57:59Z (GMT). No. of bitstreams: 2 license_rdf: 1232 bytes, checksum: 66e71c371cc565284e70f40736c94386 (MD5) dissertação_Emerson_Farias_corrigida_sem_assinatura.pdf: 1653100 bytes, checksum: f58076ed14de44a96ed097b6dd697195 (MD5) Previous issue date: 2011-05-10 / Nos últimos anos tem-se observado uma preocupação crescente da população em relação à presença de radionuclídeos no meio ambiente. As principais atividades que podem contribuir para o incremento da concentração desses contaminantes envolvem tanto processos industriais como aplicações médicas. Não menos importantes, no entanto, são os radionuclídeos naturais encontrados no ambiente, os quais podem ter suas concentrações aumentadas como resultado de beneficiamento de matéria prima para a extração de metais, como é o caso das areias minerais, ricas em cianita, ilmenita rutilo e zirconita, as quais podem apresentar elevadas concentrações de urânio e tório. A quantificação de radionuclídeos envolve, de maneira geral, técnicas de Instrumentação Nuclear. Dentre essas, as espectrometrias alfa e gama estão entre as mais utilizadas nas medições de radionuclídeos naturais em matrizes ambientais. Portanto, tornam-se cada vez mais importantes o estudo e o aperfeiçoamento das metodologias utilizadas em cada uma dessas técnicas, proporcionando maior precisão e exatidão nas determinações. Nesse contexto, o presente trabalho visou a comparação entre as diversas metodologias utilizadas nas técnicas de espectrometria alfa e espectrometria gama para a determinação de 238U e 232Th em amostras ambientais, especificamente em areias minerais. A validação das metodologias utilizadas foi feita utilizando-se materiais de referência fornecidos pela Agência Internacional de Energia Atômica. Para a técnica de Espectrometria Alfa as amostras foram previamente digeridas por fusão alcalina e receberam traçadores de 232U e 229Th. Após a purificação em resina de troca iônica e eletrodeposição em disco de aço inoxidável, as amostras foram contadas por um período de 80.000 segundos em um espectrômetro alfa.Para a espectrometria gama, alíquotas de 50 g de cada amostra foram acondicionadas em potes cilíndricos de plástico e contadas. As aquisições de dados foram feitas por um período de 80.000 segundos e as linhas gama utilizadas para a determinação do 238U foram as de 63 keV, 93 keV e 1001 keV. Para o 232Th, por outro lado, foram utilizadas as linhas de 338 keV, 911 keV e 969 keV. As quatro metodologias de determinação de 232Th (338 keV, 911 keV, 969 keV e espectrometria alfa) geraram valores de concentrações próximos daqueles constantes dos certificados em materiais de referência, indicando a viabilidade da utilização de qualquer das metodologias. Dentre as metodologias estudadas para a determinação de 238U, a espectrometria alfa e a espectrometria gama, pela linha de 1001 keV, foram as mais indicadas para amostras do tipo das analisadas no presente trabalho, pois apresentaram valores em concordância com os constantes dos certificados dos materiais de referência. Os resultados das análises das areias minerais mostraram concentrações de urânio-238 variando de 60 a 12.256 Bq.kg-1, com um valor médio de 3.634 Bq.kg-1. A concentração de atividade média observada nas amostras de zirconita foi de 6.723 Bq.kg-1, enquanto que a atividade média encontrada para as outras areias minerais associadas foi de 545 Bq.kg-1, ou seja, dentre as areias minerais presentes no depósito analisadas, as que merecem maior atenção, do ponto de vista da proteção radiológica, são as de zirconita. Por outro lado, as determinações de tório-232 mostraram concentrações de atividade variando de 40 a 7.205 Bq.kg-1 e um valor médio de 1.465 Bq.kg-1. Apenas duas amostras tiveram concentrações acima desse valor (ambas eram de areias minerais de zircão), o que reforça a necessidade de maior atenção, do ponto de vista da proteção radiológica, para as amostras de zirconita. / There has been a great concern in recent years related to the presence of radionuclides in the environment. The main activities which may contribute for the increase in the concentration of those contaminants in the environment involve industrial processes, as well as, medical applications. Not less important, however, are the natural radionuclides found in the environment, which can be concentrated as a result of raw material transformation. This is the case of mineral sands processing for the extraction of kyanite, ilmenite, rutile and zircon, which can have higher than normal concentrations of uranium and thorium. For the measurement of radionuclides as contaminants, the main forms of determination involve techniques of Nuclear Instrumentation. For this reason, it is very important to study and improve these techniques in order to obtain reliable results, as far as precision and accuracy are concerned. Thus, the present study aimed to compare the techniques of alpha spectrometry and gamma spectrometry for the determination of 238U and 232Th in environmental samples, specifically in mineral sands. The validation of the methodologies was carried out by using reference materials provided by the International Atomic Energy Agency. For the determination of 238U and 232Th by alpha spectrometry, samples were digested by alkaline fusion, spiked with 229Th and 232U tracers, purified by passing through an ion exchange resin, electrodeposited on stainless steel disks and counted for 80,000s. For the determination by gamma spectrometry, 50 g of each of the samples were placed in plastic cylindrical containers and counted for 80,000s. The main gamma lines used for determining 238U were 63 keV, 93 keV and 1001 keV. For 232Th, on the other hand, the 338 keV, 911 keV and 969 keV gamma lines were used. The four methodologies for the determination of 232Th, namely 338 keV, 911 keV, 969 keV and alpha spectrometry, led to concentration values in agreement with the certified values for the reference materials. Among the methods studied for the determination of 238U, alpha spectrometry and gamma spectrometry using the 1001 keV line, were the most suitable for the type of samples analyzed in this study. The results of the analyses performed for mineral sands showed concentrations of uranium-238 ranging from 60 to 12,256 Bq.kg-1, with an average of 3,634 Bq.kg-1. The average activity concentration observed in samples of zircon was 6, 723 Bq.kg-1, while the average activity found for other mineral sands was of 545 Bq.kg-1, showing that zircon sands deserve greater attention, from the standpoint of radiological protection, among the mineral sands analyzed. Moreover, the determinations of thorium-232 showed activity concentrations ranging from 40 to 7,205 Bq.kg-1 with an average of 1,465 Bq.kg-1. Only two samples showed 232Th concentrations above this value (both were of zircon sands), which reinforces the need for greater attention, from the point of view of radiological protection, for samples of zircon.

Este trabalho descreve detalhadamente a implantação de rotinas experimentais para a determinação das atividades de 238U, 234U e 230Th pela técnica de espectrometria alfa. As melhores condições foram obtidas utilizando-se traçadores de 233U, 232U e 229Th, simulando algumas situações comumente encontradas no processamento de silicatos. A qualidade das determinações foi avaliada efetuando-se testes com os padrões geológicos brasileiros BB-1 (basalto) e GB-1 (granito). O processamento radioquímico consta das seguintes etapas: adição de traçadores radioativos e dissolução das amostras através de digestão ácida, pré-concentração de U e Th por co-precipitação, separação e purificação desses elementos por cromatografia de troca iônica e eletrodeposição em discos de aço inoxidável. Os rendimentos químicos para a determinação de urânio e tório, para ambos os padrões, são da ordem de 60% e 70%, respectivamente. Esta metodologia fornece resultados com elevados níveis de precisão (precisão relativa inferior a 4%) e de exatidão (da ordem de 1%), que são fundamentais para aplicações em estudos petrogenéticos. A espectrometria alfa, juntamente com os métodos de análise por ativação neutrônica e espectrometria gama natural, foram aplicados ao estudo do desequilíbrio radioativo nas rochas vulcânicas da Ilha da Trindade e em um fonólito de Martin Vaz. Com isso, foram determinadas as razões de atividades (234U/238U), (238U/232Th) e (230Th/232Th), como também as atividades dos nuclídeos 234Th, 214Pb, 214Bi, 235U, 228Ac, 212Pb, 212Bi e 208Tl. As análises químicas de elementos maiores e menores, obtidas por meio da técnica de fluorescência de raios X, auxiliaram na interpretação desses resultados. No estudo da série do 232Th, verificou-se que a condição de equilíbrio radioativo foi atingida, indicando que o sistema permaneceu fechado para todos os seus membros nos últimos 40 anos. As rochas mais antigas da ilha (Complexo Trindade e Seqüência Desejado) encontram-se em equilíbrio radioativo secular na série do 238U, conforme esperado. Por outro lado, os resultados da análise das rochas pertencentes aos três últimos episódios vulcânicos (Formação Morro Vermelho, Formação Valado e Vulcão do Paredão) ocorridos em Trindade, mostram que a série do 238U encontra-se em desequilíbrio radioativo entre 230Th e 238U. Além disso, as únicas 3 amostras da Formação Morro Vermelho analisadas por espectrometria gama mostraram desequilíbrio entre 226Ra e 238U. As determinações das razões de atividades (238U/232Th) e (230Th/232Th) permitiram estimar a idade da Formação Morro Vermelho em cerca de 140.000 anos. No caso de Martin Vaz, uma única amostra disponível (fonólito peralcalino) mostrou um forte desequilíbrio entre 226Ra e 238U, o qual foi interpretado como resultante de uma perda substancial de Ra, ocorrida no intervalo de 8.000 e 40 anos atrás. / This work describes the implementation of experimental procedures for alpha spectrometry measurement of 238U, 234U and 230Th activities in silicates. The best experimental conditions were defined using 233U, 232U and 229Th radioactive tracers and simulating the usual conditions found in processing silicates. The chemical procedures consists of the following steps: radioactive tracer addition and sample dissolution by acid digestion, U and Th pre-concentration by co-precipitation, element separation and purification by ion exchange chromatography and electrodeposition in inox steel disks. In order to evaluate its effectiveness, the procedure was applied to the Brazilian geological standards BB-1 (basalt) and GB-1 (granite). The obtained chemical yields for uranium and thorium are of about 60% and 70%, respectively, for both matrices. The described methodology furnishes activity measurements with less than 4% relative precisions and accuracies of about 1%, that are essential for petrogenetic applications. The 238U and 232Th series disequilibrium conditions were investigated by alpha spectrometry, together with neutron activation analysis and natural gamma-ray spectrometry. 234U/238U, 238U/232Th and 230Th/232Th activity ratios and the 234Th, 214Pb, 214Bi, 235U, 228Ac, 212Pb, 212Bi and 208Tl specific activities were obtained. These results were interpreted with the help of additional constraints given by the larger and smaller elements concentrations, measured by X-ray fluorescence. The 232Th series is in secular radioactive equilibrium in all analysed samples. In the case of the 238U series, the equilibrium condition was verified, as expected, in the oldest rocks from the Trindade Island (Trindade Complex and Desejado Sequence). On the other hand, the results show that, in the samples from the last three volcanic episodes in the island (Morro Vermelho Formation, Valado Formation and Vulcão do Paredão), the 230Th and 238U are not in equilibrium. Furthermore the three Morro Vermelho Formation samples analysed by gamma spectrometry showed the disequilibrium between 226Ra and 238U. The obtained (238U/232Th) and (230Th/232Th) activity ratios allowed to estimate a 140,000 y age for the Morro Vermelho Formation. In the case of the Martin Vaz sample (peralkaline phonolite) a strong disequilibrium between 226Ra and 238U was observed, suggesting a substantial loss of 226Ra between 8,000 y and 40 y ago.

Este trabalho descreve detalhadamente a implantação de rotinas experimentais para a determinação das atividades de 238U, 234U e 230Th pela técnica de espectrometria alfa. As melhores condições foram obtidas utilizando-se traçadores de 233U, 232U e 229Th, simulando algumas situações comumente encontradas no processamento de silicatos. A qualidade das determinações foi avaliada efetuando-se testes com os padrões geológicos brasileiros BB-1 (basalto) e GB-1 (granito). O processamento radioquímico consta das seguintes etapas: adição de traçadores radioativos e dissolução das amostras através de digestão ácida, pré-concentração de U e Th por co-precipitação, separação e purificação desses elementos por cromatografia de troca iônica e eletrodeposição em discos de aço inoxidável. Os rendimentos químicos para a determinação de urânio e tório, para ambos os padrões, são da ordem de 60% e 70%, respectivamente. Esta metodologia fornece resultados com elevados níveis de precisão (precisão relativa inferior a 4%) e de exatidão (da ordem de 1%), que são fundamentais para aplicações em estudos petrogenéticos. A espectrometria alfa, juntamente com os métodos de análise por ativação neutrônica e espectrometria gama natural, foram aplicados ao estudo do desequilíbrio radioativo nas rochas vulcânicas da Ilha da Trindade e em um fonólito de Martin Vaz. Com isso, foram determinadas as razões de atividades (234U/238U), (238U/232Th) e (230Th/232Th), como também as atividades dos nuclídeos 234Th, 214Pb, 214Bi, 235U, 228Ac, 212Pb, 212Bi e 208Tl. As análises químicas de elementos maiores e menores, obtidas por meio da técnica de fluorescência de raios X, auxiliaram na interpretação desses resultados. No estudo da série do 232Th, verificou-se que a condição de equilíbrio radioativo foi atingida, indicando que o sistema permaneceu fechado para todos os seus membros nos últimos 40 anos. As rochas mais antigas da ilha (Complexo Trindade e Seqüência Desejado) encontram-se em equilíbrio radioativo secular na série do 238U, conforme esperado. Por outro lado, os resultados da análise das rochas pertencentes aos três últimos episódios vulcânicos (Formação Morro Vermelho, Formação Valado e Vulcão do Paredão) ocorridos em Trindade, mostram que a série do 238U encontra-se em desequilíbrio radioativo entre 230Th e 238U. Além disso, as únicas 3 amostras da Formação Morro Vermelho analisadas por espectrometria gama mostraram desequilíbrio entre 226Ra e 238U. As determinações das razões de atividades (238U/232Th) e (230Th/232Th) permitiram estimar a idade da Formação Morro Vermelho em cerca de 140.000 anos. No caso de Martin Vaz, uma única amostra disponível (fonólito peralcalino) mostrou um forte desequilíbrio entre 226Ra e 238U, o qual foi interpretado como resultante de uma perda substancial de Ra, ocorrida no intervalo de 8.000 e 40 anos atrás. / This work describes the implementation of experimental procedures for alpha spectrometry measurement of 238U, 234U and 230Th activities in silicates. The best experimental conditions were defined using 233U, 232U and 229Th radioactive tracers and simulating the usual conditions found in processing silicates. The chemical procedures consists of the following steps: radioactive tracer addition and sample dissolution by acid digestion, U and Th pre-concentration by co-precipitation, element separation and purification by ion exchange chromatography and electrodeposition in inox steel disks. In order to evaluate its effectiveness, the procedure was applied to the Brazilian geological standards BB-1 (basalt) and GB-1 (granite). The obtained chemical yields for uranium and thorium are of about 60% and 70%, respectively, for both matrices. The described methodology furnishes activity measurements with less than 4% relative precisions and accuracies of about 1%, that are essential for petrogenetic applications. The 238U and 232Th series disequilibrium conditions were investigated by alpha spectrometry, together with neutron activation analysis and natural gamma-ray spectrometry. 234U/238U, 238U/232Th and 230Th/232Th activity ratios and the 234Th, 214Pb, 214Bi, 235U, 228Ac, 212Pb, 212Bi and 208Tl specific activities were obtained. These results were interpreted with the help of additional constraints given by the larger and smaller elements concentrations, measured by X-ray fluorescence. The 232Th series is in secular radioactive equilibrium in all analysed samples. In the case of the 238U series, the equilibrium condition was verified, as expected, in the oldest rocks from the Trindade Island (Trindade Complex and Desejado Sequence). On the other hand, the results show that, in the samples from the last three volcanic episodes in the island (Morro Vermelho Formation, Valado Formation and Vulcão do Paredão), the 230Th and 238U are not in equilibrium. Furthermore the three Morro Vermelho Formation samples analysed by gamma spectrometry showed the disequilibrium between 226Ra and 238U. The obtained (238U/232Th) and (230Th/232Th) activity ratios allowed to estimate a 140,000 y age for the Morro Vermelho Formation. In the case of the Martin Vaz sample (peralkaline phonolite) a strong disequilibrium between 226Ra and 238U was observed, suggesting a substantial loss of 226Ra between 8,000 y and 40 y ago.

Neste trabalho são apresentados os estudos das condições de resposta de um diodo de Si, com estrutura de múltiplos anéis de guarda, na detecção e espectrometria de partículas alfa. Este diodo foi fabricado por meio do processo de implantação iônica (Al/p+/n/n+/Al) em um substrato de Si do tipo n com resistividade de 3 kohm•cm, 300 mícrons de espessura e área útil de 4 mm2. Para usar este diodo como detector, a face n+ deste dispositivo foi polarizada reversamente, o primeiro anel de guarda aterrado e os sinais elétricos extraídos da face p+. Estes sinais eram enviados diretamente a um pré-amplificador desenvolvido em nosso laboratório, baseado no emprego do circuito híbrido A250 da Amptek, seguido da eletrônica nuclear convencional. Os resultados obtidos com este sistema na detecção direta de partículas alfa do Am-241evidenciaram excelente estabilidade de resposta com uma elevada eficiência de detecção (= 100 %). O desempenho deste diodo na espectrometria de partículas alfa foi estudado priorizando-se a influência da tensão de polarização, do ruído eletrônico, da temperatura e da distância fonte-detector na resolução em energia. Os resultados mostraram que a maior contribuição para a deterioração deste parâmetro é devida à espessura da camada morta do diodo (1 mícron). No entanto, mesmo em temperatura ambiente, a resolução medida (FWHM = 18,8 keV) para as partículas alfa de 5485,6 keV (Am-241) é comparável àquelas obtidas com detectores convencionais de barreira de superfície freqüentemente utilizados em espectrometria destas partículas. / In this work are presented the studies about the response of a multi-structure guard rings silicon diode for detection and spectrometry of alpha particles. This ion-implanted diode (Al/p+/n/n+/Al) was processed out of 300 micrometers thick, n type substrate with a resistivity of 3 kohm•cm and an active area of 4 mm2. In order to use this diode as a detector, the bias voltage was applied on the n+ side, the first guard ring was grounded and the electrical signals were readout from the p+ side. These signals were directly sent to a tailor made preamplifier, based on the hybrid circuit A250 (Amptek), followed by a conventional nuclear electronic. The results obtained with this system for the direct detection of alpha particles from Am-241 showed an excellent response stability with a high detection efficiency (= 100 %). The performance of this diode for alpha particle spectrometry was studied and it was prioritized the influence of the polarization voltage, the electronic noise, the temperature and the source-diode distance on the energy resolution. The results showed that the major contribution for the deterioration of this parameter is due to the diode dead layer thickness (1 micrometer). However, even at room temperature, the energy resolution (FWHM = 18.8 keV) measured for the 5485.6 MeV alpha particles (Am-241) is comparable to those obtained with ordinary silicon barrier detectors frequently used for these particles spectrometry.

Neste trabalho são apresentados os estudos das condições de resposta de um diodo de Si, com estrutura de múltiplos anéis de guarda, na detecção e espectrometria de partículas alfa. Este diodo foi fabricado por meio do processo de implantação iônica (Al/p+/n/n+/Al) em um substrato de Si do tipo n com resistividade de 3 kohm•cm, 300 mícrons de espessura e área útil de 4 mm2. Para usar este diodo como detector, a face n+ deste dispositivo foi polarizada reversamente, o primeiro anel de guarda aterrado e os sinais elétricos extraídos da face p+. Estes sinais eram enviados diretamente a um pré-amplificador desenvolvido em nosso laboratório, baseado no emprego do circuito híbrido A250 da Amptek, seguido da eletrônica nuclear convencional. Os resultados obtidos com este sistema na detecção direta de partículas alfa do Am-241evidenciaram excelente estabilidade de resposta com uma elevada eficiência de detecção (= 100 %). O desempenho deste diodo na espectrometria de partículas alfa foi estudado priorizando-se a influência da tensão de polarização, do ruído eletrônico, da temperatura e da distância fonte-detector na resolução em energia. Os resultados mostraram que a maior contribuição para a deterioração deste parâmetro é devida à espessura da camada morta do diodo (1 mícron). No entanto, mesmo em temperatura ambiente, a resolução medida (FWHM = 18,8 keV) para as partículas alfa de 5485,6 keV (Am-241) é comparável àquelas obtidas com detectores convencionais de barreira de superfície freqüentemente utilizados em espectrometria destas partículas. / In this work are presented the studies about the response of a multi-structure guard rings silicon diode for detection and spectrometry of alpha particles. This ion-implanted diode (Al/p+/n/n+/Al) was processed out of 300 micrometers thick, n type substrate with a resistivity of 3 kohm•cm and an active area of 4 mm2. In order to use this diode as a detector, the bias voltage was applied on the n+ side, the first guard ring was grounded and the electrical signals were readout from the p+ side. These signals were directly sent to a tailor made preamplifier, based on the hybrid circuit A250 (Amptek), followed by a conventional nuclear electronic. The results obtained with this system for the direct detection of alpha particles from Am-241 showed an excellent response stability with a high detection efficiency (= 100 %). The performance of this diode for alpha particle spectrometry was studied and it was prioritized the influence of the polarization voltage, the electronic noise, the temperature and the source-diode distance on the energy resolution. The results showed that the major contribution for the deterioration of this parameter is due to the diode dead layer thickness (1 micrometer). However, even at room temperature, the energy resolution (FWHM = 18.8 keV) measured for the 5485.6 MeV alpha particles (Am-241) is comparable to those obtained with ordinary silicon barrier detectors frequently used for these particles spectrometry.