Neste trabalho, as técnicas de difração de raios X (DRX) e espectroscopia de absorção de raios X (XAS) foram utilizadas respectivamente na caracterização da ordem estrutural de longo e curto alcance no sistema cerâmico Pb1-xLaxTiO3 (PLTX) com x variando entre 0 e 30% de lantânio e no sistema cerâmico Pb1-xBaxZr0,65Ti0,35O3 (PBZTX) com x variando entre 0 e 40% de bário. O principal objetivo deste trabalho foi correlacionar as informações estruturais em ambos os sistemas com a mudança de comportamento ferroelétrico normal para um ferrolétrico relaxor que ocorre a medida que o átomo de chumbo é substituído pelos átomos lantânio (PLTX) e bário (PBZTX). Os resultados de XAS mostram em todas as amostras caracterizadas como ferroelétricos normais e em temperaturas abaixo e acima da transição de fase (Tc) que o átomo de titânio está sempre deslocado de sua posição centro-simétrica dentro do octaedro TiO6. O mesmo resultado foi observado nas amostras relaxoras acima e abaixo da temperatura de máximo da permissividade dielétrica relativa (Tm). Os resultados de XAS mostram que tanto para ambos os sistemas que o grau de desordem a nível local não depende da amostra ser um material ferroelétrico normal ou relaxor e de sua estrutura cristalina a longa distância ser de alta ou de baixa simetria. Por outro lado, os resultados de DRX mostram para as amostras ferroelétricas normais uma estrutura tetragonal abaixo de Tc e uma estrutura cúbica em temperaturas acima de Tc. Nas amostras que apresentam propriedades relaxoras (PLT30 e PBZT40), em temperaturas acima do máximo da permissividade dielétrica relativa (Tm), os resultados de DRX mostram para ambos os sistemas uma estrutura cúbica. Para a amostra relaxora do sistema PBZTX (PBZT40), o resultado de DRX mostra que a estrutura é cúbica em temperaturas bem acima e bem abaixo de Tm. Entretanto, para a amostra relaxora do sistema PLTX (PLT30), é observada uma transição de fase cúbica (acima de Tm) para tetragonal (abaixo de Tm). Uma relação entre os resultados estruturais obtidos por ambas as técnicas e as propriedades ferroelétricas exibidas por este conjunto de amostras é apresentada. O uso simultâneo das técnicas de DRX e XAS mostrou ser complementar levando à obtenção de resultados estruturais ainda não presentes na literatura especializada. / In the present work, X-ray diffraction (XRD) and X-ray absorption spectroscopy (XAS) techniques were used in order to investigate, respectively, the long and short range order of Pb1-xLaxTiO3 (PLTX with 0.0 <= x <= 0.30) and Pb1-xBaxZr0,65Ti0,35O3 (PBZTX with 0.0 <= x <= 0.40) ferroelectric ceramic systems. The main objective of this work was to correlate the structural information with the electrical properties presented as a function of the sample composition and the temperature. XAS results shows that for the samples characterized as normal ferroelectric and above or below the phase transition temperature (Tc), the titanium atoms are always displaced from its centre symmetric position on the TiO6 octahedra. The same result was observed for the samples characterized as relaxors below and above the maximum of the relative dielectric permitivitty (Tm). XAS results show than for both systems that the local disorder did not depends if the sample is a relaxor or a normal ferroelectric or if the sample presents a lower or higher symmetric crystalline structure. On the other hand, XRD results show that the normal ferroelectric samples present, respectively, a tetragonal and a cubic structure below and above Tc. On the samples that presents a relaxor behavior (PLT30 and PBZT40), above the temperature of maximum of the relative dielectric permitivitty (Tm), XRD results show a cubic structure for both samples. Below this maximum, for the PBZT40 sample, the structure was also characterized as cubic. However, for the PLT30 sample, XRD results show a phase transition from a cubic (above Tm) to a tetragonal structure (below Tm). A relationship between structural information and the ferroelectric properties are presented. The simultaneous application of DRX and XAS techniques provide interesting and new structural information not yet presented on the specialized literature.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:usp.br/oai:teses.usp.br:tde-06052008-103104 |
| Date | 07 March 2006 |
| Creators | Neves, Person Pereira |
| Contributors | Mastelaro, Valmor Roberto |
| Publisher | Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP |
| Source Sets | Universidade de São Paulo |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | Tese de Doutorado |
| Format | application/pdf |
| Rights | Liberar o conteúdo para acesso público. |
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