Iron and steel production is a rapidly growing industry with global outputs increasing 65% over the last ten years (World Steel Association, 2012). Unfortunately, it is also the largest industrial source of atmospheric CO2, accounting for a quarter of the CO2 emissions from industrial sources (International Energy Agency (IEA), 2007).Mineral carbonation provides a robust method for permanent sequestration of CO2 that is environmentally inert. Larnite (Ca2SiO4), the major constituent of steel slag, reacts readily with aqueous CO2 (Santos et al., 2009). Consequently, its carbonation offers an important opportunity to reduce CO2 emissions at source. A potential added benefit is that this treatment may render steel slag suitable for recycling. This study investigates the impact of temperature, fluid flux and reaction gradient on the dissolution and carbonation of steel slag, and is part of a larger study designed to determine the conditions under which conversion of larnite, and other calcium silicates, to calcite is optimized. Experiments were conducted on 2 – 3 mm diameter steel slag grains supplied by Tata Steel RD&T. A CO2-H2O mixture was pumped through a steel flow-through reactor containing these grains. For a given experiment, temperature was fixed at a value between 120°C and 200°C, pressure was 250 bar, and the fluid flux was fixed at 0.8 mL/cm2min or 6 mL/cm2min. Reactions were also carried out in a batch reactor at 180°C and 250 bar, corresponding to a condition of zero flux. The duration of experiments ranged from 3 to 7 days. The CO2-H2O fluid reacted with the steel slag grains to form phosphorus-bearing Ca-carbonate phases. At high fluid flux, 6 mL/cm2min, these phases dissolved at the edges of slag grains, leaving behind a porous rind of aluminum and iron oxides. Increasing temperature increased the rate of this reaction. At low fluid flux, 0.8 mL/cm2min, the extent of carbonation was increased. At the edge of grains, instead of being transformed to porous rinds, primary Ca minerals were replaced by phosphorus-bearing Ca-carbonate phases. As a result of the greater length of reactor used in these experiments, a reaction gradient was observed along which the fluid remained supersaturated with respect to the calcium carbonate, coating the surfaces of the slag grains. Steel slag exposed to the CO2-H2O fluid in the batch reactor was less carbonated; incongruent dissolution of the slag followed by surface coating of the grains by calcium carbonate inhibited further interaction of the slag with the fluid, limiting the extent of possible carbonation.The results of this study show that carbonation of steel slag by aqueous CO2 is feasible using relatively large grains, and that it can be optimised by varying fluid flux. Experiments of the type described above will contribute to the eventual global reduction of industrial CO2 emissions. / L'industrie du fer et de l'acier est en pleine croissance et sa production mondiale a augmenté de 65% au cours des dix dernières années (World Steel Association, 2012). Malheureusement, elle est également responsable d'un quart des émissions industrielles de CO2 ce qui en fait la plus importante source industrielle de CO2 atmosphérique (International Energy Agency (IEA), 2007).La carbonatation minérale fournit une méthode robuste pour la séquestration permanente du CO2 sous une forme écologiquement inerte. La larnite (Ca2SiO4), constituant principal des scories d'acier, réagit aisément avec le CO2 aqueux (Santos et al., 2009). Par conséquent, sa carbonatation offre une importante occasion de réduire à la source les émissions de CO2. Un avantage potentiel supplémentaire de ce traitement est de rendre les scories d'acier convenables pour le recyclage. Cette étude examine l'impact de la température, le flux molaire surfacique du fluide carbonaté, et d'un gradient de réaction sur la dissolution et la carbonatation des scories d'acier. Elle s'inscrit dans une étude plus large visant à déterminer les conditions optimisant la conversion de la larnite, et d'autres silicates de calcium, à la calcite.Des expériences ont été menées sur des grains de scories d'acier d'un diamètre de 2 à 3 mm fournis par Tata Steel RD&T. Un mélange de CO2-H2O a été pompé à travers un réacteur continu contenant ces grains et maintenu à une température entre 120°C et 200°C, une pression de 250 bar et à des flux molaires surfaciques de 0.8 à 6 mmol/cm2min. Chaque expérience a duré de 3 à 7 jours. Le fluide CO2-H2O a réagi avec les grains de scories d'acier et a formé des minéraux de carbonate de calcium contenant du phosphore. À flux molaire surfacique élevé, soit 6 mL/cm2min, ces phases sont dissoutes aux bords des grains, laissant place à une bordure poreuse d'oxydes d'aluminum et de fer. Une augmentation de la température a augmenté la vitesse de cette réaction. A valeur intermédaire de flux molaire surfacique, 0.8 mL/cm2min, le degré de carbonatation a augmenté. Au lieu laisser des bordures poreuses d'oxydes, les minéraux de calcium primaires en marge des grains ont plutôt été remplacés par des phases de calcium carbonate contenant du phosphore. En plus, l'usage d'un réacteur plus long a créé un gradient de réaction et maintenu la supersaturation du fluide relative au carbonate de calcium qui a enrobé les grains. Les scories d'acier exposées au fluide dans un réacteur discontinu (sans flux de fluide) ont été moins carbonatées; la dissolution non-congruente de la scorie a pris place suivie par l'enrobage des grains de scories par le carbonate, et ce dernier a réduit la surface de réaction de la scorie avec le fluide.Les résultats de cette étude démontrent que la carbonatation par le CO2 aqueux des scories d'acier à granulométrie relativement grossière est possible et qu'elle peut être optimisée en variant le flux molaire surfacique du fluide. Les expériences de ce type contribueront à la réduction éventuelle des émissions industrielles globales de CO2.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:LACETR/oai:collectionscanada.gc.ca:QMM.110434 |
| Date | January 2012 |
| Creators | Berryman, Eleanor |
| Contributors | Anthony E Williams-Jones (Internal/Supervisor) |
| Publisher | McGill University |
| Source Sets | Library and Archives Canada ETDs Repository / Centre d'archives des thèses électroniques de Bibliothèque et Archives Canada |
| Language | English |
| Detected Language | French |
| Type | Electronic Thesis or Dissertation |
| Format | application/pdf |
| Coverage | Master of Science (Department of Earth and Planetary Sciences) |
| Rights | All items in eScholarship@McGill are protected by copyright with all rights reserved unless otherwise indicated. |
| Relation | Electronically-submitted theses. |
Page generated in 0.0021 seconds