The individual and competitive adsorption and desorption of arsenate and phosphate on amorphous hydrous manganese oxide (HMO) from seawater suspensions were investigated over 48 hours at 23 ± 3°C. The specific surface area of the HMO was 270 m2/g and the solid:solution ratio was 0.15 g/L in all experiments. The oxyanion concentrations ranged from 2-46 μM (phosphate) and 0.6-6 μM (arsenate). In competitive adsorption experiments, the oxyanions were added simultaneously or sequentially to the suspensions [As(V)]:[SRP] (molar ratio)= 1:2.5, 1:10, 1:100. The adsorption data from individual experiments were fitted to Langmuir and Freundlich adsorption isotherms and the adsorption capacity(Γmax) and the adsorption constants (Kads and Kf) were determined. Arsenate displayed a stronger affinity (70-79 % adsorbed) than phosphate (21-44 % adsorbed) for HMO in individual adsorption experiments. The adsorption kinetics were similar for both oxyanions with rapid initial adsorption followed by a slower adsorption, and the kinetics fit well to pseudo-first- and pseudo-second-order models. The individual desorption experiments revealed that both phosphate- and arsenate-laden HMO rapidly release phosphate and arsenate back into solution when exposed to natural seawater containing ̃ 2.1 μM SRP and 14 nM As(V). They also demonstrate that arsenate adsorption onto HMO in seawater is reversible, whereas a fraction of the phosphate is irreversibly bound to the HMO. When the two oxyanions were added simultaneously, effective competition was only observed at [As(V)]:[SRP] = 1:100, resulting in reduced adsorption of both oxyanions, whereas a synergistic effect (increased adsorption of ̃4 % [As(V)] and 6-10 %[SRP]) was noted at [As(V)]:[SRP] = 1:2.5 and 1:10. When phosphate was added first, subsequent addition of arsenate had little effect on phosphate adsorption, but when arsenate was added first, subsequent phosphate addition caused a 5 % desorption of arsenate when [As(V)]:[SRP] = 1:10 in both sequential experiments. / L'adsorption et la désorption individuelle et compétitive des ions arséniate et phosphate sur un oxyde de manganèse amorphe hydraté(OMH) en suspension dans une solution d'eau de mer ont été étudiées pendant 48 heures à 23 ± 3°C. L'aire de surface spécifique de l'OMH était 270 m2/g tandis que le rapport solide:solution était constant à 0.15 g/L dans toutes les expériences. Les concentrations en oxoanions étaient comprises entre 2 et 46 μM pour le phosphate, et de 0.6 à 6 μM pour l'arséniate. Dans les expériences d'adsorption compétitive, les oxoanions furent ajoutés aux suspensions simultanément ou séquentiellement à [As(V)]:[SRP](rapport molaire)= 1:2.5, 1:10, 1:100. Les résultats expérimentaux d'adsorption individuelle ont été projetés sur des isothermes d'adsorption de Langmuir et Freundlich pour déterminer la capacité d'adsorption (Γmax) et ses constantes (Kads etKf). L'arsénate possède une plus forte affinité (70-79 % adsorbé) que le phosphate (21-44 % adsorbé) pour l'OMH dans les expériences d'adsorption individuelle. Les cinétiques d'adsorption sont similaires pour les deux oxoanions, soit une rapide adsorption initiale, suivie d'une période plus lente et s'accordent bien avec lesmodèles de pseudo-premier ordre et pseudo-second ordre. Les expériences de désorption individuelle révèlent que les OMH chargés en phosphates et arsénates libèrent rapidement les deux oxoanions à la solution quand ils sont exposés à de l'eau de mer naturelle contenant ̃ 2.1 μM de phosphate et 14 nM d'arséniate. Elles démontrent également que l'adsorption d'arséniate à la surface de l'OMH dans l'eau de mer est réversible, tandis qu'une partie du phosphate est irréversiblement liée aux OMH. Quand les deux oxoanions sont ajoutés simultanément à la suspension, une véritable compétition est seulement observée à [As(V)]:[SRP] =1:100 ce qui provoque une réduction de l'adsorption des deux oxoanions. Cependant, un effet synergique (augmentation d'adsorption d'arséniate et de phosphate de ̃4 % et 6-10 %, respectivement) est noté à [As(V)]:[SRP] = 1:2.5 et 1:10. Lorsque le phosphate est ajouté en premier, l'addition subséquente d'arséniate a peu d'effet sur l'adsorption du phosphate. En revanche, quand l'arséniate est ajouté en premier, l'addition subséquente de phosphate provoque une désorption de 5 % d'arséniate lorsque [As(V)]:[SRP] = 1:10 pour les deux experiences séquentelles.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:LACETR/oai:collectionscanada.gc.ca:QMM.121573 |
| Date | January 2014 |
| Creators | Strugstad, Maryon |
| Contributors | Alfonso Mucci (Internal/Supervisor), Bjorn Sundby (Internal/Cosupervisor2) |
| Publisher | McGill University |
| Source Sets | Library and Archives Canada ETDs Repository / Centre d'archives des thèses électroniques de Bibliothèque et Archives Canada |
| Language | English |
| Detected Language | French |
| Type | Electronic Thesis or Dissertation |
| Format | application/pdf |
| Coverage | Master of Science (Department of Earth and Planetary Sciences) |
| Rights | All items in eScholarship@McGill are protected by copyright with all rights reserved unless otherwise indicated. |
| Relation | Electronically-submitted theses |
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