The sulphur isotopic evolution of basaltic melts degassed under disequilibrium conditions was investigated experimentally at temperatures of 1225 oC and oxygen fugacities between 0.5 and 1.9 log10 units above that defined by the Ni-NiO buffer. Melts were equilibrated at a pressure of 550 MPa in a piston-cylinder apparatus and degassed at ~490 to 0 MPa. Water concentrations in the experimental glasses varied from 1.5-10 wt %. Extents of degassing were quantified by comparing sulphur concentrations in the experimentally degassed (DG) glasses to those in isobarically quenched (IQ) glasses, and ranged from 0 to ~40%. Degassed glasses were systematically more enriched in 34S than IQ glasses, and the degree of enrichment correlated positively with the extent of degassing. Predicted fractionation factors between the gas and the melt (34αg-m) for open-system degassing under conditions of local gas-melt equilibrium ranged from 0.9986 to 0.9996. Our empirical fractionation factor was found to be 0.9987, which lies near the low end of the predicted range, suggesting that another process is contributing to S isotope fractionation. Modelling results indicate that a possible explanation for this behaviour is the diffusion of S during bubble growth; however consideration of the mechanistic details of bubble growth show that more sophisticated models than those employed in this study are needed to fully quantify this effect. / Une investigation de l'evolution isotopique du soufre dans les liquides basaltiques a été effectuée à une temperature de 1225 °C et à une fugacité d'oxygène entre 0.5 et 1.9 unités log10 au-dessus du tampon Ni-NiO. Les matières fondues ont été équilibrées à une pression de 550 MPa dans un appareil piston-cylindre et dégazées de ~490 à 0 MPa. Les concentrations de l'eau dans des verres expérimentaux ont varié entre 1.5 et 10 % (en masse). Le taux de dégazage (variable de 0 à ~40 %) a été quantifié en comparant les concentrations de soufre dans les verres dégazés experimentalement (DG) à celles de verres trempés de façon isobarique (IQ). Les verres DG étaient systématiquement plus enrichis en 34S que les verres IQ, et cet enrichissement montrait une corrélation positive avec le degré de dégazage observé. Les facteurs de fractionation théoriques entre la phase gazeuse et la phase fondue (34αg-m) pour dégazage d'un système ouvert sous conditions d'équilibre localisé (phase gazeuse-phase fondue) ont varié entre 0.9986 to 0.9996. Notre facteur de fractionation empirique était de 0.9987, vers le bas de la gamme prédite, ce qui suggère qu'un processus additionel contribue à la fractionation isotopique de soufre. Nos résultats de modélisation suggèrent la diffusion du soufre pendant la croissance de bulles de gaz comme possible explication; néanmoins, la prise en compte des détails mécanistiques de la croissance des bulles montre que des modèles plus complexes que ceux utilisés ici sont nécessaires pour une quantification complète de cet effet.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:LACETR/oai:collectionscanada.gc.ca:QMM.66980 |
| Date | January 2009 |
| Creators | Graham, Kathleen |
| Contributors | Boswell Wing (Internal/Supervisor), Don Baker (Internal/Cosupervisor2) |
| Publisher | McGill University |
| Source Sets | Library and Archives Canada ETDs Repository / Centre d'archives des thèses électroniques de Bibliothèque et Archives Canada |
| Language | English |
| Detected Language | French |
| Type | Electronic Thesis or Dissertation |
| Format | application/pdf |
| Coverage | Master of Science (Department of Earth and Planetary Sciences) |
| Rights | All items in eScholarship@McGill are protected by copyright with all rights reserved unless otherwise indicated. |
| Relation | Electronically-submitted theses. |
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