The scarcity of recent dolomite contrasts strongly with its common abundance in ancient sedimentary rocks, leading to the paradox commonly referred to as the "dolomite problem". Despite many attempts, dolomite has never been precipitated at room temperature from natural seawater in the absence of bacterial mediation. It has been proposed that natural environments conducive to dolomite formation may be dynamic systems, in which the water chemistry (pH, alkalinity, saturation state with respect to specific minerals) fluctuates in response to variations in environmental conditions such as biological activity, temperature, salinity. Nevertheless, there is little literature dedicated to simulating such environmental changes. In this study, we simulated the dynamic nature of natural environments by alternating between intervals of dissolution and precipitation in natural seawater through purging gases of different CO2 partial pressures (pCO2). By alternating between periods of aragonite supersaturation and undersaturation, aragonite was obtained during the first few cycles at 25 and 40oC, but only calcite was detected in the 18th cycle of the experiments at 25oC. In contrast, neither calcite nor dolomite were detected in the precipitates after 20 and 25 cycles at 40oC. Parts of the objectives in this study—breaking the Ostwald Step Rule and synthesizing calcite from natural seawater at 25oC—were achieved, but the 40oC experiment did not yield the result we hoped for. One possible explanation is that stable calcite nuclei may not have accumulated to a high enough concentration after 25 cycles at 40oC that sufficient calcite surfaces were available to offset the nucleation of aragonite. Another explanation is that stable pre-nucleation clusters, whose conformation may also be dependent on solution composition and temperature, control the crystallization of a set calcium carbonate polymorph. / La rareté de la dolomite récente contraste avec son abondance dans des roches sédimentaires anciennes, conduisant au paradoxe communément appelé "le problème de la dolomite". Malgré de nombreuses tentatives, en l'absence de médiation bactérienne, la dolomie n'a jamais été précipitée à la température ambiante à partir de l'eau de mer naturelle. Il a été proposé que les environnements naturels propices à la formation de dolomite peuvent être des systèmes dynamiques, pour lesquels la chimie de l'eau (pH, alcalinité, l'état de saturation à l'égard de minéraux spécifiques) fluctue en réponse aux variations des conditions environnementales (par ex.: l'activité biologique, la température, la salinité). Cependant, il y a très peu de la littérature consacrée à la simulation de ces changements environnementaux. Dans cette étude, nous avons simulé, en alternant entre des intervalles de dissolution et de précipitation dans l'eau de mer naturelle par une purge de gaz de différentes pressions partielles en CO2 (pCO2), la nature dynamique des milieux naturels. En alternant entre des périodes de sur-saturation et sous-saturation par rapport à l'aragonite, seule de la calcite a été détectée après le 18ième cycle à 25 °C. En revanche, nous n'avons observé ni calcite et ni dolomite dans les précipités aragonitiques après 20 et 25 cycles à 40 °C. Une partie des objectifs de cette étude - contrer règle d'Ostwald sur les transformations successives (états intermédaires) et la synthèse de calcite dans l'eau de mer naturelle à 25 °C - ont été atteints, mais l'expérience à 40oC n'a pas donné le résultat espéré. Une explication possible est que des noyaux stables de calcite ne se sont pas accumulés à une concentration assez élevée après 25 cycles à 40 °C, que suffisamment de surface calcitique était disponible pour contrer la nucléation de l'aragonite. Une autre explication est que la stabilité des grappes de pré-nucléation, dont la conformation dépend possiblement de la chimie de la solution et de la température, se forment et contrôlent la cristallisation d'un polymorphe spécifique de carbonate de calcium.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:LACETR/oai:collectionscanada.gc.ca:QMM.114570 |
| Date | January 2013 |
| Creators | Wang, Tingting |
| Contributors | Alfonso Mucci (Internal/Supervisor) |
| Publisher | McGill University |
| Source Sets | Library and Archives Canada ETDs Repository / Centre d'archives des thèses électroniques de Bibliothèque et Archives Canada |
| Language | English |
| Detected Language | French |
| Type | Electronic Thesis or Dissertation |
| Format | application/pdf |
| Coverage | Master of Science (Department of Earth and Planetary Sciences) |
| Rights | All items in eScholarship@McGill are protected by copyright with all rights reserved unless otherwise indicated. |
| Relation | Electronically-submitted theses. |
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