La présence de composés azotés en excès peut conduire à la pollution de l'environnement et des problèmes de santé. Les ions nitrates sont les composés azotés les plus couramment rencontrés dans les eaux usées issues des activités humaines telles que l'agriculture. Par conséquent, l'élimination des ions nitrate dans les eaux souterraines et les eaux de surface ainsi que dans les eaux usées est d'une importance capitale. Actuellement, les principales méthodes appliquées pour l'élimination des ions nitrate, comprennent les méthodes biologiques et physico-chimiques. Cependant, ces traitements présentent des lacunes et des limites, telles que des conditions de réalisations coûteuses et complexes. Le procédé d'adsorption est considéré comme meilleur que les autres technologies de traitement des eaux usées, car sa conception est simple et son opération facile et économique, en plus de permettre de récupérer les ions nitrate. La technologie d'adsorption a été pratiquée avec succès dans l'élimination des ions nitrate avec divers matériaux comme adsorbants. Dans cette thèse, la silice mésoporeuse SBA-16 fonctionnalisée avec des groupements ammonium a été synthétisée et utilisée comme adsorbant potentiel pour l'élimination des ions nitrate dans l'eau potable et les eaux usées. Ceci est principalement dû à leur grande surface spécifique, leur méso-structure ordonnée et leur capacité de fonctionnalisation par différents groupes fonctionnels de surface. Le processus de fonctionnalisation de la SBA-16 avec des groupements amines (des groupes mono-, di- et tri-ammonium) peut être réalisé par deux méthodes: le procédé de greffage post-synthèse et par co-condensation. L'influence du pH de la solution, de la température d'adsorption, des ions compétitifs, de la charge en adsorbant et du rapport molaire organoalkoxysilane / silice a été étudiée par une série d'expériences d'adsorption en mode discontinu. Comme indiqué par les résultats de cette étude, la SBA-16 fonctionnalisée par greffage post-synthèse montre de meilleures performances en termes de pourcentage d'élimination des polluants et de capacité d'adsorption. La capacité d'adsorption maximale a été de 70,46 mg NO3-/ g d'adsorbant à une température de 5 ° C. Le processus d'adsorption a été très rapide et le temps d'équilibre a été atteint en moins de 5 minutes. La capacité d'adsorption a été augmentée en même temps la concentration initiale. L'enlèvement maximal pour les ions nitrate a été observé à pH 3 et au-delà de pH = 3, il n'y'a pas d'effet significatif sur cette élimination. La capacité d'adsorption augmente avec la modification du type d'amine, en passant du mono-, di - et tri-ammonium. En outre, les modèles d’adsorption tels que Freundlich, Temkin et Langmuir ont été appliqués aux isothermes obtenus. Les données d'équilibre d'adsorption sont en bon accord avec les modèles de Langmuir et de Temkin. De plus, les paramètres thermodynamiques ont été évalués pour le processus d'adsorption des ions nitrate. Les valeurs négatives des paramètres tels que l'enthalpie (AH °) et l'entropie (ΔSo) constatées pour l'ensemble des modèles d'isotherme, indiquent respectivement que la réaction est exothermique, et que la disposition aléatoire de l'adsorbat est en baisse à l'interface solide / liquide. / The presence of excess nitrogen (N) compounds can lead to environment pollutions and healthy problems. Also, nitrate ions are the commonly encountered N compounds in wastewater through human activities such as agriculture and human wastes. Therefore, removal of nitrate to diminish the concentration of nitrate in groundwater, surface water as well as in wastewaters is of prime importance. Normally, the major methods that have been applied for nitrate removal include biological and physicochemical technologies. However, current available treatments for nitrate removal have shortcomings and limitations such as high costs and complex operations. The adsorption process is considered better among other wastewater treatment technologies because of the simple design, easy and economical operation as well as allowing nitrate recovery. Adsorption technology has been found successful in nitrate removal by using various materials as adsorbents. In this thesis, ammonium-functionalized SBA-16 mesoporous silica was synthesized and used as potential adsorbent for nitrate removal in water and wastewater, which is due mainly to their large specific surface area, ordered meso-structure, and their functionalization ability by different surface functional groups. The functionalized SBA-16 process with amine groups (mono-, di- and tri ammonium silane) can be carried out through two methods: post synthesis grafting and co-condensation. The influence of solution pH, temperature, competitive ions, adsorbent loading and molar ratio organoalkoxysilane/silica was investigated by a series of batch adsorption experiments. As the results of this study, the mesoporous functionalized SBA-16 via post-synthesis grafting method exhibited higher performances in terms of percentage pollutant removal and adsorption capacities. The maximum adsorption capacity was found to be 70.46 mg NO3-/g adsorbent at temperature of 5oC. The adsorption was rapid at early stages of the treatment and the equilibrium was reached within 5 minutes. The capacity of adsorbent was increased with initial concentration. The maximum removal for nitrate was observed at pH of 3. The adsorption capacity increased with changing the amine type from mono-, di - to tri- ammonium silane groups. In addition, the parameters of adsorption process such as equilibrium adsorption isotherm and thermodynamic were investigated. The Freundlich, Langmuir and Temkin isotherm models were investigated. The adsorption equilibrium data were in good agreement with the Langmuir and Temkin isotherm models. The negative values of enthalpy (ΔH°) and entropy (ΔSo) were found for all of isotherm models. This indicates the exothermic character of nitrate adsorption process as well as the decrease in randomness at the solid/solution interface during the adsorption.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:LAVAL/oai:corpus.ulaval.ca:20.500.11794/23966 |
| Date | 19 April 2018 |
| Creators | Bui, Thi Hai Linh |
| Contributors | Belkacemi, Khaled, Hamoudi, Safia |
| Source Sets | Université Laval |
| Language | English |
| Detected Language | French |
| Type | mémoire de maîtrise, COAR1_1::Texte::Thèse::Mémoire de maîtrise |
| Format | xiii, 83 p., application/pdf |
| Rights | http://purl.org/coar/access_right/c_abf2 |
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