La nécessité du traitement d'eaux de ruissellement routier chargées en sel de voirie (sodium, calcium, chlorure) et d'eaux issues d'une agriculture intensive (phosphore) a permis l'étude (Saint-Augustin, Canada) et l'évaluation de la transposition (Massif-Central, France) d'une unité filtrante basée sur des principes physicochimiques d'adsorption. Un suivi qualitatif et hydraulique des eaux de surface ainsi qu'une étude des matériaux constituant l'unité (calcite, dolomie, pouzzolane, anthracite) ont été accomplis. Des mesures de débit par déversoir, essais de traçage, échantillonnage d'eau ont été réalisés sur terrain. Des essais d'adsorption, cinétiques, isothermes et colonnes ont été faits en laboratoire. L'étude terrain a montré que l'unité filtrante est assimilable à un réacteur piston pour des débits supérieurs à 400 mL/s, et permet un abattement maximum respectif de 67%, 71% et 70% pour le chlorure, calcium et phosphore total. L'étude en laboratoire a révélé une adsorption de 20% du sodium (calcite) et 15,4% du chlorure (dolomie). / The treatment necessity of run off water concentrated in road salts (sodium, calcium, chloride) and intensive agriculture stemming waters (phosphor) allowed the study (Saint-Augustin, Canada) and the evaluation of the transposition (Massif-Central, France) of a filtering unit based on adsorption physicochemical properties. A qualitative and hydraulic follow-up of surfaces waters as well as a study of the unit constituting materials (calcite, dolomite, pozzolan, anthracite) were carried out. Flow measures by overflow, tracers tests, water sampling were realized on the field. Adsorption, kinetics, isotherms and columns tests have been made in laboratory. The field study showed that the filtering unit is comparable to a plug flow reactor for flows over 400 mL/s, and allows a respective maximum allowance of 67%, 71% and 70% for the chloride, calcium and total phosphor. The study in laboratory revealed an adsorption of 20% for the sodium (calcite) and 15,4% for the chloride (dolomite).

L'agriculture intensive et l'élevage industriel sont les principaux responsables d'accidents environnementaux, tels que l'eutrophisation, par le biais de leurs rejets combinés (effluents agricoles, lisiers), trop riches en nutriments azotés et phosphoriques, qui se retrouvent comme des polluants dans les eaux souterraines et de surface. Dès lors, le traitement de ces effluents avant leur déversement dans la nature reste l'action préventive la plus appropriée. Le traitement biologique, actuellement plus utilisé, a comme inconvénient majeur, une production importante de boue qui pose des problèmes de stockage et de manipulation. Ce qui nous a amené à proposer l'adsorption, comme une alternative à ce traitement biologique, qui présente des avantages comme la facilité d'exploitation et la possibilité de recyclage des nutriments adsorbés. Dans ce projet, on s'était donné comme objectifs la synthèse et l'expérimentation d'un adsorbant d'ions nitrate qui est, en fait un organosilicate mésoporeux de type SBA-15. L'adsorbant a d'abords subit différentes analyses de caractérisation comme la MET, FT-IR, DRX et la titration avant d'être expérimenté en batch dans des solutions aqueuses synthétiques d'ions nitrate. Au cours de ces expérimentations, différents paramètres ont été variés l'un après l'autre afin de fixer les optima de fonctionnement de l'adsorbant. L'optimisation de ces paramètres nous a révélé que la capacité d'adsorption de l'adsorbant augmentait avec la diminution de la température (processus exothermique) et qu'à 5°C, on pouvait atteindre une capacité d'adsorption maximale de 55,75 mg de NO₃"/ gramme d'adsorbant. La charge optimale de 3,5 g d'adsorbant/L s'est trouvée être celle qui permettait le meilleur taux d'enlèvement coïncidant avec la plus importante capacité d'adsorption. Le pH de fonctionnement optimal de l'adsorbant est égal à son pKa, c'est-à-dire 4,5. Les anions divalents comme les sulfates et les carbonates sont les ions qui gênent le plus l'adsorption des ions nitrate. Quant à l'effet des acides organiques, on a noté que les acides humiques gênaient considérablement l'adsorption des ions nitrate, contrairement à l'acide phytique qui a amélioré significativement leur adsorption. Les modélisations exercées sur les données expérimentales ont permis de déterminer les paramètres thermodynamiques qui régissent le processus d'adsorption, ainsi que les modèles qui expliquent le mieux les résultats expérimentaux, à savoir les modèles de Langmuir et celui de Temkin.

La présence de composés azotés en excès peut conduire à la pollution de l'environnement et des problèmes de santé. Les ions nitrates sont les composés azotés les plus couramment rencontrés dans les eaux usées issues des activités humaines telles que l'agriculture. Par conséquent, l'élimination des ions nitrate dans les eaux souterraines et les eaux de surface ainsi que dans les eaux usées est d'une importance capitale. Actuellement, les principales méthodes appliquées pour l'élimination des ions nitrate, comprennent les méthodes biologiques et physico-chimiques. Cependant, ces traitements présentent des lacunes et des limites, telles que des conditions de réalisations coûteuses et complexes. Le procédé d'adsorption est considéré comme meilleur que les autres technologies de traitement des eaux usées, car sa conception est simple et son opération facile et économique, en plus de permettre de récupérer les ions nitrate. La technologie d'adsorption a été pratiquée avec succès dans l'élimination des ions nitrate avec divers matériaux comme adsorbants. Dans cette thèse, la silice mésoporeuse SBA-16 fonctionnalisée avec des groupements ammonium a été synthétisée et utilisée comme adsorbant potentiel pour l'élimination des ions nitrate dans l'eau potable et les eaux usées. Ceci est principalement dû à leur grande surface spécifique, leur méso-structure ordonnée et leur capacité de fonctionnalisation par différents groupes fonctionnels de surface. Le processus de fonctionnalisation de la SBA-16 avec des groupements amines (des groupes mono-, di- et tri-ammonium) peut être réalisé par deux méthodes: le procédé de greffage post-synthèse et par co-condensation. L'influence du pH de la solution, de la température d'adsorption, des ions compétitifs, de la charge en adsorbant et du rapport molaire organoalkoxysilane / silice a été étudiée par une série d'expériences d'adsorption en mode discontinu. Comme indiqué par les résultats de cette étude, la SBA-16 fonctionnalisée par greffage post-synthèse montre de meilleures performances en termes de pourcentage d'élimination des polluants et de capacité d'adsorption. La capacité d'adsorption maximale a été de 70,46 mg NO3-/ g d'adsorbant à une température de 5 ° C. Le processus d'adsorption a été très rapide et le temps d'équilibre a été atteint en moins de 5 minutes. La capacité d'adsorption a été augmentée en même temps la concentration initiale. L'enlèvement maximal pour les ions nitrate a été observé à pH 3 et au-delà de pH = 3, il n'y'a pas d'effet significatif sur cette élimination. La capacité d'adsorption augmente avec la modification du type d'amine, en passant du mono-, di - et tri-ammonium. En outre, les modèles d’adsorption tels que Freundlich, Temkin et Langmuir ont été appliqués aux isothermes obtenus. Les données d'équilibre d'adsorption sont en bon accord avec les modèles de Langmuir et de Temkin. De plus, les paramètres thermodynamiques ont été évalués pour le processus d'adsorption des ions nitrate. Les valeurs négatives des paramètres tels que l'enthalpie (AH °) et l'entropie (ΔSo) constatées pour l'ensemble des modèles d'isotherme, indiquent respectivement que la réaction est exothermique, et que la disposition aléatoire de l'adsorbat est en baisse à l'interface solide / liquide. / The presence of excess nitrogen (N) compounds can lead to environment pollutions and healthy problems. Also, nitrate ions are the commonly encountered N compounds in wastewater through human activities such as agriculture and human wastes. Therefore, removal of nitrate to diminish the concentration of nitrate in groundwater, surface water as well as in wastewaters is of prime importance. Normally, the major methods that have been applied for nitrate removal include biological and physicochemical technologies. However, current available treatments for nitrate removal have shortcomings and limitations such as high costs and complex operations. The adsorption process is considered better among other wastewater treatment technologies because of the simple design, easy and economical operation as well as allowing nitrate recovery. Adsorption technology has been found successful in nitrate removal by using various materials as adsorbents. In this thesis, ammonium-functionalized SBA-16 mesoporous silica was synthesized and used as potential adsorbent for nitrate removal in water and wastewater, which is due mainly to their large specific surface area, ordered meso-structure, and their functionalization ability by different surface functional groups. The functionalized SBA-16 process with amine groups (mono-, di- and tri ammonium silane) can be carried out through two methods: post synthesis grafting and co-condensation. The influence of solution pH, temperature, competitive ions, adsorbent loading and molar ratio organoalkoxysilane/silica was investigated by a series of batch adsorption experiments. As the results of this study, the mesoporous functionalized SBA-16 via post-synthesis grafting method exhibited higher performances in terms of percentage pollutant removal and adsorption capacities. The maximum adsorption capacity was found to be 70.46 mg NO3-/g adsorbent at temperature of 5oC. The adsorption was rapid at early stages of the treatment and the equilibrium was reached within 5 minutes. The capacity of adsorbent was increased with initial concentration. The maximum removal for nitrate was observed at pH of 3. The adsorption capacity increased with changing the amine type from mono-, di - to tri- ammonium silane groups. In addition, the parameters of adsorption process such as equilibrium adsorption isotherm and thermodynamic were investigated. The Freundlich, Langmuir and Temkin isotherm models were investigated. The adsorption equilibrium data were in good agreement with the Langmuir and Temkin isotherm models. The negative values of enthalpy (ΔH°) and entropy (ΔSo) were found for all of isotherm models. This indicates the exothermic character of nitrate adsorption process as well as the decrease in randomness at the solid/solution interface during the adsorption.

Un suivi de deux filtres granulaires pleine échelle a été fait à une des usines de production d’eau potable de la Ville de Québec qui a une capacité de production de plus de 220 000 m3/jour. Un des filtres contient du sable et de l’anthracite, et l’autre du sable et du charbon activé en grains (CAG). Les deux filtres, qui sont précédés d’une inter-ozonation, ont été opérés dans les mêmes conditions pendant l’étude. Les qualités de l’eau brute, décantée, ozonée et filtrée ont été suivies pendant 32 semaines, de mai à décembre 2011, à raison de 2 échantillonnages dans un cycle de filtration à chaque deux semaines. Cette période correspond à peu près à la deuxième année d’opération après le changement des milieux filtrants dans cette usine. Le filtre avec CAG s’est avéré plus performant pour presque tous les paramètres de qualité d’eau considérés, en particulier en termes d’enlèvement de la matière organique biodégradable et non-biodégradable. Par contre, et contrairement à ce qui a été observé antérieurement, la réduction de la turbidité a été plus forte dans le filtre avec anthracite. Une analyse économique préliminaire et partielle montre que le meilleur enlèvement de la matière organique réalisé par le filtre avec CAG pourrait amener une économie significative due à une réduction de la demande en chlore mais que celle-ci serait masquée par le coût d’achat très élevé du CAG par rapport à l’anthracite. / A water quality monitoring was conducted on two full scale granular filters of the biggest water treatment plant of Québec City. One of the filters contains anthracite and sand layers, while the other contains granular activated carbon (GAC) and sand layers. Both filters, which are preceded by an inter-ozonation step, were operated in the same conditions during the study which happened during the second year of operation of these filters. The qualities of raw water, settled water, ozonated water and filtered water were monitored for 32 weeks, from May to December 2011, two times in a filtration cycle every two weeks. Globally, the GAC filter exhibited better organic matter removal performances but a lower turbidity removal performance than the anthracite filter. This allows a potential reduction in chlorine consumption for the GAC filter but this economy is shadowed by the very high cost of this filter media.