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Previous issue date: 2016-10-14 / FAPEAM - Fundação de Amparo à Pesquisa do Estado do Amazonas / Recently, Pt-based catalysts with core-shell structure have been shown to be an alternative promising in the catalysis of the oxygen reduction reaction (RRO), providing a significant reduction of this noble metal in its composition. This work had as objective the obtaining of electrocatalysts with this type of structure to investigate its activities in front of the RRO. The synthesis method employed was sequential chemical reduction, in which nanoparticles of less noble metals were first obtained by the reduction of their precursors with NaBH4. These nanoparticles acted as nuclei for further Pt coating by reducing with ascorbic acid. The catalysts chosen for the synthesis were SnO2@Pt/C, Ni@Pt/C and NiSn@Pt/C. X-ray diffraction and cyclic voltammetry revealed evidence that core-shell structures were obtained in the synthesis of these electrocatalysts. The rotating disk electrode analyzes, in turn, showed that the highest activity for O2 reduction was attributed to the NiSn@Pt/C catalyst, even exceeding in about 82% the activity of the commercial Pt/C catalyst (E-TEK). However, Ni@Pt/C was the catalyst of lower activity among the electrocatalysts. Considering the RRO activity in the presence of methanol, the catalysts with core-shell structure synthesized presented higher tolerance to alcohol, especially in low overpotential values. The NiSn@Pt/C catalyst continued to exhibit the highest activity for the RRO, this time in the presence of methanol. It was shown to be broadly superior to Pt/C, to the other core-shell and Pt/C (E-TEK) catalysts, with activity in the presence of methanol four times higher than the commercial catalyst. / Recentemente, catalisadores à base de Pt com estrutura do tipo core-shell demonstraram-se como alternativas promissoras na catálise da reação de redução de oxigênio (RRO) ao mesmo tempo que proporcionaram redução significativa deste metal nobre em sua composição. Este trabalho teve como objetivo a obtenção de catalisadores com este tipo de estrutura para então investigar suas atividades frente à RRO. O método de síntese empregado foi a redução química sequencial, na qual primeiramente obteve-se nanopartículas de metais menos nobres através da redução de seus precursores com NaBH4. Estas nanopartículas atuaram como núcleos para um posterior recobrimento de Pt pela redução de seu precursor através da utilização de ácido ascórbico. Os catalisadores escolhidos para a síntese foram SnO2@Pt/C, Ni@Pt/C e NiSn@Pt/C. As análises de difração de raios-X e voltametria cíclica revelaram indícios de que estruturas do tipo core-shell foram obtidas na síntese destes catalisadores. As análises de eletrodo de disco rotatório, por sua vez, mostraram que a maior atividade para a redução de O2 foi atribuída ao catalisador de NiSn@Pt/C, ultrapassando, inclusive, cerca de 82% a atividade apresentada pelo catalisador comercial Pt/C (E-TEK). Entretanto, Ni@Pt/C apresentou-se como o catalisador de menor atividade dentre os estudados. Considerando a atividade frente à RRO na presença de metanol, os catalisadores com estrutura core-shell sintetizados apresentaram maior tolerância ao álcool principalmente em baixos valores de sobrepotenciais. O catalisador de NiSn@Pt/C continuou a exibir a maior atividade para a RRO, desta vez na presença de metanol. O mesmo demonstrou-se amplamente superior à Pt/C, aos demais catalisadores core-shell e à Pt/C (E-TEK), apresentando atividade na presença de metanol quatro vezes maior que o catalisador comercial.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:http://localhost:tede/5559 |
| Date | 14 October 2016 |
| Creators | Silva, Rudyere Nascimento |
| Contributors | Passos, Raimundo Ribeiro |
| Publisher | Universidade Federal do Amazonas, Programa de Pós-graduação em Ciência e Engenharia de Materiais, UFAM, Brasil, Faculdade de Tecnologia |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | English |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/masterThesis |
| Format | application/pdf |
| Source | reponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFAM, instname:Universidade Federal do Amazonas, instacron:UFAM |
| Rights | http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/, info:eu-repo/semantics/openAccess |
| Relation | 2154999707942291831, 600, 500, -5930111888266832212 |
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