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Previous issue date: 2013-11-08 / Universidade Federal de Sao Carlos / In recent years the study of bulk metallic glasses (BMG) is being of great scientific and technological interest due to their unique properties (the lack of long range atomic order in the structure and compositional homogeneity similar to the liquid state). These alloys show better mechanical properties, superior corrosion resistance, high yield stress and fracture toughness, if compared to their crystalline counterparts. However, a physical understanding of disordered structure and how it affects the properties of metallic glasses is still considered one of the great challenges in Condensed Matter Physics and Materials Science. Since the Mechanical Spectroscopy technique is sensitive to phase transitions and dynamical processes, it provides the anelastic spectra (internal friction and oscillation frequency) as function of temperature, through which relevant informations to the understanding of structural and vibrational changes of metallic glasses are obtained. In this study, the mechanical spectroscopy technique was used to investigate dynamic processes related to elastic and electronic contributions of atomic motions and clusters, as well as other changes in the atomic bonds on the glassy and partially crystallized alloys of the ternary system Cu-Zr-Al. The samples were obtained combining criteria of the minimum topological instability and the average electronegativity (λmin∙Δē), and were investigated at temperatures above and below room temperature (300 K) with applied frequencies in Hz, kHz and MHz magnitude order. Above room temperature, the application of alternated stresses in the order of Hz and KHz allowed us to observe structural changes involving atomic rearrangements due to anelastic, viscoelastic and thermoelastic aspects present in the relaxation process. In this temperature range, the viscoelastic and thermoelastic character overlaps the anelastic relaxation mechanisms that could be observed in metallic glasses. Analysis of samples with nominal composition Cu54Zr40Al6 - nanocrystalline and vitreous - show that the anelastic relaxation processes begin below room temperature, and are dependent of the applied frequency. When the applied frequencies are in the Hz magnitude order, some clusters have their shell affected by the alternate elastic stresses. When the samples are excited with kHz order of magnitude frequencies, two well-defined relaxation centers will appear. This phenomenon is caused by the movement of clusters which are created and annihilated at the same time the stress is applied. When the applied stresses are of MHz magnitude order, the clusters are rearranged in a more efficient way, in which the less stable clusters involving Zr are annihilated and clusters with Al or Cu at their centers are reordered in order to promote the stability of the icosahedral structure embedded in the amorphous matrix. Under applied mechanical energy corresponding to the MHz frequencies, more stable structures are created and the clusters approach, interact and interpenetrate each other, giving rise to the free bond planes where the superclusters rearrange leading to the formation of medium range chains. Under persistent mechanical stimulation in MHz, the structures begin to form long-range order that lead to formation of the first crystalline precipitates. Those purely anelastic relaxation mechanisms are initiated at low temperatures, and in most cases, it´s not possible to observe them at higher temperatures due to the viscoelastic and thermoelastic character, which generally occur simultaneously in metallic glasses. / Nos últimos anos, o estudo e o processamento dos vidros metálicos de grande volume (BMG Bulk Metallic Glasses), em sistemas multicomponentes, tem sido de grande interesse científico e tecnológico devido as suas propriedades únicas: como a falta de regularidade atômica de longo alcance e a sua homogeneidade composicional semelhante ao estado líquido. Estas ligas apresentam melhores propriedades mecânicas, resistência à corrosão e alta resistência à fratura quando comparado a sua contraparte cristalina. No entanto, um compreensivo entendimento físico da estrutura desordenada e de como a mesma afeta as propriedades dos vidros metálicos, ainda é considerado um dos grandes desafios na Física da Matéria Condensada e na Ciência dos Materiais. A Espectroscopia Mecânica que fornece o espectro anelástico (atrito interno e frequência de oscilação) em função da temperatura é considerada uma técnica sensível a transições de fase e a processos dinâmicos, através da qual são obtidas informações relevantes para a compreensão das alterações estruturais e vibracionais dos vidros metálicos. Neste estudo, foi utilizada a técnica de Espectroscopia Mecânica para investigar os processos dinâmicos relacionados a contribuições elásticas e eletrônicas devido aos movimentos atômicos e de cluster, bem como, as demais mudanças nas ligações atômicas nas ligas vítreas e parcialmente cristalizadas do sistema ternário Cu-Zr-Al. As amostras obtidas com base no diagrama topológico combinado λmin∙Δē foram investigadas em temperaturas acima e abaixo da temperatura ambiente (300 K) com frequências da ordem de Hz, kHz e MHz. Acima da temperatura ambiente, aplicando tensões alternadas em Hz e kHz, foi possível observar as mudanças estruturais que envolvem rearranjos atômicos devidos aos aspectos anelástico, viscoelástico e termoelástico presentes no processo de relaxação. Nesta faixa de temperatura, o caráter viscoelástico e termoelástico sobrepõe os mecanismos de relaxação anelástica que poderiam ser observados nos vidros metálicos. Em temperaturas abaixo da ambiente, as amostras de composição nominal Cu54Zr40Al6 - vítreas e nanocristalinas - mostram que os processos de relaxação anelástica se iniciam abaixo da temperatura ambiente e são dependentes da frequência aplicada. Nas frequências aplicadas em escala Hz, alguns clusters tem sua blindagem afetada pelas tensões elásticas alternadas. Quando as amostras são excitadas com uma frequência da escala de kHz surgem dois centros de relaxação bem definidos que envolvem a movimentação de clusters que tendem a ser criados e aniquilados ao mesmo tempo em que a tensão é aplicada. Em tensões aplicadas na ordem de MHz, os clusters passam a se reordenar de forma mais eficiente, de modo que, os clusters menos estáveis que envolvem o Zr são aniquilados e os clusters que possuem Al ou Cu em seu centro são reordenados de forma a promover a estabilidade da estrutura icosaédrica dentro da matriz amorfa. Conforme as energias mecânicas em MHz são aplicadas, mais estruturas estáveis são criadas de forma que os clusters tendem a aproximar, interagir e se interpenetrar dando origem aos planos de ligações livres por onde os superclusters passam a se reordenar originando cadeias de médio alcance. Com indefinidos estímulos mecânicos em MHz, as estruturas tendem a formar os primeiros precipitados cristalinos. Estes mecanismos de relaxação puramente anelástica se iniciam em baixas temperaturas, e na maioria das vezes, não são possíveis de serem observados em altas temperaturas devido ao caráter viscoelástico e termoelástico que, em geral, ocorrem simultaneamente nos vidros metálicos.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:repositorio.ufscar.br:ufscar/4965 |
| Date | 08 November 2013 |
| Creators | Marques, Paulo Wilmar Barbosa |
| Contributors | Florêncio, Odila |
| Publisher | Universidade Federal de São Carlos, Programa de Pós-graduação em Física, UFSCar, BR |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis |
| Format | application/pdf |
| Source | reponame:Repositório Institucional da UFSCAR, instname:Universidade Federal de São Carlos, instacron:UFSCAR |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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