Tese (doutorado)—Universidade de Brasília, Instituto de Física, Programa de Pós-Graduação em Física, 2018. / Submitted by Fabiana Santos (fabianacamargo@bce.unb.br) on 2018-08-20T17:30:30Z
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Previous issue date: 2018-08-20 / Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES). / A contaminação dos sistemas aquosos por moléculas orgânicas é uma ameaça ambiental grave e muito séria porque envolve toxicidade, tanto para animais como para seres humanos. Para resolver esse problema, muitas vezes tem se utilizado processos químicos e físicos que não destroem os poluentes. Isto tem levado à procura por outras soluções, focando o interesse nas Tecnologias Avançadas de Oxidação (TAOs), especificamente na fotocatálise heterogênea que faz uso de semicondutores, tais como TiO2, ZnO, SnO2. O estudo apresentado nesta tese diz respeito à preparação e caracterização de estruturas de ZnO sintetizadas pelo método de precipitação controlada e usando diferentes solventes de síntese e de lavagem que resultaram em morfologias tipo agulha, barra, porca, donuts e esponja. A caracterização vibracional feita através de espectroscopia Infravermelha (FTIR) mostrou a evolução dos principais grupos funcionais associados ao processo de síntese de ZnO utilizando acetato de zinco como precursor. Os resultados obtidos por espectroscopia Raman mostraram picos característicos de ZnO relacionados com a estrutura hexagonal tipo Wurtzita confirmando a boa qualidade cristalina obtida em todas as amostras, em concordância com os resultados determinados por difração de raios X (DRX). Baseados nos resultados obtidos por essas técnicas se propõe um mecanismo de formação de cada uma das morfologias, tendo em conta a teoria de crescimento e nucleação. As propriedades óticas foram estudas por espectroscopia de fotoluminescência (PL) e UV-Vis. Um pico luminescente bastante intenso atribuído ao éxciton livre foi identificado somente na morfologia tipo agulha. Picos associados a éxcitons ligados foram encontrados em todas as amostras com diferente morfologia. Em todas as morfologias, com exceção à do tipo esponja, foram identificados picos luminescentes atribuídos a defeitos estruturais em variada proporção. A atividade fotocatalítica das amostras sintetizadas com diferente morfologia foi testada avaliando a degradação fotocatalítica de uma solução aquosa de azul de metileno sob irradiação de luz UV. Determinou-se que o ZnO com morfologia tipo agulha apresenta o melhor desempenho fotocatalítico seguido das morfologias tipo barra, porca, donuts e esponja, respectivamente. Uma descrição detalhada da relação entre os tipos de morfologia de ZnO e a eficiência na atividade fotocatalítica e o papel dos defeitos estruturais na melhora da atividade também é discutida nesta tese. / The contamination of aqueous systems using organic molecules is a serious environmental threat because it involves toxicity to both animals and humans. Chemical and physical processes that do not destroy pollutants have often been used to solve this problem. This led to look for other solutions, focusing on the interest in Advanced Oxidation Technologies (TAOs), speci_cally the heterogeneous photocatalysis that makes use of semiconductors, such as ZnO, TiO2, SnO2 . The study presented in this thesis concerns the preparation and characterization of ZnO structures synthesized by the controlled precipitation method and using different synthesis and washing solvents that resulted in needle-, rod-, nut-like, donut- and sponge-like morphologies. The vibrational characterization carried out using FTIR spectroscopy showed the evolution of the main functional groups associated with the ZnO synthesis process using zinc acetate as a precursor. The results obtained by Raman spectroscopy showed characteristic ZnO peaks assigned to the hexagonal Wurtzite-type structure con_rming the good crystalline quality obtained in all samples in agreement with the results determined from X-ray di_raction measurements (DRX). Based on the results obtained by the di_erent techniques, a mechanism of formation is proposed for each one of the morphologies, taking into account the growth and nucleation theory. The optical properties were studied by photoluminescence (PL) and UV-Vis spectroscopy. A very intense luminescent peak attributed to free exciton was identi_ed only in needle-like morphology. Peaks associated with bound exciton were found in all samples with di_erent morphology. In all morphologies, with the exception of the sponge-like, luminescent peaks attributed to structural defects in varied proportions were identi_ed. The photocatalytic activity of the synthesized samples with di_erent morphology was tested by evaluating the photocatalytic degradation of an aqueous solution of methylene blue under irradiation with UV light. It was determined that the ZnO with needle-like morphology shows the best photocatalytic performance followed by rod-, nut-, donutand sponge-like morphologies, respectively. A detailed description of the relationship between the types of ZnO morphology and the e_ciency in the photocatalytic activity and the role of structural defects for the improvement of the activity is also discussed in this thesis.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:repositorio.unb.br:10482/32455 |
| Date | 09 March 2018 |
| Creators | Montero Muñoz, Marly |
| Contributors | Huamaní Coaquira, José Antonio |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | English |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis |
| Source | reponame:Repositório Institucional da UnB, instname:Universidade de Brasília, instacron:UNB |
| Rights | A concessão da licença deste item refere-se ao termo de autorização impresso assinado pelo autor com as seguintes condições: Na qualidade de titular dos direitos de autor da publicação, autorizo a Universidade de Brasília e o IBICT a disponibilizar por meio dos sites www.bce.unb.br, www.ibict.br, http://hercules.vtls.com/cgi-bin/ndltd/chameleon?lng=pt&skin=ndltd sem ressarcimento dos direitos autorais, de acordo com a Lei nº 9610/98, o texto integral da obra disponibilizada, conforme permissões assinaladas, para fins de leitura, impressão e/ou download, a título de divulgação da produção científica brasileira, a partir desta data., info:eu-repo/semantics/openAccess |
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